纳米金催化NO+CO反应机理的密度泛函理论研究（英文）
来源期刊：稀有金属材料与工程2012年第S3期
论文作者：夏明玉 施炜 倪哲明 曹晓霞 刘晓明
文章页码：26 - 30
关键词：密度泛函理论;Au(111)表面;NO还原;机理;
摘 要：采用密度泛函理论对NO+CO反应机理在Au（111）面上的反应历程进行详细讨论。通过对表面吸附物种（N、O、NO、CO、N2、N2O、CO2）的吸附行为进行研究,得到最佳活性吸附中心。对三种机理中的基元反应的活化能进行计算分析,结果发现由于NO在Au（111）面上直接分解为N和O需要很高的能垒(599.4 kJ·mol-1),NO+CO反应按照直接分解机理的可能性很小,按照二聚体机理的可能性更大。最佳反应途径是2NO→（NO）2→N2O+O→N2+2O,其中通过O端吸附在Au（111）面上的二聚体（NO）2是不可避免的中问体。该反应的决速步骤是N2O*→N2*+O*,活化能为49.5 kJ·mol-1。
夏明玉，施炜，倪哲明，曹晓霞，刘晓明
浙江工业大学 先进催化材料实验室
摘 要：采用密度泛函理论对NO+CO反应机理在Au（111）面上的反应历程进行详细讨论。通过对表面吸附物种（N、O、NO、CO、N2、N2O、CO2）的吸附行为进行研究,得到最佳活性吸附中心。对三种机理中的基元反应的活化能进行计算分析,结果发现由于NO在Au（111）面上直接分解为N和O需要很高的能垒(599.4 kJ·mol-1),NO+CO反应按照直接分解机理的可能性很小,按照二聚体机理的可能性更大。最佳反应途径是2NO→（NO）2→N2O+O→N2+2O,其中通过O端吸附在Au（111）面上的二聚体（NO）2是不可避免的中问体。该反应的决速步骤是N2O*→N2*+O*,活化能为49.5 kJ·mol-1。
关键词：密度泛函理论;Au(111)表面;NO还原;机理;
