文章编号：1004-0609(2016)-06-1214-08

基于复合靶溅射制备Mg₂Si薄膜及其热电性能

陈志坚，李建新，周白杨，温翠莲

(福州大学 材料科学与工程学院，福州 350116)

摘  要：采用射频磁控溅射Mg-Si二元复合靶制备Mg₂Si热电薄膜，研究溅射功率、真空退火温度及退火时间对其性能的影响，探究较优的Mg₂Si薄膜制备工艺。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、霍尔效应测试仪、薄膜Seebeck系数测量系统对薄膜特性进行测试。由薄膜断面的能谱分析可知，Mg、Si元素在薄膜中分布均匀，且薄膜中Mg与Si摩尔比为2:1，与Mg₂Si相的组成摩尔比相符；XRD测试结果表明，溅射功率、真空退火温度及退火时间对薄膜的成膜质量均有影响。霍尔效应测试及Seebeck系数测量结果表明：所制备的Mg₂Si薄膜均为n型半导体薄膜，其Seebeck系数的取值范围为-278.648~-483.562 μV/K，薄膜电导率的取值范围为1.240~46.926 S/cm；120 W溅射功率下沉积的Mg₂Si薄膜经400 ℃真空退火保温3 h后，获得最大功率因子，其值为0.364 mW/(m·K²)。

关键词：Mg₂Si薄膜；射频磁控溅射；工艺优化；热电性能

中图分类号：TB34　　           文献标志码：A

热电材料作为一种有效的能实现热能与电能相互转换的新型功能材料^[1-3]，其制成的热电器件具有无传动部件、可靠性高、维护简便、无污染等优点，在空间特殊电源、工业余废热的回收利用以及固态制冷等领域具有广阔的应用前景，成为了国际研究热点之一^[4-6]。材料的热电性能取决于无量纲的热电优值ZT=α²σT/κ(其中，α为Seebeck系数；σ为电导率；T为绝对温度；κ为热导率；Z=α²σ/κ)，ZT值越大，则材料的热电转换效率越高^[7-9]。

Mg₂Si基热电材料是一类适用于中温区(500~900 K)的热电材料，具有无毒、无污染等优点，被誉为环境友好型热电材料，其主相元素Mg、Si原料资源丰富，在成本上也具有优势，因而备受关注^[10-12]。目前，Mg₂Si块体材料的热电优值相对较低，从而限制了其实际应用。研究发现^[13-16]，低维化能有效地提高材料的热电优值，其中，薄膜制备是低维化的重要实现手段，而磁控溅射具有沉积速率快、成膜质量好、薄膜成分与靶材成分相近且易于工业化生产等优势，在功能薄膜制备方面得到广泛的应用^[17-19]。

目前，将磁控溅射应用于热电薄膜的制备已有报道^[20-21]，研究表明磁控溅射是制备热电薄膜行之有效的方法，且低维化后，材料的热电性能得到了较大的改善，然而，磁控溅射法制备Mg₂Si基热电薄膜的研究却鲜见报道。主要是由于制备高质量的Mg₂Si合金靶存在很大的困难：因为Mg、Si的熔点差异很大，以及高温下Mg的蒸气压和化学活性都很高，在靶材的制备过程中，Mg原子很容易挥发逸散，且容易与O₂反应生成MgO，导致热电性能的下降；其次，Mg₂Si固溶体存在严重的晶间碎裂倾向。为此，本文作者选用Mg-Si二元复合靶作为射频磁控溅射的靶材来制备Mg₂Si热电薄膜，重点考察溅射功率、真空退火温度及退火时间对Mg₂Si热电薄膜性能的影响，探究较优的Mg₂Si薄膜制备工艺。

1  实验

利用IMS 500型超高真空离子束与磁控溅射联合镀膜设备实现磁控溅射镀膜。射频磁控溅射靶材采用Mg-Si二元复合靶，即在直径为60 mm、厚度为5 mm的纯镁靶(纯度为99.99%，质量分数)中均匀嵌入一定数量和尺寸的硅晶体(纯度为99.999%，质量分数)，衬底选用厚度为1 mm的钠钙玻璃。

溅射前的本底真空为2.0×10^-4 Pa，工作气体选用纯度为99.999%的氩气，气体流量为30 mL/min，工作气压维持在0.5 Pa左右，靶基距为65 mm，Mg-Si二元复合靶溅射选用射频电源，溅射功率分别设为100、110、120、130和140 W，通过调整Mg-Si二元复合靶中硅晶体的嵌入量使不同溅射功率下沉积的薄膜中Mg与Si摩尔比维持在2:1左右，为避免膜厚对薄膜性能的影响，通过计算不同溅射功率下薄膜的沉积速率来调整沉积时间，使薄膜厚度维持在1.0 μm左右。

利用磁控溅射真空室内的加热装置对薄膜进行真空退火，退火前的本底真空度为2.0×10^-4 Pa，退火过程中通入氩气并使真空度维持在20 Pa左右，真空退火温度为300、400和500 ℃，退火时间为2、3和4 h。

采用含X射线能谱仪(EDS)部件的Carl Zeiss SUPRA 55型扫描电子显微镜(SEM)分析薄膜的微观形貌及成分，利用Rigaku Ultima III型X射线衍射仪(XRD)对薄膜进行物相分析，利用KLA-Tencor D-100型台阶仪测量薄膜的厚度，采用Ecopia HMS-3000型霍尔效应测试仪测试薄膜室温下的电输运性能；借助带低真空系统的四探针设备(电学采集系统为kethley 2400)测量薄膜的变温电导率；采用SDFP-1型薄膜Seebeck系数测量系统平行膜面方向测量薄膜的变温Seebeck系数；测量过程中通过改变电流方向，取两次测量结果的平均值，从而消除热电效应带来的偏差。

2  结果与讨论

图1所示为Mg₂Si热电薄膜断面的形貌及EDS分析结果。图1(a)所示为薄膜的断面形貌图，图1(b)所示为薄膜断面的元素分布图，图1(c)所示为薄膜断面的能谱图。由图1可以看出，Mg₂Si热电薄膜的厚度约为1.0 μm，Mg、Si元素在薄膜中均匀分布，且薄膜的Mg与Si摩尔比为2:1，与Mg₂Si相组成摩尔比相符。

由测试结果可知，本实验中在不同功率下溅射沉积的Mg₂Si热电薄膜表面形貌基本相似，成膜后经适当的真空退火处理，随温度升高及保温时间的延长，薄膜的表面形貌趋于更加均匀致密。图2所示为典型的Mg₂Si薄膜真空退火前后的表面形貌图(溅射功率为120 W，真空退火温度为400 ℃，退火时间为3 h)。由图2可以看出，退火前，Mg₂Si薄膜表面较为平整，经400 ℃真空退火保温3 h后，Mg₂Si薄膜的表面粗糙度有所降低，主要由于在真空退火过程中，Mg和Si原子获得能量，进一步扩散迁移，薄膜更加均匀致密。

图1  Mg₂Si热电薄膜断面的SEM像及EDS分析

2.1  溅射功率对Mg₂Si热电薄膜性能的影响

图3所示为不同溅射功率下沉积的Mg₂Si薄膜的XRD谱。从图3可以看出，不同溅射功率下沉积的薄膜均出现Mg₂Si相的特征衍射峰(111)、(220)，同时存在少许Mg、Si单质峰。随着溅射功率的增大，薄膜的Mg₂Si衍射峰强度增强，而Mg、Si单质峰强度减弱。主要是由于溅射功率较低时，复合靶溅射出的Mg、Si原子缺少足够的能量来完全反应生成Mg₂Si，随着溅射功率的增大，沉积原子所携带的能量增多，有利于扩散及形核生长，Mg₂Si衍射峰强度增强，Mg、Si单质峰强度相应减弱。但当溅射功率增加到130 W时，薄膜的XRD谱中开始出现MgO杂质峰，当溅射功率达到140 W时，MgO杂质峰强度进一步增强。这主要是由于过高的溅射功率使活性较强的部分Mg原子与炉中残余的氧气反应生成MgO。由此可知，溅射功率对Mg₂Si薄膜的成膜质量有着重要的影响。

图2  Mg₂Si热电薄膜真空退火前后的表面形貌

图3  不同溅射功率下沉积的Mg₂Si薄膜的XRD谱

表1所列为不同溅射功率下沉积的Mg₂Si薄膜的霍尔效应测试结果。从表1可以看出，薄膜的载流子浓度及霍尔系数均为负值，说明所制备的Mg₂Si薄膜为n型半导体薄膜。随着溅射功率的增加，载流子浓度从7.069× 10¹⁶ cm^-3增加到2.441×10¹⁸ cm^-3，而载流子迁移率由1.095×10² cm²/(V·s)下降至4.583 cm²/(V·s)。主要是由于随着溅射功率的增大，沉积速率增加，薄膜中原子分布的均匀性变差，载流子浓度增高；另一方面，缺陷相应增多，阻碍了载流子的迁移，导致载流子迁移率下降。

表1  不同溅射功率下沉积的Mg₂Si薄膜的霍尔效应测试结果

图4所示为不同溅射功率与薄膜Seebeck系数、电导率的关系曲线，从图4可以看出，随着溅射功率的增加，薄膜的电导率先增大后减小，而Seebeck系数的绝对值先减小后增大。根据电导率(σ)表达式σ=neμ^[8](其中，n为载流子浓度；e为电荷数；μ为载流子迁移率)可知，薄膜电导率是载流子浓度和载流子迁移率共同作用的结果。溅射功率较低时，随着功率的增加，载流子浓度增加的影响大于载流子迁移率下降的影响，致使电导率提高，而当溅射功率超过120 W后，MgO的出现增加了点缺陷，阻碍了载流子的迁移，导致电导率逐步下降。根据Seebeck系数(α)表达式α=-(k/e)(s+c-lnn)^[21](其中，k为Boltzmann系数；e为电荷数；s为散射因子；n为载流子浓度；c为常数)可知，薄膜Seebeck系数主要受载流子浓度和散射因子影响。溅射功率较低时，随着功率的增加，载流子浓度增加的影响大于散射因子增大的影响，因此Seebeck系数的绝对值下降，而当溅射功率超过120 W后，MgO的出现增加了点缺陷，增大了散射作用^[19]，致使Seebeck系数的绝对值增大。

根据功率因子(P)的表达式P=α²σ^[10](其中，α为Seebeck系数；σ为电导率)，计算出不同溅射功率与薄膜功率因子的关系曲线如图5所示。由图5可知，随着溅射功率的增加，薄膜的功率因子先增大后减小，且在120 W时，取得最大值为0.055 mW/(m·K²)。综上所述，120 W是采用本实验条件下的Mg-Si二元复合靶制备Mg₂Si薄膜较佳的溅射功率。

图4  不同溅射功率与薄膜Seebeck系数、电导率的关系曲线

图5  不同溅射功率与薄膜功率因子的关系曲线

2.2  退火温度对Mg₂Si热电薄膜性能的影响

良好的结晶状态对薄膜的热电性能是有利的^[16]，成膜后的真空退火可使薄膜内原子进一步扩散，改善结晶情况和成分均匀性问题。为此，在120 W溅射功率下制备多组Mg₂Si薄膜以进行不同的真空退火工艺处理。

图6所示为不同温度下真空退火保温3 h后Mg₂Si薄膜的XRD谱。从图6可以看出，退火温度为300 ℃时，薄膜的XRD谱中除了较强的Mg₂Si特征峰外，还存在少许Mg、Si单质峰，而随着退火温度的增大，薄膜的Mg₂Si衍射峰强度增强，且Mg、Si单质峰基本消失。主要是由于温度较低时，没有足够的能量使Mg、Si原子完全反应生成Mg₂Si，随着退火温度的升高，结晶驱动力增强，原子进一步扩散及形核生长，Mg₂Si衍射峰强度增强，Mg、Si单质峰强度相应减弱。但当退火温度升高至500 ℃时，部分的Mg原子被氧化成MgO。由此可知，退火温度对Mg₂Si薄膜的成膜质量有着重要的影响。

图6  不同温度下真空退火保温3 h后Mg₂Si薄膜的XRD谱

表2所列为上述薄膜的霍尔效应测试结果。从表2可以看出，薄膜的载流子浓度及霍尔系数均为负值，说明Mg₂Si薄膜经不同温度真空退火后仍为n型半导体薄膜。随着退火温度的增加，载流子浓度先减小后增大，而载流子迁移率先增大后减小。主要原因是在一定的温度范围内，随着退火温度的升高，结晶驱动

表2  不同温度下真空退火保温3 h后Mg₂Si薄膜的霍尔效应测试结果

力增强，原子进一步扩散和重排，薄膜变得更加致密、均匀，导致载流子浓度减少，而薄膜中的缺陷相应减少，有利于载流子的迁移，致使载流子迁移率增大。而当退火温度升高至500 ℃时，过高温度使原子发生本征激发，使得载流子浓度增大；另一方面，过高温度使部分的Mg原子被氧化成MgO，薄膜中的缺陷增多，阻碍了载流子的迁移，导致载流子迁移率下降。

图7所示为不同退火温度与薄膜Seebeck系数、电导率的关系曲线。从图7可以看出，随着退火温度的升高，薄膜的电导率先增大后减小，Seebeck系数的绝对值先减小后增大，二者在300~500 ℃范围内变化幅度较大，且在400 ℃处出现极值。当退火温度小于300 ℃时，所提供的能量相对较低，对薄膜电运输性能的改善有限，在一定的温度范围内，随着退火温度的升高，结晶驱动力增强，原子进一步扩散及形核生长，薄膜变得更加致密、均匀，其对载流子迁移率增加的影响大于对载流子浓度下降的影响，致使电导率提高；另一方面，散射因子相应减小，且其影响大于载流子浓度减少的影响，Seebeck系数的绝对值相应下降，当进一步升高退火温度(400~500 ℃)，由于部分Mg原子逐步被氧化成MgO，故曲线呈现400 ℃出现极值的现象。

图8所示为不同退火温度与薄膜功率因子的关系曲线。从图8可以看出，随着退火温度的升高，薄膜的功率因子先增大后减小，在400 ℃处取得的最大值为0.364 mW/(m·K²)，该值是其他温度下真空退火处理的薄膜的功率因子值的5.4~6.6倍。综上分析可知，400 ℃是实验条件下Mg₂Si薄膜较适宜的真空退火温度。

图7  不同退火温度与薄膜Seebeck系数、电导率的关系曲线

图8  不同退火温度与薄膜功率因子的关系曲线

2.3  退火时间对Mg₂Si热电薄膜性能的影响

图9所示为在400 ℃下真空退火后保温不同时间的Mg₂Si薄膜XRD谱。从图9可以看出，退火时间为2 h时，Mg₂Si衍射峰强度相对较弱，且Mg、Si单质峰未完全消失，随着退火时间的延长，Mg₂Si衍射峰强度逐渐增强，但当退火时间进一步延长到4 h时，薄膜的XRD谱中出现MgO杂质峰。其主要原因是当退火时间较短时，部分沉积原子来不及充分扩散迁移，导致结晶不完全，衍射峰强度相对较弱；随着退火时间的延长，原子有足够时间来充分扩散迁移，结晶趋于完全，衍射峰强度增强，但当退火时间继续延长，由于能量的积累，以及Mg活性较强等原因，部分Mg原子开始被氧化成MgO。由此可知，退火时间同样对Mg₂Si薄膜的成膜质量有着重要的影响。

图9  400 ℃下真空退火后保温不同时间的Mg₂Si薄膜的XRD谱

表3所列为上述薄膜的霍尔效应测试结果。从表3可以看出，薄膜的载流子浓度及霍尔系数均为负值，说明Mg₂Si薄膜经400 ℃真空退火保温不同时间后仍为n型半导体薄膜。随着退火时间的延长，载流子浓度先减小后增大，而载流子迁移率先增大后减小。其原因主要是当退火时间较短时，随着退火时间的延长，原子有足够时间来充分扩散迁移，薄膜变得更加致密、均匀，导致载流子浓度减少，薄膜中的缺陷相应减少，有利于载流子的迁移，致使载流子迁移率增大。而当退火时间延长至4 h时，由于能量的积累以及Mg活性较强等原因，部分Mg原子开始被氧化成MgO，薄膜中的缺陷相应增多，阻碍了载流子的迁移，导致载流子迁移率下降。

图10所示为不同退火时间与薄膜Seebeck系数、电导率的关系曲线，从图10可以看出，随着退火时间的延长，薄膜的电导率先增大后减小，Seebeck系数的绝对值先减小后增大，且在保温3 h时出现极值。

表3  400 ℃温度下真空退火保温不同时间后Mg₂Si基薄膜的霍尔效应测试结果

图10  不同退火时间与薄膜Seebeck系数、电导率的关系曲线

当退火时间较短时，随着退火时间的延长，原子有足够时间来充分扩散迁移，薄膜变得更加致密、均匀，载流子迁移率的增加大于载流子浓度下降的影响，致使电导率增大，另一方面，散射因子减小的影响大于载流子浓度减少的影响，Seebeck系数的绝对值相应减小。而当进一步延长退火时间后(3~4 h)，部分Mg原子逐步被氧化成MgO，加上内应力、热膨胀及晶格匹配等因素的影响，薄膜的电导率减小，Seebeck系数的绝对值相应增大。

图11所示为不同退火时间与薄膜功率因子的关系曲线。从图11可以看出，随着退火时间的延长，薄膜的功率因子先增大后减小，在保温3 h后取得的最大值为0.364 mW/(m·K²)。综上分析可知，保温3 h是实验条件下Mg₂Si薄膜在400 ℃温度下真空退火较适宜的保温时间。

图11  不同退火时间与薄膜功率因子的关系曲线

3  结论

1) 由薄膜断面的能谱分析可知，采用射频磁控溅射Mg-Si二元复合靶制备的Mg₂Si薄膜中Mg、Si元素均匀分布，且薄膜的Mg与Si摩尔比为2:1，与Mg₂Si相组成摩尔比相符；XRD测试结果表明，溅射功率、真空退火温度及退火时间对薄膜的成膜质量均有影响。

2) 结合霍尔效应测试及Seebeck系数测量结果分析可知：120 W溅射功率下沉积的Mg₂Si薄膜经400 ℃真空退火保温时间3 h为实验条件下较佳的制备工艺，薄膜获得的最大功率因子值为0.364 mW/(m·K²)。

3) 采用射频磁控溅射Mg-Si二元复合靶制备Mg₂Si薄膜，避免了烧结质量好且符合要求的Mg₂Si合金靶材的难题，具有成膜成分可控、成本低等优点。

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Thermoelectric properties of Mg₂Si thin films prepared by magnetron sputtering based on composite target

CHEN Zhi-jian, LI Jian-xin, ZHOU Bai-yang, WEN Cui-lian

(School of Materials Science and Engineering, Fuzhou University, Fuzhou 350116, China)

Abstract: The Mg₂Si thermoelectric thin films were fabricated by radio frequency magnetron sputtering with the Mg-Si binary composite target. The effects of sputtering power, vacuum annealing temperature and annealing time on the qualities of Mg₂Si thin films were studied to find out the optimal preparation process. The properties of the thin films were tested by scanning electron microscope (SEM), X-ray diffraction (XRD), Hall effect tester, film Seebeck coefficient measurement system. As showed in energy dispersive X-ray spectrum of the Mg₂Si thin film profile, Mg and Si in the thin films distribute uniformly and the mole ratio of Mg to Si in thin films is about 2:1, which is consistent with the mole ratio of Mg₂Si phase. XRD results show that the sputtering power, vacuum annealing temperature and annealing time have effects on the film quality. The test results of Hall measurement and Seebeck coefficients measurement reveal that all the samples are n-type. The Seebeck coefficients are in the range of -278.648- -483.562 μV/K, and the electrical conductivities are in the range of 1.240-46.926 S/cm. Among all, the Mg₂Si thin film deposited with 120 W and annealed at 400 ℃ for 3 h have the highest power factor of 0.364 mW/(m·K²).

Key words: Mg₂Si thin film; radio frequency magnetron sputtering; optimal preparation process; thermoelectric properties

Foundation item: Project(51301039) supported by the National Natural Science Foundation of China; Project (LXKQ201305) supported by the Project Sponsored by the Scientific Research Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars, State Education Ministry, China

Received date: 2015-07-10; Accepted date: 2016-01-16

Corresponding author: ZHOU Bai-yang; Tel: +86-15860836657; E-mail: zby_112921@163.com

(编辑  龙怀中)

基金项目：国家自然科学基金资助项目(51301039)；教育部留学回国人员科研启动基金资助项目(LXKQ201305)

收稿日期：2015-07-10；修订日期：2016-01-16

通信作者：周白杨，教授；电话：15860836657；E-mail: zby_112921@163.com