文章编号：1004-0609(2011)08-1841-06

改进型ECAP路径对Al-Mg₂Si原位复合材料

组织与力学性能的影响

边丽萍，梁  伟，马  建，张文利，薛晋波，王红霞，赵兴国

(太原理工大学 材料科学与工程学院，太原 030024)

摘  要：采用一种结合B_C、B_A路径特点的改进型路径B_C-UD2、在250 ℃对铸造Al-10.9%Mg₂Si原位复合材料进行等通道转角挤压(ECAP)来细化组织、改善Mg₂Si增强相形态及分布状态，考察其对力学性能的影响。结果表明：经B_C-UD2路径8道次ECAP挤压后，复合材料基体由约100 μm发达的树枝晶组织细化为约1.5 μm的细晶粒组织；原先粗大的汉字状共晶Mg₂Si相被细化为约0.85 μm的多边形状颗粒，趋于均匀分布状态，较常规B_C路径中Mg₂Si颗粒沿基体晶界聚集分布状态有很大改善；经B_C-UD2路径挤压后复合材料的抗拉强度由铸态的166.9 MPa增大到331.8 MPa，伸长率由铸态的0.43%增加到23.6%，分别提高了99%和5 400%；同时也比B_C路径挤压材料的抗拉强度(297.3 MPa)提高了12%，伸长率(15.15%)提高了56%，综合力学性能显著提高。

关键词：Al-Mg₂Si原位复合材料；等通道转角挤压；晶粒细化；颗粒分散；力学性能

中图分类号：TB 331　　     文献标志码：A

Effect of modified ECAP route on microstructure and mechanical property of Al-Mg₂Si in-situ composite

BIAN Li-ping, LIANG Wei, MA Jian, ZHANG Wen-li, XUE Jin-bo, WANG Hong-xia, ZHAO Xing-guo

(College of Materials Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)

Abstract: A modified equal channel angular pressing (ECAP) route B_C-UD2 combining with the characteristics of routes B_C and B_A was employed to process an as-cast Al-10.9%Mg₂Si in-situ composite at 250 ℃ to refine the microstructure and modify the morphology and distribution of Mg₂Si reinforcements. The results show that after 8-pass ECAP processing the matrix is significantly refined from its original developed dendrites of about 100 μm in the as-cast state to equiaxed grains of about 1.5 μm, and the eutectic Mg₂Si from coarse Chinese script cells to fine discrete polygonal particles of about 0.85 μm which are redistributed more homogeneously than those by the conventional route B_C, where the refined Mg₂Si particles still congregate seriously along the matrix grain boundary. Accordingly, the ultimate tensile strength and the elongation of the composite processed by route B_C-UD2 are enhanced from 166.9 MPa and 0.43% in the as-cast state to 331.8 MPa and 23.46%, increased by 99% and 5 400%, respectively, and further increased by 12% and 56% when compared to those by route B_C, and thus the comprehensive mechanical properties are enhanced remarkably.

Key words: Al-Mg₂Si in-situ composites; equal channel angular pressing/extrusion; grain refinement; particle redistribution; mechanical property

以Mg₂Si颗粒增强的Al基、Mg基复合材料具有低密度、高耐磨性和良好的铸造性等特点，在近年来已被列入新一类型颗粒增强金属基复合材料(PMMCs)^[1]。在Al-Mg₂Si复合材料中，Mg₂Si不但是Al、Mg和Ti基体中常用颗粒增强体中密度最低的增强相，而且以Mg₂Si增强的PMMCs呈现出比常规Al-Si合金更高的高温强度，因而有望取代传统Al-Si合金，在汽车和航天等领域得到应用^[2]。然而，在常规熔炼铸造的Al-Mg₂Si复合材料中，不仅初生Mg₂Si颗粒尺寸粗大^[3]，而且由于存在粗大的Mg₂Si共晶团、其共晶胞晶界构成了潜在的裂纹增殖途径^[1]，因而材料的力学性能不高，尤其是塑性较差，从而大大制约其在结构材料方面的应用。因此，粗大的Mg₂Si相需要细化、并改善其形貌及分布，才能进一步提高材料的力学性能。目前，粗大Mg₂Si增强相的细化方法主要如下：1) 添加晶粒细化剂，如混合稀土^[4]、钠盐^[5]、磷^[6]、过剩Si^[2]；2) 通过先进的加工技术，如热挤    压^[7]、快速凝固^[8]和机械合金化^[9]。然而，前者细化效果有限(迄今为止，文献报道的最小初生Mg₂Si颗粒尺寸约为6 μm^[1])，力学性能仍不令人满意(已报道的最高伸长率为8.3%^[2])，后者成本过高，限制了其工程实际应用。

等通道转角挤压(Equal channel angular extrusion/ pressing, ECAP/ECAE)是一种低成本的能够显著细化组织^[10]、并能在一定程度上改善增强相颗粒分布^[11]、获得亚微米/超细晶块体材料的方法^[12]。LIANG等^[13]提出了一种晶粒细化效果好、颗粒分散明显、有别于常规4种ECAP挤压路径的新型路径B_C-UD2，然而利用这一路径对Al-Mg₂Si复合材料进行挤压的相关试验研究还未见报道。本文作者利用这一新型ECAP路径B_C-UD2来挤压普通重力铸造Al-10.9%Mg₂Si原位复合材料，以改善Mg₂Si颗粒的大小、形貌及其分布，同时细化基体组织，通过与常规B_C路径进行对比，考察其对材料组织细化、Mg₂Si颗粒分散及其力学性能的影响。

1  实验

实验采用纯Al(99.9%)、纯Mg(99.8%)、Al-24%Si (质量分数)中间合金熔炼制备Al-10.9%Mg₂Si原位复合材料(名义成分为Al-10%Mg-4%Si)。合金熔炼采用SXZ-5-2电阻炉，熔炼温度为740 ℃，保温20 min后，在700 ℃时浇铸入d 20 mm×150 mm的圆柱形金属模中。

将棒料用电火花线切割机加工成10 mm×10 mm×55 mm的试样，利用WDW-100KN型电子万能试验机在250 ℃、分别以B_C-UD2路径^[13](每2道次B_C路径挤压后，试样倒转后再按B_C路径挤压，即B_C—B_C—倒转+B_C—B_C—倒转+B_C—B_C—倒转+B_C—B_C)、B_C路径(试样每第二次挤压时沿相同方向旋转90°(逆时针或顺时针方向))进行8道次等通道转角挤压(ECAP)。挤压速率为0.5 mm/s，挤压采用具有背压作用的自制模具^[14]，模具参数为Φ=90?，Ψ=20?。

将熔炼制备及经ECAP挤压后的Al-10.9%Mg₂Si复合材料试样沿料棒纵截面加工成尺寸为15 mm×3.5 mm×2 mm的拉伸试样，在室温下进行拉伸试验。采用JSM-6700F型场发射扫描电子显微镜(FESEM)和H-800透射电子显微镜(TEM)对铸态及ECAP挤压态复合材料试样进行微观组织和断口形貌观察。SEM观察试样沿挤压试样3个相互垂直面X、Y和Z^[12]截取。TEM观察试样沿挤压试样横截面方向切取。

2  结果与讨论

2.1  复合材料的微观组织

图1所示为铸态Al-10.9%Mg₂Si复合材料的XRD像。分析可知，铸态Al-10.9%Mg₂Si 复合材料由α(Al)和Mg₂Si两相组成。如图2所示，初生α(Al)(浅灰色)约为100 μm的发达树枝晶组织，粗大的共晶Mg₂Si(深灰色)呈汉字状沿α(Al)枝晶晶界分布(见图2(b))。白色物质为杂质铁形成的化合物。

图3所示为Al-10.9%Mg₂Si复合材料经不同路径ECAP 8道次挤压细化后Mg₂Si颗粒的分布情况。如图3(a)~(c)所示, 经B_C-UD2 路径挤压后，原先粗大的汉字状Mg₂Si被显著细化，并在强烈变形过程中伴随着变形发生了较大程度的分散迁移，在X面上呈现较为均匀的分布状态，在Y和Z面Mg₂Si颗粒趋于均匀分布，且在流变方向上具有一定的方向性。而经B_C路径挤压后(见图3(d))，尽管粗大的Mg₂Si增强相在强烈应变作用下破碎细化为小颗粒，但由于B_C路径的冗余应变(Redundant strain，每4次挤压应变回复一次)特性，细化后的Mg₂Si颗粒在X、Y和Z 3个面上均沿晶界呈聚集分布状态^[15](因3个面上Mg₂Si分布情况相同，简化起见，此处仅提供X面)。由两种路径所导致的Mg₂Si颗粒分散程度不同，原因在于改进型路径B_C-UD2开动的滑移系更为分散、每4次挤压后(一个循环周期)剪切面不具重复性^[13]。

图1  铸态Al-10.9%Mg₂Si合金的XRD谱

Fig.1  XRD pattern of as-cast Al-10%Mg₂Si alloy

图2  铸态Al-10.9%Mg₂Si合金的SEM像

Fig.2  SEM images of as-cast Al-10.9%Mg₂Si alloy

图3  合金分别经B_C-UD2和B_C ECAP挤压后在X、Y和Z面Mg₂Si颗粒分布的SEM像

Fig.3  SEM images of ECAP samples in three orthogonal planes X, Y and Z by routes B_C-UD2 ((a)-(c)) and B_C (d): (a) X plane; (b) Y plane; (c) Z plane; (d) X plane

图4所示为复合材料经ECAP挤压后的TEM像及相应的选区衍射(SAD)谱。由图4可知：经B_C-UD2路径挤压后，铸态时枝晶状α(Al)基体被细化约为1.5 μm的等轴晶粒，如图4(a)所示，晶内存在高密度位错，而原先粗大的汉字状Mg₂Si相被破碎细化约为0.85 μm的多边形状小颗粒，同时在复合材料基体上也可观察到一定数量的纳米级Mg₂Si小粒子，这是由于在高温强变形过程中Mg₂Si颗粒发生的回溶与析出反复进行所致。经B_C路径挤压后，α(Al)基体被细化约为231 nm的等轴晶(见图4(c))，Mg₂Si相被细化至约为 151 nm的等轴颗粒(见图4(d))。从选取衍射斑点看，B_C路径中基体晶粒取向更为分散，呈现大角度晶界特征(见图4(c))，而B_C-UD2路径中基体晶粒呈现小角度晶界特征(见图4(a))。

图4  合金分别经路径B_C-UD2和进行ECAP挤压后的TEM像及相应的SAD谱

Fig.4  TEM images and corresponding SAD patterns of ECAP alloys by route B_C-UD2 ((a), (b)) and route B_C ((c), (d)): (a), (c) α(Al)-rich region; (b), (d) Mg₂Si-rich region

2.2  复合材料的力学性能

图5所示为复合材料在铸态及经不同路径进行ECAP挤压后的室温拉伸曲线。如图所示，经8道次ECAP挤压后，B_C-UD2 路径力学性能最佳，抗拉强度σ_b达331.8 MPa，伸长率ε为23.6%，相比于铸态(σ_b= 166.9 MPa，ε=0.43%)，抗拉强度提高了98.8%，伸长率提高了54倍；相比于B_C路径(σ_b=297.3 MPa，ε=15.15%)，抗拉强度提高了12%，伸长率提高了56%；同时也比文献[2]报道的通过压铸含更高含量Mg₂Si的Al-15%Mg₂Si-8%复合材料的力学性能(σ_b=329 MPa，ε=8.3%)有很大提高，伸长率是其2.84倍(见表1)。此外，从工程应力—应变曲线所围面积也可看出，B_C-UD2路径中复合材料韧性相比于B_C路径的也有很大提高。B_C-UD2路径挤压导致复合材料强度、尤其是塑性的显著提高，其原因在于基体组织及增强相显著细化为微米/亚微米级晶粒组织；同时，由于Mg₂Si小颗粒的相对均匀分散有效克服了B_C路径中Mg₂Si颗粒的沿晶界聚集状态，大大降低了颗粒团聚所引起的增强相与基体界面应力集中^[16]、继而引发裂纹的早期形成倾向，Mg₂Si颗粒增强基体作用得以充分发挥，从而进一步提高复合材料的强度和塑韧性。因此，尽管B_C-UD2路径晶粒细化效果略低于B_C路径的，但由于具有类似B_A路径的能对细化后的Mg₂Si颗粒进行有效的几何再分配^[15]，迫使在共晶组织中形核的裂纹在韧性α(Al)基体中扩展，避免晶界应力集中，基体塑性与增强相增强作用得以充分发挥，由此力学性能较B_C-UD2 路径显著提高。

图5  Al-10.9%Mg₂Si合金在铸态及经B_C-UD2、B_C路径8道次ECAP挤压后的工程应力—应变曲线

Fig.5  Engineering stress—strain curves of as-cast and 8-pass ECAP Al-10.9%Mg₂Si alloys by routes B_C-UD2 and B_C, respectively

断口分析结果也表明，铸态复合材料由于粗大共晶Mg₂Si相呈汉字状沿晶界分布，断口呈沿晶脆性断裂特征(见图6(a))；而经B_C-UD2 路径挤压后，复合材料断口呈韧性断裂，韧窝大而深，表现出很好的塑韧性(见图6(b))；经B_C路径挤压的复合材料断口，韧窝浅而细小，除主要的韧性断裂特征外，由于Mg₂Si颗粒的偏聚分布，局部还可观察到河流状花样、呈现解理断裂特征(见图6(c))。

表1  Al-Mg₂Si复合材料的室温拉伸性能

Table 1  Tensile properties of Al-Mg₂Si composites at room temperature

图6  合金在铸态及B_C-UD2路径和B_C路径ECAP挤压态的室温拉伸断口形貌

Fig.6  Fractographs of Al-10.9%Mg₂Si alloys in as-cast state (a) and through 8-pass ECAP processing by routes B_C-UD2 (b) and B_C (c)

3  结论

1) 经8道次B_C-UD2路径挤压后，复合材料基体α(Al)由铸态时尺寸约为100 μm的树枝晶细化至尺寸约为1.5 μm的等轴晶；原先沿α(Al)枝晶晶界分布的粗大的汉字状共晶Mg₂Si相被细化至尺寸约为0.85 μm的多边形状颗粒，细化后的Mg₂Si颗粒伴随变形发生了较大程度的分散，在X、Y、Z 3个面趋于均匀化分布，明显改善了常规B_C路径中Mg₂Si增强相虽被细化、但沿晶界偏聚的分布状态。

2) 室温拉伸结果表明，经改进型路径B_C-UD2挤压后，复合材料抗拉强度为331.8 MPa，伸长率为23.6%；相比于铸态，抗拉强度提高了98.8%，伸长率提高了约54倍；相比于B_C路径，复合材料抗拉强度提高了12%，伸长率提高了56%。

3) 改进型ECAP路径B_C-UD2在晶粒细化方面仅次于 B_C路径，但其具有类似于 B_A 路径的颗粒再分散功能，大大提高了Mg₂Si颗粒分布的均匀性。因而，经B_C-UD2路径挤压后的复合材料呈现出比B_C路径挤压材料更高的综合力学性能，室温抗拉强度和伸长率较B_C路径挤压材料分别提高了12%和56%，塑性的提高更为显著。

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(编辑 龙怀中)

基金项目：大学生创新创业专项基金资助项目(08122067, 07010727)；山西省留学人员基金资助项目(2007-25)；山西省自然科学基金资助项目(2006011051)

收稿日期：2010-08-16；修订日期：2011-01-20

通信作者：边丽萍，讲师，博士研究生；电话/传真：0351-6018398；E-mail: bianliping_724@126.com.