稀有金属 2011,35(05),704-708
高能飞秒激光烧蚀金靶材的动态热导率影响研究
魏慧丽 毛峰 徐辉进 黄祥平 易佳
三峡大学理学院
清华大学材料科学与工程系北京电子显微镜中心实验室
摘 要:
讨论了高能飞秒激光烧蚀金属金靶材过程中电子热导率对激光烧蚀性质的影响。由于电子热容量, 电声耦合系数及电子热导率等热物理参数对能够表征飞秒激光烧蚀性质的电子最高温度, 电声耦合时间及电声耦合温度都有一定影响, 且这3个热物理参数都为电子温度或电子温度及晶格温度相关的表达式, 为了更清楚了解电子热导率对飞秒激光烧蚀性质的影响, 将电子热容量及电声耦合系数在合理范围内分别取常数值, 而对电子热导率在合理范围内按等差规律分别取3个常系数值, 通过在一维双温模型的基础上变化电子热导率常系数值模拟飞秒激光烧蚀金属靶材的热传输演化过程, 详细研究了电子热导率对飞秒激光烧蚀金靶材性质的影响。结果表明:电子热导率对金靶材表面电子最高温度, 电声耦合时间及电声耦合温度都有不同程度影响。由于电子热导率实质在靶材表面电子达到最高温度后反映的是电子亚系统中电子释放能量速率快慢, 因此导致电子热导率对电声耦合温度的影响最为显著。
关键词:
电子热导率 ;飞秒激光烧蚀 ;电声耦合温度 ;
中图分类号: TN249
作者简介: 毛峰 (E-mail:husttanxin@mail.tsinghua.edu.cn) ;
收稿日期: 2010-12-29
基金: 国家自然科学基金 (11047011); 湖北省自然科学基金 (2010CDZ055); 湖北省教育厅重大科技项目基金 (2004Z002) ;湖北省教育厅优秀中青年人才项目自然科学基金 (Q20091303) 资助项目;
Effect of Electronic Thermal Conductivity on Properties of Gold Target Material of Femtosecond Laser Ablation
Abstract:
The influence of electronic thermal conductivity on properties of the femtosecond laser ablation of gold was studied.Because the electron heat capacity, electron-phonon coupling coefficient and electronic thermal conductivity and other thermal physical parameters had influence on the maximum temperature, electron-phonon coupling time and electron-phonon coupling temperature, which characterized the properties of femtosecond pulsed laser ablation.In addition, the physical parameters were expressions of electron temperature or electron temperature and lattice temperature.In order to better understand the influence of electronic thermal conductivity on properties in femtosecond laser ablation, electronic heat capacity and electron-phonon coupling coefficient were taken a reasonable constant value, respectively, while the electronic thermal conductivity was taken three constant values within reasonable limits by arithmetic law, by simulating the heat transfer evolution on target surface based on the one-dimensional two-temperature model, the influence of electron thermal conductivity on maximum electron temperature, on electron-phonon coupling time and electron-phonon coupling temperature was mainly discussed in the femtosecond laser ablation.The results showed that electronic thermal conductivity had different effects on electronic maximum temperature, electron-phonon coupling time and electron-phonon coupling temperature.As the electronic thermal conductivity was a reflection of the energy release rate in electronic sub-system when the surface electrons reached to the highest temperature, this led to the electronic thermal conductivity had the most significant influence on the electro-lattice coupling temperature.
Keyword:
electronic thermal conductivity;femtosecond laser ablation;electron-phonon coupling temperature;
Received: 2010-12-29
飞秒脉冲激光特别是钛宝石飞秒脉冲激光技术的出现, 使飞秒激光脉冲与超快现象的研究更加活跃。 特别是随着激光锁模技术和啁啾技术的发展, 能量超高化和脉宽超短化成为脉冲激光向极端条件发展的两个主要方向
[1 ]
。 而飞秒级强激光与物质相互作用的研究则伴随着脉冲激光的飞速发展成为材料、 激光光学、 等离子体物理等交叉学科的研究前沿
[1 ]
。 飞秒脉冲激光在精密机械加工、 高密光储藏、 纳米粒子制备、 太阳能电池材料表面改性、 生物及医学等诸多高新技术领域
[2 ]
领域发挥着重要的作用, 它还在惯性约束聚变、 新型粒子加速器、 微波武器以及等离子体隐身技术等领域具有重要的应用前景
[3 ]
。
由于飞秒激光与材料相互作用的超快和高度非平衡特性, 使得对其定量研究具有很大的挑战性, 具有与纳秒激光烧蚀迥然不同的物理过程。 在极端条件下激光与物质相互作用将包含更复杂的物理过程, 再加上实验工作与理论工作紧密结合不够, 使得机制研究仍然滞后于技术发展本身。 所以一般情况下的研究是只考虑电子和声子碰撞来描述电子吸收激光能量, 然后通过电声耦合把能量传递给晶格系统的动力学过程。 1974年Anisimov
[4 ]
率先提出了著名的双温热传导模型就是基于此。 此后有许多学者在此模型的基础上做了大量的实验以及理论工作。 此模型中涉及到比较多的热物理参数, 如电子热容量, 电声耦合系数以及电子热导率等。 这些参数对准确确定高能域飞秒激光烧蚀金属靶材的性质起着重要的作用。 由于电子热导率是与电子温度及晶格温度相关, 而电子热容量及电声耦合系数又与电子温度密切相关, 因此研究电子热导率比研究电子热容量及电声耦合系数更为复杂。 此外, 电声耦合系数在确定脉冲激光微观机制中起重要作用, 因此, 人们研究电声耦合系数对烧蚀影响的工作较多, 而关于电子热导率对脉冲激光烧蚀性质影响研究比较少。 基于此, 本文将以飞秒激光烧蚀金靶材为例, 模拟研究电子热导率的变化对热机制的影响, 具体对靶材电子最高温度、 电声耦合时间以及电声耦合温度等参数的影响进行了细致分析。
1 超快超强脉冲烧蚀模型的建立
对靶材的热传输机制氛围电子、 晶格两个亚系统达到温度平衡前和平衡后两个过程加以讨论。 当超短超强脉冲激光辐照在金靶材上时, 靶材中首先由自由电子吸收激光能量, 然后将能量传递到晶格, 造成电子, 晶格两亚系统之间温度差, 以及两亚系统内部的温度梯度, 使得靶材表层吸热区处于非平衡状态。 在电子、 晶格温度平衡前, 热传输过程可由一维双温模型 (TTM)
[4 ]
描述, 双温方程如下所示:
C e ( Τ e ) ? Τ e ? t = ? [ Κ e ( Τ e , Τ l ) Δ Τ e ] - G ( Τ e ) ( Τ e - Τ l ) + S ( x , t ) ? ? ? ( 1 ) C l = ? Τ l ? t = G ( Τ e ) ( Τ e - Τ l ) ? ? ? ( 2 )
其中: T e , T e 分别是电子晶格温度; C e (T e ) , G (T e ) , K e (T e , T l ) 分别是电子热容量, 电声耦合系数, 电子热导率; C l 为晶格热容量, S (x , t ) 为激光热源项。
在激光辐照靶材之前, 电子晶格都处于室温, 则初始条件为:
T e (x , 0) =T l (x , 0) =300.0 K (3)
在激光烧蚀期间, 激光的能量沉积在靶材表面附近, 根据能量守恒条件和绝热条件, 可得前表面的边界条件为:
- Κ s ? Τ ( x , t ) ? x | x = 0 = β Ι ( 0 , t ) exp ( - b x ) ? ? ? ( 4 )
其中K s 表示电子或晶格的电子热导率, 若S 为e, 则K s 为电子热导率, 若S 为l, 则K s 为晶格热导率。 而后表面采用绝热近似, 即没有能量从靶材后表面散失, 得到后表面的边界条件为:
- Κ s ? Τ ( x , t ) ? x | x = l = 0 ? ? ? ( 5 )
此外, 考虑入射靶材表面的脉冲激光能量密度S (x , t ) 随时间的变化用高斯型来描述, 脉冲激光能量在靶材内部传播过程中, 能量强度按指数规律衰减, 则脉冲激光入射到距表面x 处的激光功率密度为:
S (x , t ) =βI 0 exp[-4ln2 (t /τ ) 2 ]exp (-bx ) (6)
其中: 吸收率
[5 ]
可以表示为:
β ( Τ e ) = √ 4 π ε 0 ( 1 + α ( Τ e - Τ 0 ) ) λ 0 σ 0 ? ? ? ( 7 )
吸收系数
[5 ]
表示为:
b ( Τ e ) = √ 4 π σ 0 ε 0 λ 0 c ( 1 + α ( Τ e - Τ 0 ) ) ? ? ? ( 8 )
σ 0 为金靶材初始温度时的靶材电导率。
第二个过程, 即当电子与晶格热传导平衡后, 此时电子温度与晶格温度相等, 可将电子与晶格作为一个系统讨论热量传输, 系统遵循的是傅立叶定律
[6 ]
, 故此时的热传导方程可表示为:
C s = ? Τ ( x , t ) ? t = Κ ? 2 Τ ( x , t ) ? x 2 ? ? ? ( 9 )
其中C s , K 分别为金靶材热容量及热导率。
2 分析与计算
实验及理论结果表明
[7 ]
, 在高能域飞秒激光烧蚀情况下考虑态密度效应影响时, 电子热导率将是电子和晶格温度的复杂非线性函数, 变化范围将由初始低温的300 K到瞬间高温104 K数量级的范围内剧烈改变。 从文献
[
7 ,
8 ,
9 ]
可以知道, 电子热导率主要是由电子温度确定, 描述的是电子碰撞效应。 为了研究电子热导率对烧蚀性质的影响, 将在合理的范围内选取3个递增常数, 在其他模拟参数完全一样的情况下, 研究变化电子热导率对烧蚀结果的影响。 这种方法也是很多文献
[
8 ,
10 ,
11 ]
中较常用到的一种方法。
微分方程 (1) (2) 没有满足边界条件式 (3-5) 的解析解, 以飞秒激光对金靶材的烧蚀为例, 利用有限差分发对其进行数值求解。 金的物性参数如表1所示
[12 ]
。
模拟计算利用能量密度为1.5 J·cm-2 , 波长为800 nm, 脉冲宽度为60 ps的飞秒激光烧蚀金靶材。 根据文献
[
9 ,
13 ]
, 靶材表面电子温度可达到104 K数量级, 基于此, 在合理的范围内
[9 ]
电子热导率分别取值为: 100, 550, 1000 W·m-1 ·K-1 。 模拟计算得到的结果如图1所示。 图1反映的是电子热导率取值分别为100, 550, 1000 W·m-1 ·K-1 时, 相应的金靶材表面电子及晶格温度随时间的演化曲线。 可以看出, 电子热导率取值不同对电子最高温度, 电声耦合时间以及电声耦合温度都有不同程度的影响。 随着电子热导率取值增加, 电子最高温度下降, 电声耦合时间缩短, 电声耦合温度下降。 同时可以看出, 电子热导率越小, 电子温度下降的速率越慢。 这是因为尽管电子热导率是由电子温度与晶格温度共同决定。 但决定电子热导率数值大小的主要是电子温度, 而晶格温度所起的作用较小
[7 ,12 ,14 ]
。 并且电子热导率实质描述的是电子间的碰撞效应
[15 ]
, 因此当电子温度越高时, 电子热导率越大, 电子间的碰撞效应也越明显, 表明电子间能量传递的速度也越快。
图2表示电子热导率取值不同对靶材表面电子温度最高温度以及电声耦合时间的影响。 可以看出, 对于电子最高温度的影响, 电子热导率越大, 电子最高温度越低, 并且电子最高温度接近于线性下降。 这是因为在其他条件一致的情况下, 电子热导率越大表明电子间碰撞效应越明显, 电子间的热量传导也越快。 因此, 靶材表面吸收相同的热量, 热传导越快, 则电子所达到的最高温度越低。 电子达到瞬态亚稳平衡状态, 晶格温度几乎不变, 其他参数没有发生变化, 则电子最高温度与电子能量传导速率成线性关系, 因此电子最高温度随电子热导率递增而递减。 同时, 对电声耦合时间的影响, 可以发现, 电子热导率越高, 电子温度下降的速度越快, 电声耦合时间也越短。 这是因为电子热导率越大, 电子最高温度下降速率越快, 晶格温度上升速率相对于电子温度非常缓慢, 则电声耦合时间主要取决于电子温度下降的速率。 因此电子热导率越大, 电声耦合时间越短。
图1 在不同电子热导率取值时的靶材表面电子和晶格温度随时间演化曲线
Fig.1 Surface electron and lattice temperature evolution of the ablated target under different electron thermal conductivity
表1模拟中所用的参数取值
Table 1 Simulation parameter values used in the paper
A u
C l / (J· (m3 K) -1 )
α 0 / K-1
σ 0 / (S·m-1 )
ε 0 / (c2 ·Nm-2 )
C s / (J· (m3 K) -1 )
K / (W· (m·K) -1 )
C e / (J· (m3 ·K) -1 ) )
G / (W· (m·K) -1 )
Value
318.0
6.5×10-3
4.52×107
8.85×10-12
2.49×106
318.0
2×106
1.5×1017
图2 电子热导率对靶材表面电子最高温度以及电声耦合时间的影响
Fig.2 Influence of electronic thermal conductivity on the peak temperature of target surface electron and the electron-phonon coupling time
图3表示电子热导率对靶材表面电声耦合温度的影响。 从中可以看出, 电声耦合温度随电子热导率递增而减小。 因为电子热导率越大, 电子最高温度越低, 电子温度下降的速率越快, 所以电声耦合时间越短, 从而造成晶格温度上升比较缓慢, 使得电声耦合温度主要取决于晶格温度。 因此, 电子热导率越大, 电声耦合温度越低。
图3 电子热导率对靶材表面电子、 晶格两亚系统电声耦合温度的影响
Fig.3 Influence of electronic thermal conductivity on the the target surface electron-phonon coupling temperature
从图1~3可以看出电子热导率对电子最高温度, 电声耦合时间以及电声耦合温度都有不同程度的影响, 但尚不确定电子热导率对其中哪种烧蚀性质影响最为显著。 因此, 我们列表比较了电子热导率取值分别为100, 1000 W·m-1 ·K-1 所对应的电子最高温度, 电声耦合时间以及电声耦合温度进行了比较, 如下表2所示。 可以看出在其他条件一致情况下, 当电子热导率取值为分别为100, 1000 W·m-1 ·K-1 时, 对应的靶材表面电子最高温度值相对变化为10.2%, 电声耦合时间值相对变化为18.8%, 而电声耦合温度值相对变化为56.0%, 这显然大于电子最高温度以及电声耦合时间相对变化。 这表明对于飞秒激光烧蚀金金属靶材时, 电子热导率对电声耦合温度的影响相对于电子最高温度, 电声耦合时间等烧蚀性质相比更为显著。
表2电子热导率对电子最高温度, 电声耦合时间及电声耦合温度的影响
Table 2 Influence of electronic thermal conductivity on the target surface peak temperature, electron-phonon coupling time, electron-phonon coupling temperature
Electronic thermal conductivity/ (W·m-1 ·K-1 )
100
1000
Relative change rate/%
Target surface peak temperature/K
20098
18047
10.2
Electron-phonon coupling time/ps
12.8
10.4
18.8
Electron-phonon coupling temperature/K
3382.8
1489.4
56.0
3 结 论
在飞秒激光烧蚀金靶材过程中, 基于一维双温模型, 通过模拟金靶材表面电子温度、 晶格温度随时间演化, 研究了电子热导率对激光烧蚀靶材时的电子最高温度、 电声耦合时间及电声耦合温度3个典型性质的影响。 研究结果表明电子热导率对靶材表面电子最高温度, 电声耦合时间以及电声耦合温度都有不同程度影响, 随着电子热导率增加, 电子最高温度, 电声耦合时间时以及电声耦合温度都相应减小, 且电子热导率对电声耦合温度的影响最为显著。
参考文献
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