DOI: 10.11817/j.ysxb.1004.0609.2020-35790

掺镍Fe₃Si合金介电性能的第一性原理计算及其电磁特性分析

任  芬^{1, 2}，马  瑞^{1, 2}，黄志东^{1, 2}，谢  泉²

(1. 贵州大学 材料与冶金学院，贵阳 550025；

2. 贵州大学 先进光电子材料与技术研究所，贵阳 550025)

摘  要：采用基于密度泛函理论的赝势平面波法，研究了Ni元素对Fe₃Si合金电子结构及介电性能的影响。计算结果表明：添加Ni元素后体系金属性增强，电导率增大。Ni元素使体系的介电常数实部和虚部在高频段显著提高，并具有展宽吸收频带所期望的频响特性。利用机械球磨和真空退火方法制备了Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金粉末，测试了试样在2~18 GHz的微波介电常数和磁导率。实验结果表明：添加Ni元素后，合金体系的磁导率和介电常数都增大，且两者的虚部增大更加显著，尤其在10.6 GHz处介电常数虚部峰值达1.31，较Fe₇₅Si₂₅合金粉末高1.11，进一步验证了理论计算结果，并讨论了微波损耗机制。

关键词：Fe₃Si合金；第一性原理；电子结构；介电性能；电磁特性

文章编号：1004-0609(2020)-06-1399-07　　     中图分类号：TB34　　     文献标志码：A

随着微波通讯和电子技术的不断发展，电磁干扰和电磁污染问题日趋严重。人们通常采用微波吸收材料将不需要的电磁波转换为热能等形式耗散掉，从而抑制电磁干扰并减小电磁污染所带来的危害。Fe基磁性金属粉末具有初始磁导率、自然共振频率高以及饱和磁化强度大的优点，用其制备的吸波材料吸波强度高、吸收频带宽、易于加工，是最为重要的电磁波吸收剂。Fe-Si系较于羰基铁粉(CIP)、Fe-Ni系和Fe-Co系，具有较强抗腐蚀能力和较高的磁导率，使其阻抗匹配能力更强，更有利于减小入射电磁波在材料表面的反射^[1-4]。目前，研究人员主要针对Fe-Si系中的FeSi合金和FeSiAl合金电磁特性进行了深入研究^[5-8]，而对Fe₃Si合金的报道还较少。Fe₃Si 合金具有高磁导率、高饱和磁化强度、低矫顽力、高频下低铁损、高居里温度及优良抗腐蚀性能等特性^[9]，在吸波材料领域有着很好的应用前景。然而，单一的Fe₃Si 合金远远不能满足新型吸波材料“薄、轻、宽、强”等性能要求，因此，通过对其掺杂^[10]或将其做成复合材料^[11]是现在国内外研究的热点。陈志彦等^[12]采用原位聚合制备了纳米Fe₃Si/SiC复合吸收剂，指出 Fe₃Si相可提高材料的复介电常数。KUANG等^[13]采用机械活化辅助法制备了Co掺杂SiC粉末，相比于未掺杂，Co掺杂后在8.2~12.4 GHz频率范围内提高了材料的高温介电性能和微波吸收性能，并结合第一性原理计算表明Co掺杂后引进了大量缺陷，进一步促进了极化损耗。XIE等^[14]也指出Fe₃Si相的出现可提高材料的吸波性能，但Fe₃Si 合金本征脆性较大^[15]，粉体在球磨过程中很容易碎化，限制了片状化程度的提升。因此，合金化成为改善Fe₃Si合金吸波性能的理想方法。

为了进一步认识合金化对Fe₃Si合金吸波材料电磁特性的影响和作用机制，本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，系统地计算分析了Ni元素添加对Fe₃Si合金电子结构、磁学性能及介电性能。进一步采用机械球磨和真空退火方法制备了Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金粉末吸波剂，与计算结果进行了比较，最后对其微波损耗机理进行了探讨。

1  计算方法和实验

1.1  计算模型和方法

Fe₃Si具有面心立方 D0₃结构，其空间群为Fm-3m (No.225)，Pearson符号为cF16，晶格常数为5.65 。

以等效点系(Wyckoff)符号表征，Fe原子占据4b亚晶格位置和8c亚晶格位置，Si原子占据4a亚晶格位置；其中，b、c和a为多重性(Multiplicity)，且4b亚晶格位置的等效内部坐标为A(0.5, 0.5, 0.5)，8c亚晶格位置的等效内部坐标为B(0.25, 0.25, 0.25)和C(0.75, 0.75, 0.75)位置，而Si原子占据的4a亚晶格位置的等效内部坐标为D(0, 0, 0)。本文Ni的掺杂浓度为3.125% ，取代8c亚晶格位置[B, C]上的Fe原子^[16-17]。Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅的晶体结构分别如图1(a)和(b)所示。

图1  Fe₃Si单晶和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅超胞

Fig. 1  Fe₃Si unit cell(a) and Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅ supercell(b) (1×1×2)

本文采用Materials Studio软件包中的CASTEP模块进行计算。计算中采用广义梯度近似(GGA)的PBE处理电子之间的交换关联能，选择 BFGS(Broyden Fletcher Goldfarb Shanno)^[18]算法对晶体模型进行几何结构优化，以求得局域最稳定结构，离子实与电子之间相互作用采用超软赝势^[19]处理，用平面波矢量展开原胞中的价电子波函数。采用周期性边界条件，平面波数目由动能截断点决定，平面波的截断能量取 330 eV，K点网格数^[20]取 4×4×4，自洽场计算(SCF)时应用Pulay密度混合法，体系总能量收敛值取10^-6 eV/atom，每个原子上的力要求低于 0.05 eV/nm，公差偏移小于2×10^-3 nm，应力偏差小于 0.05 GPa。

1.2  掺镍Fe₃Si合金粉体吸收剂的制备及其电磁特性测试

本实验采用市售还原铁粉、硅粉和镍粉(纯度≥99.9%，粒度为74 mm)作为原始粉末，按摩尔分数配制成Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅混合粉末，在XQM-4L变频行星式球磨机进行机械合金化，选用

不锈钢罐和淬火钢球，球料比为30:1，球磨机转速为330 r/min，球磨35 h，球磨后的合金粉末于真空退火炉中退火1 h，退火温度为900 ℃；采用X’PertProMPD多功能Ｘ射线衍射仪对试样进行物相分析(Cu K_α射线，扫描速度4 (°)/min，歩宽0.02°)；利用AV3618矢量网络分析仪在2~18 GHz范围内对试样的电磁参数进行测试。

2  结果与讨论

2.1  电子结构

图2所示为总态密度和分波态密度图。如图2所示，Fe₃Si价带底部-11.5~-8.6 eV较低能量的区域，Si 原子3s轨道对态密度做出贡献。价带的上部-7.2 eV以上区域，态密度主要源于 Fe 原子 3d轨道和 Si 原子 3p轨道。而费米能级附近区域的波峰，则主要由 Fe的d态电子和Si的3p态电子贡献。费米能级两侧分别出现尖峰，表明有共价电子的作用，且其态密度均来源于Fe原子3d轨道，轨道上d电子相对较局域。同时费米能级附近存在明显的赝能隙。

图3所示为能带结构。如图3所示，费米能级与能带相交，表明体系呈金属性，且费米能级以下的价带区域能带明显多以上的导带区域，这说明价带区的电子贡献多余导带区，这都与态密度图吻合。

添加Ni元素后，成键电子数增多，价电子间相互作用增强，价带底部和导带顶部区域的态密度除来自Si 3p态和Fe 3d态的贡献外，还有来自Ni 3d电子的贡献。同时费米面位于赝能隙谷底，Fe的d轨道电子分别与Fe和Ni的d轨道电子之间发生强烈的相互作用。由此可见，添加Ni元素，一方面有利于提高体系相结构稳定性。另一方面，d-d电子间的相互作用增强了系统的金属性，而相对较弱的d-p电子间相互作用则降低了共价键的方向性。其次，费米能级与第一激发态峰位间距减小，表明晶体费米能级处的电子跃迁到第一激发态更容易，并使得价带中的载流子的浓度增大, 增强了Fe₃Si体系的电导率。此外，由于在费米能级处提供了更多的自由电子参与导带电子杂化，从而改变了费米能级处的态密度。根据波尔兹曼方程，电导率与费米面处态密度成正比，即σ_{Fe71.875Ni3.125Si25}＜σ_Fe3Si，电阻率的变化趋势与之相反，因此添加Ni后，合金更适用于高频环境。

图2  总态密度和分波态密度图

Fig. 2  Total density of states and partial density of states

图3  能带图

Fig. 3  Energy band diagram

2.2  介电常数

图4所示为Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅的介电常数实部ε' 和虚部ε" 随能量变化的曲线。如图4所示，在4~12.79 eV能量区域，Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅的介电常数实部大于Fe₇₅Si₂₅的，且在4~10 eV能量区间出现两个峰值，分别位于5.13和8.09 eV。在7.46~14 eV范围内，Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅的介电常数虚部远大于Fe₇₅Si₂₅的，且于9.08 eV处具有最大值。

因此，Ni元素的添加有利于介电常数实部和虚部的提高，尤其在高能量范围内介电常数虚部显著提高，这有利于提高合金的介质损耗(tan δ_E=ε"/ε')，同时具有展宽吸收频带所期望的频响特性，尤其是在我们关注的2~18 GHz频率范围即在图4中大于7.46 eV能量范围内(E=nhv：E为能量，h为普朗克常数，v为频率)。根据公式E=hν，提高频率，正是提高单个量子的能量，然而高频振子是一种“低效光源”，与低频振子相比，高频振子的能量虽然增大了，但是处于第一激发态的振子的相对数目却大幅度减少，所以高频段的总辐射能量大大减小^[21]。

图4  Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅的介电常数实部ε' 和虚部ε" 与能量的关系曲线

Fig. 4  Relation curves between dielectric constant and energy of Fe₇₅Si₂₅ and Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅: (a) Real part of dielectric constant ε'; (b) Imaginary part of dielectric constant ε"

在交变外场作用下，介电常数是频率ω的函数，表示为^[22]：

                        (1)

式中：表示复介电常数；实部表示储存电磁能的能力；虚部表示损耗电磁能的能力；j表示虚部单位。在一定的微波频率范围内，介电常数虚部则可表示为^[23]：

                           (2)

式中：为直流电导率；ε₀ 为真空介电常数；ε_ac为高频时的介电损耗贡献。由式(2)可知，Ni元素的添加可提高电导率，增加产生的载流子在高频下的损耗贡献，从而有利于提高微波范围内的介电损耗。可见，Ni元素的添加使Fe₃Si在高频范围内有较大的介电常数实部和虚部，增大了Fe₃Si软磁体的介电损耗和阻抗匹配特性。

2.3  掺镍Fe₃Si合金粉末物相分析

为进一步验证Ni元素添加提高Fe₃Si合金电磁特性的理论计算结果，本文采用机械合金化和真空退火方法制备了Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金粉体吸波材料。图5所示为两种合金的XRD谱。从图5可知，

两种合金的衍射谱中均只有单一的Fe₃Si相，在低角度处均出现了两条微弱的超结构衍射峰，表明形成了D0₃有序结构。Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅衍射峰较Fe₇₅Si₂₅略向低角度发生偏移，这是由于 Ni原子半径(0.1246 nm)大于Fe原子半径(0.1241 nm)，随 Ni原子进入Fe₃Si中取代部分Fe原子，造成点阵畸变。此外，Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金的衍射峰强度更强，这是由于Ni 元素可降低Fe₇₅Si₂₅相变的析出温度^[24]，因而具有更高的结晶度和析出量。

图5  900 ℃退火1 h的XRD谱

Fig. 5  XRD patterns of alloys annealing 1 h at 900 ℃

2.4  掺镍Fe₃Si合金粉末电磁特性分析

图6所示为掺Ni前后Fe₇₅Si₂₅合金粉末的复介电常数和复磁导率与频率的关系曲线。如图6所示，Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金粉体的介电常数实部ε' 和介电常数虚部ε" 较Fe₇₅Si₂₅的有所增大，且ε" 增加更为显著，同时又都随频率的增大而不断降低，即具备频响特性，添加Ni后更有利于提高材料的衰减特性。其原因可能是由于Ni原子取代Fe原子随机分布在亚点阵内，增加了混乱度(构型熵增加)，使合金获得了更好的各向异性场，从而改善了其高频特性^[25]。另一方面是机械球磨过程因减小了合金的晶粒尺寸，从而减小了趋肤效应，增大了材料的复介电常数。

此外，Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金的磁导率实部μ′ 和磁导率虚部μ″ 大幅增大，在10.5~18 GHz范围内，磁导率实部并未急速下降，而是保持于约7.5。在10.6 GHz处磁导率虚部峰值达1.31，较Fe₇₅Si₂₅合金粉末高1.11。其原因一方面是由于Ni 原子置换了部分亚晶格位置的Fe原子，Ni 原子比Fe 原子多两个d电子，多出的电子形成点缺陷，而点缺陷的附近又形成空穴，在交变外场的作用下，该空穴将不断的往复运动产生电子式的松弛极化和损耗^[26]。另一方面，Ni 原子的添加引起晶体中载流子浓度的增大，提高了体系的电导率，进而增加了交变外场下的电导损耗，且由式(2)可知，电导率越大，其介电常数越大。这些与理论计算结果均一致。由此可见，以磁损耗为主的Fe₃Si 合金，添加Ni元素后，其介电损耗大幅度增加且不会降低磁导率，同时增加了材料的阻抗匹配特性和衰减特性，可进一步提高材料的吸波性能。

图6  Fe₇₅Si₂₅和Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金粉体的复介电常数和复磁导率与频率的关系曲线

Fig. 6  Frequency dependence on complex permittivity ((a),(b)) and complex permeability ((c),(d)) of Fe₇₅Si₂₅ and Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅

3  结论

1) 随Ni元素的添加，合金金属性增强，电导率增大。Ni元素的添加促进Fe₃Si合金的ε' 和ε" 显著提高，尤其是在8~14 eV高能量范围更具有展宽吸收频带所期望的频响特性。

2) 在2~18 GHz频率范围内，Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金粉末的ε' 和ε" 较Fe₇₅Si₂₅合金粉末的均有所增大，且都随频率的增大而不断降低，即具备频响特性。Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅合金粉末的μ′ 和μ″ 增大明显，μ″ 起伏波动较大，表明Ni元素的添加可有效提高Fe₃Si合金的电磁参数。实验研究结果与理论计算结果一致。

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First principles calculation on dielectric properties of Ni doped Fe₃Si microwave absorber and analysis of its electromagnetic characteristics

REN Fen^{1, 2}, MA Rui^{1, 2}, HUANG Zhi-dong^{1, 2}, XIE Quan²

(1. College of Material and Metallurgy, Guizhou University, Guiyang 550025, China;

2. Institute of Advanced Optoelectronic Materials and Technology, Guizhou University, Guiyang 550025, China)

Abstract: The influences of Ni element on the electronic structure and dielectric properties of Fe₃Si alloys were studied by the pseudopotential plane wave method based on density functional theory. The calculated results show that the metallic properties of the system are enhanced and the conductivity is increased by adding Ni element. The Ni element greatly improves the real and imaginary parts of the dielectric constant of the system in the high frequency band, and the frequency response characteristic of broadening the absorption band is obtained. The Fe₇₅Si₂₅ and Fe_71.875Ni_3.125Si₂₅ alloy powders were prepared by mechanical ball grinding and vacuum annealing method, and the microwave dielectric constant and permeability of the samples were measured in the frequency range of 2-18 GHz by vector network analyzer. The experimental results show that the permeability and dielectric constant of the alloy increase with the addition of Ni, especially the imaginary part. The imaginary part peak value of dielectric constant at 10.6 GHz is 1.31, which is 1.11 higher than that of Fe₇₅Si₂₅ alloy and validates the results of theoretical calculation. The mechanism of microwave loss was discussed.

Key words: Fe₃Si microwave absorber; first principles; electronic structures; dielectric properties; electromagnetic properties

Foundation item: Project(61264004) supported by the National Natural Science Foundation of China; Project (Qian Project Funding(2016-05)) supported by the Science and Technology Innovation Project for Overseas Students of Ministry of Human Resources and Social Security of China

Received date: 2019-04-24; Accepted date: 2019-12-23

Corresponding author: MA Rui; Tel: +86-851-3623248; E-mail: mm.rma@gzu.edu.cn

(编辑  何学锋)

基金项目：国家自然科学基金资助项目(61264004)；人社部留学人员科技创新项目(黔人项目资助(2016-05))

收稿日期：2019-04-24；修订日期：2019-12-23

通信作者：马  瑞，副教授，博士；电话：0851-3623248；E-mail：mm.rma@gzu.edu.cn