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双层阳极微生物燃料电池系统降解偶氮染料及同步产电

来源期刊:中南大学学报(自然科学版)2019年第2期

论文作者:李先宁 汪莲 曹羡 冯羽中 ZHANG Yi(张毅)

文章页码:264 - 272

关键词:微生物燃料电池;偶氮染料;生物产电;脱色降解

Key words:microbial fuel cell; azo dye; bio-electricity production; decolorization and degradation

摘    要:构建一种新型单室双阳极微生物燃料电池(MFC)系统并用于处理难降解有机染料废水;研究进水染料质量浓度、水力停留时间和双层阳极间距对难降解有机物去除率和系统产电性能的影响;利用UV-Vis光谱扫描和气相色谱-质谱联用(GC-MS),分析降解过程中的一系列降解产物。研究结果表明:当系统通入200~600 mg/L的染料活性艳红X-3B时,单阳极和双阳极MFC系统的有机物去除效率并无较大差异,最大脱色率之差不超过10%;当系统通入800~1 000 mg/L的X-3B时,双阳极MFC系统表现出较好的脱色效果和较强的有机负荷耐受能力;当2个阳极层间距设为10 cm时,双阳极MFC系统(简称S-10系统)的处理性能最佳;当水力停留时间为1.5 d,进水X-3B质量浓度为1 000 mg/L时,S-10系统的脱色率可达96.34%,化学需氧量(COD)去除率为74.16%;上、下阳极的最大功率密度分别为0.150 W/m3和0.121 W/m3,系统内阻为1 053.1 Ω;苯胺是一种典型的X-3B降解中间产物。

Abstract: A novel single-chamber dual-anode microbial fuel cell (MFC) system was constructed for the treatment of refractory organic dye-production wastewater. The effects of dye mass concentration, hydraulic retention time (HRT) and anode spacing on the removal efficiency of refractory organic matters and bio-electricity production were investigated. UV-Vis spectral scanning and gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) were used to analyze the degration products. The result show that when the MFC system is fed with X-3B of 200-600 mg/L, the single-anode MFC and dual-anode MFC have no significant differences in removal efficiencies of organic matters, and the difference between the maximum decolorization rate of two MFC systems does not exceed 10%. When MFC system is fed with 800-1 000 mg/L X-3B, the dual-anode MFC exhibits good decolorization effect and strong organic load capacity. When the anode spacing is 10 cm, dual-anode MFC system (namely S-10 system) presents the best processing performances. With 1 000 g/L X-3B and HRT of 1.5 d, S-10 system exhibits highest decolorization efficiency of 96.34% and the highest chemical oxygen demand (COD) removal efficiency of 74.16%. The internal resistance of S-10 system is 1 053.1 Ω, and the maxmium power densities of the upper and lower anodes are 0.150 and 0.121 W/m3, respectively. It is found that aniline is a typical X-3B degradation intermediate product.



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DOI: 10.11817/j.issn.1672-7207.2019.02.003

双层阳极微生物燃料电池系统降解偶氮染料及同步产电

汪莲,曹羡,冯羽中,张毅,李先宁

(东南大学 能源与环境学院,江苏 南京,210096)

摘要:构建一种新型单室双阳极微生物燃料电池(MFC)系统并用于处理难降解有机染料废水;研究进水染料质量浓度、水力停留时间和双层阳极间距对难降解有机物去除率和系统产电性能的影响;利用UV-Vis光谱扫描和气相色谱-质谱联用(GC-MS),分析降解过程中的一系列降解产物。研究结果表明:当系统通入200~600 mg/L的染料活性艳红X-3B时,单阳极和双阳极MFC系统的有机物去除效率并无较大差异,最大脱色率之差不超过10%;当系统通入800~1 000 mg/L的X-3B时,双阳极MFC系统表现出较好的脱色效果和较强的有机负荷耐受能力;当2个阳极层间距设为10 cm时,双阳极MFC系统(简称S-10系统)的处理性能最佳;当水力停留时间为1.5 d,进水X-3B质量浓度为1 000 mg/L时,S-10系统的脱色率可达96.34%,化学需氧量(COD)去除率为74.16%;上、下阳极的最大功率密度分别为0.150 W/m3和0.121 W/m3,系统内阻为1 053.1 Ω;苯胺是一种典型的X-3B降解中间产物。

关键词:微生物燃料电池;偶氮染料;生物产电;脱色降解

中图分类号:X703.1             文献标志码:A         文章编号:1672-7207(2019)02-0264-08

Degradation of azo dye and electricity production by dual-anode microbial fuel cell system

WANG Lian, CAO Xian, FENG Yuzhong, ZHANG Yi, LI Xianning

(School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China)

Abstract: A novel single-chamber dual-anode microbial fuel cell (MFC) system was constructed for the treatment of refractory organic dye-production wastewater. The effects of dye mass concentration, hydraulic retention time (HRT) and anode spacing on the removal efficiency of refractory organic matters and bio-electricity production were investigated. UV-Vis spectral scanning and gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) were used to analyze the degration products. The result show that when the MFC system is fed with X-3B of 200-600 mg/L, the single-anode MFC and dual-anode MFC have no significant differences in removal efficiencies of organic matters, and the difference between the maximum decolorization rate of two MFC systems does not exceed 10%. When MFC system is fed with 800-1 000 mg/L X-3B, the dual-anode MFC exhibits good decolorization effect and strong organic load capacity. When the anode spacing is 10 cm, dual-anode MFC system (namely S-10 system) presents the best processing performances. With 1 000 g/L X-3B and HRT of 1.5 d, S-10 system exhibits highest decolorization efficiency of 96.34% and the highest chemical oxygen demand (COD) removal efficiency of 74.16%. The internal resistance of S-10 system is 1 053.1 Ω, and the maxmium power densities of the upper and lower anodes are 0.150 and 0.121 W/m3, respectively. It is found that aniline is a typical X-3B degradation intermediate product.

Key words: microbial fuel cell; azo dye; bio-electricity production; decolorization and degradation

偶氮染料因其分子结构中含有1个或多个氮氮双键(—N=N—)而命名[1]。它是合成染料中使用最多的1个品种,约占有机合成染料总量的80%,现已成为工业使用量最大的1种染料。据统计,全世界每年消耗8万多t的偶氮染料[2],由此产生大量的偶氮染料废水。偶氮染料是一类难降解有机物[3],染料分子及其中间产物会对环境造成严重的危害。目前,处理偶氮染料废水的方法主要有物理、化学和生物方法,而物理化学法往往存在处理成本高、污染物降解不彻底、引发二次污染等问题[4],因此,人们致力于探索绿色环保、廉价高效的生物方法。微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)是以微生物为催化剂将有机物中的化学能转化为电能的装置,结构上分为阳极区和阴极区,中间用质子交换膜隔开[5]。ZHU等[6]指出在单室微生物燃料电池(MFC)系统中,取消质子交换膜结构,不仅能降低构建和运行成本,而且能降低系统的内阻。MOHAN等[7]的研究表明,在电化学催化和生物降解的双重作用下,MFC系统对偶氮染料的去除效果得到增强。YADAV等[8]构建人工湿地型微生物燃料电池来处理染料废水,化学需氧量(COD)的去除率可达75%,最大功率密度为15.73 mW/m2。FANG等[9]的研究发现,利用单室MFC系统处理染料废水,当水力停留时间(HRT)为3 d时,脱色率最高为92.83%。装置结构(如电极、基质、微生物等)和运行条件(水力停留时间、有机负荷)是影响MFC系统净化及产电性能的2个原因[10]。阳极作为产电微生物附着的载体,既影响产电微生物的附着量,还影响着电子从微生物向阳极的传递[5]。目前,人们对MFC的研究仍局限于单层阳极,对于双层阳极结构的研究较少。单室单层阳极MFC系统还存在着水力停留时间较长、污染物分配不均、电子传递速度慢[5]、污染物降解不平衡、反应条件不匹配等问题,为此,本文作者从装置构型的角度考虑,构建一种新型单室双层阳极MFC系统来处理染料废水,通过优化双层阳极间距、染料质量浓度、水力停留时间等试验参数,分析其影响机制,建立最佳的系统构型。

1  材料与方法

1.1  试验装置

本研究采用升流式MFC。系统由有机玻璃制成,试验装置如图1所示。装置上部分呈圆筒状,内径为30 cm,高为50 cm;筒身从底部向上,每间隔5 cm设置1个采样口。圆筒底部连接1个高为5 cm的锥形布水器。双层阳极的构造自下而上依次铺设砂砾层、下阳极层、砂砾层、上阳极层、砂砾层、阴极层。阳极层和阴极层由活性炭颗粒(直径为3~5 cm,比表面积为500~900 m2/g,填充密度为0.45~0.55 g/cm3)和不锈钢丝网构成,其中不锈钢丝网埋在电极层的中部以增强电子的转移[11]。阴、阳极均由钛导线(直径为1 mm)向外引出,并使用环氧树脂包裹暴露于溶液中的金属部分,防止金属与溶液接触发生反应而造成阴、阳极短路的现象[12]。外电路由铜导线连接1000 Ω的电阻形成闭合回路。

图1  双层阳极MFC装置结构示意图

Fig. 1  Structural diagram of dual-anode MFC

1.2  系统接种与运行

接种污泥为南京市某污水处理厂二沉池回流污泥。系统接种后,先配置以葡萄糖为底物的人工模拟废水,连续进水培养。同时,连接数据自动采集模块,时刻记录系统的产电情况。经过一段时间的培养,系统能产生稳定持续的较高电压则视为系统启动成功。待系统稳定1月后,可根据试验内容,调整进水染料质量浓度和水力停留时间。所有试验均在(25±2) ℃室内温度下连续进行。

选取典型的偶氮染料——活性艳红X-3B作为目标污染物。本文X-3B购于上海汇邦精细化工有限公司。模拟废水成分如下:KCl,130.0 mg/L;NH4Cl,133.7 mg/L;MgSO4·7H2O,40.0 mg/L;NaH2PO4·2H2O,497.0 mg/L;Na2HPO4·12H2O,275.0 mg/L;NaHCO3,313.0 mg/L;C6H12O6·H2O,400.0 mg/L。微量元素的组分如下:ZnSO4·12H2O,2.0 mg/L;MnSO4·H2O,2.2 mg/L;CoCl2·6H2O,0.24 mg/L;(NH4)6Mo7O24·4H2O,0.117 mg/L;CaCl2,15.0 mg/L;FeSO4·7H2O,1.0 mg/L。

1.3  试验设置

本文共采用4种不同结构的反应器进行试验,分别为阳极层间距为0 cm的双阳极MFC系统(即单阳极MFC系统)、阳极层间距为5 cm的双阳极MFC系统、阳极层间距为10 cm的双阳极MFC系统(分别记为S-0,S-5和S-10系统);另增加一个开路状态的单阳极MFC系统作为试验对照组,记作S-C系统。同时,将对照组MFC中的砂砾层和活性炭层统称为基质层。此外,试验控制阳极总体积相同。分别进行以下试验:1) 在水力停留时间(HRT)为2 d时,设置不同的X-3B质量浓度,通入上述MFC反应器,探究不同阳极间距的MFC对染料废水的处理性能及MFC系统的产电效果;2) 在一定的X-3B质量浓度下,设置不同的水力停留时间(HRT),探究不同反应器对染料废水的处理性能及系统的产电效果;3) 对上述试验装置的污染物沿程降解产物进行检测分析。所有的试验均设置3组平行样,取各组平均值作为试验结果。

1.4  分析与计算

活性艳红X-3B的质量浓度通过紫外分光光度计检测。脱色率计算公式如下:

          (1)

式中:DX-3B为X-3B的脱色率,%;ρ0为进水X-3B质量浓度,mg/L;ρ1为出水X-3B质量浓度,mg/L。

COD采用重铬酸钾法测定,COD去除率计算公式如下:

          (2)

式中:DCOD为COD去除率,%;ρin为进水COD质量浓度,mg/L;ρout为出水COD质量浓度,mg/L。

电流和电压通过数字采集模块每1小时采集并记录1次。功率密度计算公式如下:

                  (3)

式中:P为功率密度,W/m3;U为电压,V;I为电流,A;V为阳极有效工作体积,m3

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