温室气体甲烷质量浓度变化规律
廖秀英1, 2, 3,程辉4,廖顺宝1, 5,白大为6
(1. 中国科学院 地理科学与资源环境研究所,北京,100101;
2. 湖南科技大学 建筑与城乡规划学院,湖南 湘潭,411201;
3. 中国科学院 研究生院,北京,100049;
4. 湖南科技大学 先进矿山装备教育部工程研究中心,湖南 湘潭,411201;
5. 河南大学 环境与规划学院,河南 开封,475000;
6. 中国地质科学院 地球物理地球化学勘查研究所,廊坊,065000)
摘要:利用Hilbert-Huang变换方法对青海瓦里关观测站1991-05—2010-12期间的月平均甲烷质量浓度观测值进行研究。研究结果表明:瓦里关自1991年以来甲烷质量浓度呈递增趋势,其月平均值比全球甲烷质量浓度平均值高60~110 μg/L;瓦里关甲烷质量浓度的瞬时增长率趋势与甲烷全球平均瞬时增长率趋势一致,但是,其波动范围更大,增长率在-8~23 μg/(L·a)内波动,而全球平均波动范围为-5~15 μg/(L·a);质量浓度变化存在6个本征周期,分别是4月、7月、约1 a、约2 a、约5 a和约11 a;其中约1 a的周期与离瓦里关站最近的西宁市气温变化1 a周期、西宁市降水11月周期紧密相关,约11 a的周期与太阳黑子活动的11 a周期相关性大,说明它们是引起甲烷质量浓度变化的重要因素。
关键词:CH4;Hilbert-Huang变换;本征模态函数;瞬时增长率;瓦里关
中图分类号:X831 文献标志码:A 文章编号:1672-7207(2013)01-0431-09
Volume concentration variation and law of greenhouse gas methane
LIAO Xiuying1, 2, 3, CHENG Hui4, LIAO Shunbao1, 5, BAI Dawei6
(1. Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China;
2. Hunan University of Science and Technology, Xiangtan 411201, China;
3. Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
4. Engineering Research Center of Advanced Mining Equipment, Ministry of Education,
Hunan University of Science and Technology, Xiangtan 411201, China;
5. College of Environment and Planning of Henan University, Kaifeng 475000, China;
6. Institute of Geophysical and Geochemical Exploration, Chinese Academy of Geology Sciences, Langfang 065000, China)
Abstract: Hilbert-Huang transform (HHT) method was used to study the monthly average CH4 measurement data during May, 1991 and December, 2010 from Mt. Waliguan station. The results show that in Waliguan, CH4 volume concentration has increased gradually since 1991 and the monthly average is generally higher from 60 μg/L to 110 μg/L than the global monthly average. The trend of CH4 instantaneous growth rate is the same as the global average instantaneous growth rate in Waliguan, but it has a wide fluctuation range, and its value fluctuates between -8 μg/(L·a) and 23 μg/(L·a), with contrast to global average between -5 μg/(L·a) and 15 μg/(L·a). CH4 volume concentration variation of Waliguan exists six intrinsic cycles and they are as follows: 4 months, 7 months, about 1 a, about 2 a, about 5 a and about 11 a. The about 1 a cycle is closely related to the temperature 1 a cycle and rainfall 11 months cycle of Xining, where is the closest city from Waliguan station, and about 11 a cycle is related to sunspot variability 11 a cycle, and all these facts explain that they are important factors which would cause the CH4 volume concentration fluctuate.
Key words: CH4; Hilbert-Huang transform; intrinsic mode function; instantaneous growth rate; Waliguan
在所有的温室气体中,甲烷对温室效应的相对贡献率为19%,其重要性仅次于CO2,但是,甲烷单位分子的温室效应相对贡献率是CO2的20倍,因此,甲烷对全球温室效应的潜在作用令人十分关注,控制甲烷质量浓度对减缓气候变化有着非常重要的作用[1]。通过甲烷源和汇定量研究间接分析甲烷质量浓度变化是一种广泛采用的方法。对单一源的估算要么利用“自下而上”方式获得,包括室外研究[2-3]、经济统计分析[4-5]和基于过程的模拟[6];要么利用反演模型即所谓的“自上而下”方法[7-9]。另外,利用13C与12C同位素质量之比作为限制有关部门甲烷排放[10]及其地理分布的依据[11]。直接的观测值包括美国(NOAA/CMDL)全球空气样品采样监测站CO2和CH4等温室气体观测值及各种定期和短期的飞机、热气球观测值等。还有一些研究是根据冰芯记录追踪过去的甲烷质量浓度变化[12-14]。人们对甲烷质量浓度增长率的研究较少。Dlugokencky等[15]最早提出质量浓度瞬时增长率概念,利用快速傅里叶变换(FFT)对甲烷质量浓度观测值进行分析处理而得到增长率趋势。Wang等[8]利用三维化学传输模型解释1988—1997年期间甲烷质量浓度在排放、传输、源汇等的年变化情况,进而分析甲烷质量浓度变化趋势,模拟得到研究期间甲烷增长率下降,及1992—1993年增长率异常低,增长率下降归因于源的增长率减小与OH基质量浓度增大[8]。而对造成甲烷质量浓度增大的内在原因至今仍不清楚。探讨甲烷质量浓度变化的固有周期及基于这种固有周期而得到的瞬时增长率有助于更好地理解其变化特征和影响因子,更好地预测未来CH4质量浓度的变化。甲烷质量浓度观测值是非平稳、非线性的,这就需要选择一种能自适应精确描述其局部周期性组分的数据分析工具。傅里叶分析是分析周期性信号最常用的技术,它要求被分析信号是线性的、稳定的。而数据分析工具——Hilbert-Huang变换(HHT)是处理非线性非平稳信号的方法,迄今已在区域尺度、全球尺度的气象研究[16]、气象科学中的风场研究[17]、气候变异极端天气检测[18-19]、地球物理[20-22]等研究领域得到了很好应用,其原因是HHT方法能对这些时间序列的地球科学观测值进行有物理意义的分解,为此,本文作者选择利用HHT方法对瓦里关1991-05—2010-12期间的CH4质量浓度观测值进行研究,得到6个CH4质量浓度本征周期及其年平均瞬时增长率 趋势。
1 HHT原理与算法
时间域和频率谱是描述甲烷质量浓度变化时间序列的2种基本形式,如自相关分析、互相关分析等时域分析是主要方法。为了深入研究其内在特征,除时域分析外,频谱分析也是必要的。频谱分析是傅里叶(Fourier)于1807年提出的。Fourier变换可以实现信号从时间域到频率域的转换,从而得到该信号的2种等价的表达方式[23]。Fourier频谱分析广泛应用于包括甲烷质量浓度变化在内的信号处理领域的各个分支,但Fourier变换严格的条件限制[24]在理论上局限了它对甲烷质量浓度变化的分析。
小波分析是目前处理非线性、非平稳信号的有效方法之一。与傅里叶变换相比,小波分析在时间域和频率域的局部变换中能够有效地从信号中提取信息,多尺度分析信号。小波分析克服了傅里叶变换的缺点,在工程领域得到广泛应用。然而,在小波变换中,由于基函数不是唯一的,需要根据实际应用选用小波基。小波基被选定后,在整个分析过程中就不能更改,因此,有可能全局适用的小波基局部表现非常差,即无法从信号的局部特征来选择小波基。
HHT正是从信号的局部特征出发,直接从信号本身构造基函数得到不同尺度的分量。与小波分析相比,HHT的优点更为明显:首先是在时间域和频率域内Hilbert谱的分辨率远高于小波谱的分辨率,其次是Hilbert变换能够定量地描述频率与时间的关系[25]。
1998年Huang等[26-27]提出的HHT方法是一种以经验为基础的信号分析方法,其扩展的基础是自适应的。这种方法对非线性非平稳信号分析很有效,特别是能从大量数据中揭示出其内含的物理意义。HHT法分2步:一是经验模态分解(EMD),即从被分析信号中提取一簇固有模态函数(IMF);二是Hilbert变换。EMD方法筛选的简单过程是:首先得到输入信号的所有极值点,将所有的局部最大值用三次样条插值函数形成上包络;同理,将所有的局部最小值用三次样条插值函数形成下包络。将上、下包络覆盖所有的数据点均值,然后,从原数据序列中减去均值得到第1个分量,在理想情况下,这应该为IMF分量。IMF函数定义要满足2个基本条件:(1) 整个输入信号中极值点的数目与过零点的数目相等或至多相差1个;(2) 信号上任意一点由局部极大值点和局部极小值点分别确定的上、下包络线均值为0,即信号关于时间轴局部对称。
筛的过程是为了分解叠加波,这使得IMF分量经Hilbert变换后得到的瞬时频率有意义;同时,筛的过程也使得振幅变化很大的相邻波形变得平滑,这有可能去除有意义的振幅波动,得到振幅恒定、只有频率调制的IMF分量。为了保证IMF分量的频率调制和幅度调制都有意义,必须确定筛过程的停止标准。最后,原始输入信号被分解为n个IMF分量和1个单调残余量Rn(t) [28-29],即
(1)
式中:为观测值,即CH4月平均质量浓度。然后,对各阶IMF分量进行Hilbert变换:
(2)
式中:y(t)表示观测值x(t)经Hilbert变换后的变换值; P表示取奇异积分的柯西主值。这样,x和y可以构造如下解析函数:
(3)
其中:i为虚数单位。
(4)
(5)
a(t)为瞬时幅值;θ为相函数。瞬时频率简化如下:
(6)
最终观测数据可表达如下:
(7)
2 数据资料处理与结果
2.1 数据资料
数据采集是地球系统科学研究中最重要、最基础的一步[30]。中国政府和联合国全球环境基金(GEF)共同投资,在青海省共和县境内建立瓦里关全球大气基准站(36°17′N,100°54′E,海拔3 816 m),如图1所示。对温室气体、臭氧层、太阳辐射等进行长期观测,利用Flask瓶对空气样品中CO2和CH4的质量浓度进行采样分析。
本文所用数据如下:(1)瓦里关1991-05—2010-12期间月平均甲烷质量浓度观测值,这些观测值是对1991年以来每周采集的1对Flask空气样品观测值经平滑、插值、外延等处理而形成的月平均质量浓度观测值[38],各月质量浓度观测值均连续无间断;(2)瓦里关位于青藏高原腹地的青海省共和县境内,由于没法获得共和县研究时段内的相关气象观测值,所以,选择了离瓦里关相对较近的西宁市1991-05-01—2010-12-31期间日平均气温观测值和西宁市1991-05-01—2010-12-31期间日降水量观测值,经过处理形成月平均气温和月平均降水量。
图1 瓦里关大气本底站位置示意图
Fig.1 Diagram of Waliguan atmospheric background station
利用Matlab强大的计算能力,基于HHT方法理论、端点效应处理方法,编程实现了研究期间内CH4质量浓度观测值、气温观测值、降水观测值等经验模态分解,得到各自的IMF、瞬时频率、周期及CH4质量浓度变化的瞬时增长率。
2.2 甲烷质量浓度变化规律
基于HHT方法,得到瓦里关1991-05—2010-12期间6个甲烷质量浓度观测值与1个趋势值,如图2所示。从图2可以看到:IMF1—IMF6的周期依次增大,即频率依次减小。可见:这种方法提取的甲烷质量浓度变化的IMF所表征的周期是非常有规律的,再通过Hilbert变换即可得到各周期对应的瞬时频率与幅值。得到的趋势项是单调递增曲线,即反映了甲烷在观测期间的质量浓度变化总趋势,这与CH4质量浓度在研究时段上增加的客观现实相符。对各阶IMF分量进行Hilbert变换可得到Hilbert谱,各参数的一些统计特征如表1所示。从观测值中提取出6个固有模态,其平均周期依次是4月、7月、约1 a、约2 a、约5 a及约11 a。
图2 瓦里关1991-05—2010-12甲烷质量浓度观测数据及其IMF与甲烷质量浓度趋势值
Fig.2 CH4 volume concentration measurement data and IMF and trend of Waliguan between May, 1991 and December, 2010
表1 Hilbert变换后IMF的统计特征
Table 1 Static characteristics of IMF after Hilbert transform
基于IMF而得出的瓦里关甲烷质量浓度变化趋势如图3所示。其中图3(a)所示的是甲烷质量浓度观测值(实线)及其年变化趋势(虚线)曲线,从该图可以初步得知甲烷质量浓度整体上是增加的,但是,增长的速度有快有慢,有时也呈下降趋势。图3(b)所示是根据图3(a)的变化趋势而得到的瞬时增长率曲线,从该曲线可以知道增长率随年度变化的情况。图4所示是全球CH4平均质量浓度及其增长率[1]。经对比可以发现:瓦里关CH4质量浓度变化与全球CH4质量浓度变化有相似的趋势,两者瞬时增长率典型高值和典型低值出现的时间都较同步,高值分别在1994年初、1998年初,2003年初、2007年初等,而低值分别出现在1992年、1995年末、1997年初、2001—2002年间、2004年初等。瓦里关是全球少数几个大陆空气样品采样监测站之一,但受内陆局地条件、人为活动、地理位置等因素影响,瓦里关的CH4质量浓度变化也有其自身的特点:(1)瓦里关CH4质量浓度普遍比全球平均值高60~110 μg/L;它的瞬时增长率浮动比全球平均值略大,全球平均增长率一般为-5~15 μg/(L·a),而瓦里关的增长率为-8~22.5 μg/(L·a),增长率极大值出现在2003年初,达到22.5 μg/(L·a)。
图3 瓦里关甲烷质量浓度变化趋势及瞬时年增长率
Fig.3 CH4 volume concentration variation trend and its instantaneous growth rate
图4 全球甲烷平均质量浓度及其瞬时年增长率
Fig.4 CH4 global volume concentration and its instantaneous growth rate
针对甲烷质量浓度变化大且无规律的特点,从所得到的平均周期出发,进一步讨论与所得CH4质量浓度变化周期有相近周期的因子,以便从宏观上寻找原因来解释这种现象。
3 影响因子分析
3.1 气温和降水
已有研究提出温度、降水等是影响甲烷质量浓度增长率异常的因素[1, 6, 31-33],但是,都没有从周期的角度讨论它们之间的关系,为此,本文采用HHT方法对气温观测值、降水量观测值处理,得到气温、降水量的IMF相关参数,如表2和表3所示。
对比CH4的IMF参数,气温的IMF周期也有1 a,对各自周期为1 a所对应的IMF进行比较,发现它们存在很大的相关性。甲烷质量浓度变化与气温变化如图5所示。从图5可见:温度峰值与CH4质量浓度峰值较吻合,表明气温是影响CH4质量浓度变化的1个因子。降水量IMF周期中没有与CH4质量浓度变化周期相吻合,但降水IMF周期约11月,与CH4质量浓度的周期1 a最相近,因此,对这两者对应的IMF进行比较,结果见图6。从图6可见:两者的峰值还是较吻合,总体上CH4质量浓度随降水量增大而增大,随降水量降低而减小,表明降水量与CH4质量浓度变化有一定相关性。
表2 西宁市1991-05—2010-12期间月平均气温的IMF统计特征
Table 2 IMF statistical characteristics of monthly average temperature in Xining between May, 1991 and December, 2010
表3 西宁市1991-05—2010-12期间月平均降水量的IMF统计特征
Table 3 IMF statistical characteristics of monthly average precipitation in Xining between May, 1991 and December, 2010
3.2 太阳黑子活动
牛津大学及其他单位借助卫星影像,测得地球上空太阳紫外线变化情况,发现其波动比先前预计的要大。在所分析的2008—2010年观测值中,太阳黑子处于活动谷年,而在同一时期,美国与欧洲部分地区遭遇严冬,得出:太阳黑子的周期活动规律性影响地球气候;在太阳黑子非活跃时期,北美和欧洲部分地区常遭遇极端天气[34]{Formatting Citation}。这可以从统计学的角度得出太阳黑子与地球气候之间的联系。从周期相近的视角可发现太阳黑子与CH4质量浓度变化存在密切关系。太阳黑子活动周期为11 a,经历黑子数量由极大到极小的活动峰年与谷年[35]。图7所示是通过HHT方法得到的太阳黑子11 a周期的IMF与甲烷质量浓度变化11 a周期的IMF对比,可以得到甲烷质量浓度变化与太阳黑子数量峰年与谷年较对应,但是有约1 a的延迟。图7(a)所示是太阳黑子11 a周期的IMF,可以看出近年来太阳黑子活动峰年出现在2001年前后,谷年出现在2009年前后;而图7(b)所示是CH4质量浓度变化11 a周期的IMF,显示CH4质量浓度峰值出现在2000年前后,而谷值出现在2008年前后,两者的IMF 11 a周期在形态上基本上吻合,说明太阳黑子活动是影响CH4质量浓度变化的1个重要原因。
图5 甲烷质量浓度变化与气温变化对比
Fig.5 Contrast between CH4 volume concentration variation and temperature variation
图6 甲烷质量浓度变化与降水变化对比
Fig.6 Comparison of CH4 volume concentration variation and rainfall variation
图7 太阳黑子活动与甲烷质量浓度变化
Fig.7 Comparison of CH4 volume concentration variation and sunspots variation
4 结论
(1) 自1991年以来,瓦里关的甲烷质量浓度呈递增趋势,其月平均值比全球甲烷质量浓度平均值高60~110 μg/L。
(2) 瓦里关甲烷质量浓度的瞬时增长率趋势与甲烷全球平均瞬时增长率趋势一致,但是,其波动范围更大,增长率为-8~23 μg/(L·a),而全球平均波动范围为-5~15 μg/(L·a)。
(3) 瓦里关甲烷质量浓度变化存在6个本征周期,分别是4月、7月、约1 a、约2 a、约5 a和约11 a。其中,约1 a的周期与离瓦里关站最近的西宁市气温变化1 a周期、西宁市降水11月周期紧密相关;约11 a的周期与太阳黑子活动的11 a周期相关性大,说明它们是引起甲烷质量浓度变化的重要因素。
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(编辑 陈灿华)
收稿日期:2012-04-20;修回日期:2012-06-16
基金项目:环保公益性行业科研专项(200909018);湖南省教育厅项目(11C0515)
通信作者:廖顺宝(1966-),男,四川德阳人,博士,教授,从事遥感与GIS应用、地学信息产品研发及质量评价研究;电话:15037842353 ;E mail: liaosb@igsnrr.ac.cn