DOI： 10.11817/j.issn.1672-7207.2020.08.023

表面效应对碳纳米管中弯曲波波动特性的影响

黄彬¹,武井祥¹,金花²,周强²

（1. 湘潭大学 土木工程与力学学院，湖南 湘潭，411105；

2. 湘潭大学 物理与光电工程学院，湖南 湘潭，411105）

摘要:基于广义梯度弹性梁理论研究表面效应对自由空间和弹性介质中碳纳米管(CNTs)波动性能的影响。碳纳米管采用同时考虑弯曲变形和剪切变形的剪切梁进行描述，弹性介质采用双参数Pasternak-type弹性基模拟。建立考虑表面效应的广义梯度弹性剪切梁控制方程，推导碳纳米管中弯曲波的色散关系式，并通过分子动力学模拟结果进行验证。探讨表面效应、尺度因子、弹性介质对碳纳米管中弯曲波相速度的影响。对于多壁碳纳米管(MWCNTs)，研究波速与范德华力的相关性，讨论MWCNTs层数、表面效应、尺度因子和弹性参数对MWCNTs相速度的影响。研究结果表明：由所推导的色散关系式所得理论结果与分子动力学模拟结果较吻合，表现所推导的色散关系式理论模型能较好地表征碳纳米管弯曲特性。

关键词:碳纳米管；表面效应；尺度因子；弹性介质；广义梯度弹性理论

中图分类号:TB121                    文献标志码:A

文章编号:1672-7207（2020）08-2289-10

Influence of surface effect on wave behavior of flexural waves in carbon nanotubes

HUANG　Bin¹, WU　Jingxiang¹, JIN　Hua², ZHOU　Qiang²

(1. School of Civil Engineering and Mechanics, Xiangtan University, Xiangtan 411105, China；

2. School of Physics and Optoelectronic Engineering, Xiangtan University, Xiangtan 411105, China)

Abstract: Based on the theory of generalized gradient elastic beam,the influence of surface effect on the wave behavior of carbon nanotubes(CNTs) in free space and elastic medium was studied. CNTs were described by shear beam that considered both bending and shear deformation. The elastic medium was simulated with a two-parameter Pasternak-type elastic foundation. The governing equation of generalized gradient elastic shear beam considering the surface effect was established. The dispersion relation of bending wave in CNTs was derived,which was verified by the results of molecular dynamics simulation. The influence of surface effects, scale factors and elastic medium on the phase velocity of bending waves in CNTs was investigated. For multi-walled carbon nanotubes(MWCNTs), the dependence of wave velocity on van der Weals forces was studied, and the effects of MWCNTs layer number, surface effect, scale factor and elastic parameters on phase velocity of MWCNTs were discussed. The results show that the theoretical rusults obtained by the diperson reletion of bending wave in CNTs are agreement with those by molculer dynamies simulation, which incicates that the theoretical model can characterize the wave behavior of flexural waves in carbon nanotubes.

Key words: carbon nanotubes; surface effect; scale factor; elastic medium; generalized gradient elastic beam theory

1991年，IIJIMA^[1]研制了碳纳米管，掀起了人们对碳纳米管的研究热潮。碳纳米管具有很多优异性能，其中，其具有良好的柔韧性，在工业上常用作增强型纤维，是一种理想的高强度纤维材料，在工业生产中，通常以其他工程材料为基体与碳纳米管制成复合材料，以改善复合材料的强度及韧性等性能。连续介质力学理论常用于研究碳纳米管力学性能，但其模型不涉及尺寸依赖性。而大量实验结果表明，碳纳米管的力学性能具有较强的尺寸依赖性。在此情况下，ERINGEN^[2]提出了非局部弹性理论作为研究纳米材料尺度效应的理论方法。基于此理论，LIEW等^[3]结合非局部Timoshenko梁理论与分子动力学这2种方法探讨了碳纳米管中弯曲波的传播特性。PANG等^[4]结合非局部弹性理论探讨了尺度效应下黏弹性单壁碳纳米管中横波的传播特性，发现表面尺度效应对碳纳米管中横波的特性影响取决于波数与管的直径这2个因素。余阳等^[5]基于非局部应变梯度Euler梁模型，研究了尺度效应下充流碳纳米管的波动情况，发现应变梯度对低频波动起促进作用，对高频波动起阻尼作用。王碧蓉等^[6]探讨了非局部效应对碳纳米管中弯曲波频散特性的影响，发现非局部效应对弯曲波频散特性的影响主要体现在高波数阶段。SHEN等^[7]基于非局部Timoshenko梁模型研究了被弹性介质包围时碳纳米管中弯曲波的特性，发现弹性介质对低频波速有重要影响。GAFOUR等^[8]基于非局部 Euler-Bernoulli梁理论，探讨了弹性介质中“之”字形双壁碳纳米管中弯曲波的特性。碳纳米管具有较大的比表面积，研究其性能时也需要考虑表面效应的影响。CAMMARATA^[9]研究了界面材料与纳米结构材料的表面效应。LI等^[10]基于非局部应变梯度理论，研究了表面效应对黏弹性单壁碳纳米管中波特性的影响。ZHEN^[11]分析了表面效应对黏弹性单壁碳纳米管中波特性的影响，发现表面效应的影响在小波数及小管径下显得尤为显著。NARENDAR等^[12]探讨了表面效应下纳米管的非局域波特性，发现考虑表面效应的弯曲波数比不考虑表面效应的弯曲波数多，并且考虑表面效应时，弯曲波表现出压缩性质。综上可知，考虑表面效应的Euler-Bernoulli梁模型未考虑转动惯量和剪切变形的影响。而考虑表面效应的Timoshenko梁模型，其表面效应模型中曲率采用，显然忽略了剪切变形的影响。人们对基于非局部弹性梁理论下碳纳米管的波动性能进行了大量研究，但大多只考虑了应力梯度的影响，未考虑应变梯度的影响。为了更准确地表征表面效应下碳纳米管中弯曲波的波动特性，本文作者建立考虑表面效应的广义梯度剪切梁模型。与其他模型不同，表面效应理论模型中曲率采用的形式，并且同时兼顾了弯曲变形和剪切变形与表面效应的相关性。此外，广义梯度综合考虑了应力和应变双梯度的影响。与碳纳米管极大的弹性模量相比，其周遭介质可被视为弹性介质，弹性介质采用双参数Pasternak-type弹性基描述。与Winkler-type基相比，Pasternak-type弹性基同时考虑了轴向和径向的弹簧刚度。为此，推导碳纳米管中弯曲波的色散关系式，并通过分子动力学模拟对理论结果进行验证，分别探讨表面效应、尺度因子、弹性介质对单壁碳纳米管和多壁碳纳米管中弯曲波相速度的影响。

1  考虑表面效应的广义梯度剪切梁模型

基于广义梯度弹性梁理论，本构方程可以表述为^[13]

(1)

式中：和分别为应力张量与应变张量；和均为Lamé常数；，，均为尺度系数；为C—C键长度；和均为量纲一材料常数，其值可通过实验或分子动力学模拟得到，为拉普拉斯算符。当时，上述理论变为应变梯度弹性理论；当时，上述理论变为非局部弹性理论。

对于一维纳米结构，其应力张量，此时，式(1)简化为

(2)

(3)

式中：和分别为弹性模量与剪切模量；为纵坐标；z为垂直于未变形梁中性轴的坐标；和分别为正应力与正应变；和分别为剪应力与剪应变。

对于剪切梁模型，正应变与剪应变可以表示为

(4)

(5)

其中：为横向挠度，记作；为横截面的转角，记作。

将式(4)与(5)代入式(2)与(3)，得

(6)

(7)

对方程(6)进行变换处理，在方程两边同时乘以，再对其在横截面上积分，得

(8)

其中：为弯矩，；为横截面惯性矩，；为横截面面积。

对方程(7)两边积分，得

(9)

其中：为剪力，；为有效剪切模量，；为剪切修系数，由所选横截面形状决定。

基于剪切梁理论，运动方程可以写作

(10)

(11)

其中：为碳纳米管密度；为作用于横向表面上的分布载荷。

对式(10)与式(11)进行变形处理，得

(12)

(13)

当考虑表面效应时，有如下新增变量：

(14)

(15)

其中：；；为表面弹性模量；为残余表面张力；为碳纳米管横截面半径；为梁体和表面等效刚度。

将式(12)和式(13)代入式(8)和(9)，得

(16)

(17)

将式(14)，(15)，(16)和(17)代入式(10)和(11)，可得到考虑表面效应的广义梯度剪切梁控制方程：

(18)

(19)

上述控制方程是关于转角和挠度的耦合方程。为了便于下一步计算，用1个新的函数进行简化。在此情况下，转角和挠度为

(20)

(21)

因此，考虑表面效应的广义梯度剪切梁控制方程可以用函数为

(22)

2  单壁碳纳米管中的弯曲波

在研究过程中，碳纳米管通常被用作增强材料而嵌于复合材料中，相比碳纳米管极大的弹性模量，周围介质可视为弹性介质。本研究中用Pasternak-type弹性基模型模拟，其表达式如下：

(23)

式中：与分别为径向约束的弹簧刚度与切向约束的弹簧刚度。

当弯曲波在碳纳米管中传播时，函数的解析式如下：

(24)

式中：为振幅；；为波数；为圆频率。此时，式(23)可变化为

(25)

将式(24)和(25)代入式(22)，得

(26)

其中：；。

由于为0，式(26)可以被简化成，并可求得为

(27)

进一步可得到弯曲波在碳纳米管中传播时的相速度。代入及，可得到单壁碳纳米管中传播的弯曲波的相速度c：

(28)

2.1　考虑表面效应的非局部剪切梁理论(NSBT)

基于非局部剪切梁理论()，弯曲波的相速度变为

(29)

2.2　考虑表面效应的应变梯度剪切梁理论(SGSBT)

令，可以得到基于应变梯度剪切梁理论，弯曲波的相速度为

(30)

2.3　经典剪切梁理论(CSBT)

当不考虑尺度参数和弹性介质的影响即碳纳米管处于自由空间，且时，可得到经典剪切梁理论下弯曲波在单壁碳纳米管中传播的相速度为

 (31)

2.4　单壁碳纳米管的结果分析与讨论

本研究中，选择(5，5)扶手型单壁碳纳米管作为研究对象，得出弯曲波基于不同梁模型下在单壁碳纳米管中传播时的色散关系图，并与分子动力学模拟结果进行对比，结果如图1所示。密度，弹性模量，泊松比，剪切模量，厚度^[14]；尺度因子，。对于横截面为圆形的碳纳米管，剪切修正系数^[15]。表面弹性模量，表面残余张力^[16-17]。

图1中，GSBT，GEBT和MD分别代表考虑表面效应的广义梯度剪切梁理论、考虑表面效应的广义梯度Euler-Bernoulli梁理论和分子动力学模拟结果。从图1可见：GEBT预测的波速只在小波数区间内与MD预测的波速较接近；随着波数增大，与MD模拟结果偏差越大；而GSBT预测的波速与MD预测的波速^[14]在整个波数区间都较吻合。因此，考虑表面效应的广义梯度剪切梁模型能很好地表征CNTs的波动特性。

图1　不同梁模型下弯曲波相速度与分子动力学结果的比较

Fig. 1　Comparison of phase velocity and molecular dynamics results of flexural wave in different beam models

图2所示为考虑与不考虑表面效应这2种情况下单壁碳纳米管中弯曲波相速度的对比，以便考察表面效应对CNTs波速的影响。从图2可知：在小波数范围内，2条相速度曲线存在明显偏差；随着波数增大，这种偏差逐渐减小。这说明表面效应对单壁碳纳米管在小波数区间内的弯曲波特性影响显著，而随着波数增大，这种影响逐渐减小，直至消失。

图2　考虑表面效应与不考虑表面效应情况下单壁碳纳米管的弯曲波相速度曲线

Fig. 2　Phase velocity curves of flexural waves in SWCNTs with or without surface effect

图3所示为基于不同剪切梁理论下，单壁碳纳米管中弯曲波的相速度曲线，GSBT，NSBT，SGSBT和CSBT分别代表考虑表面效应的广义梯度剪切梁理论、考虑表面效应的非局部剪切梁理论、考虑表面效应的应变梯度剪切梁理论和经典剪切梁理论。

由图3可知：在小波数范围内，弯曲波在4种不同剪切梁理论下的相速度曲线非常接近；随着波数增大，SGSBT模型的相速度曲线、NSBT模型的相速度曲线以及CSBT模型的相速度曲线都逐渐偏离GSBT模型的相速度曲线；当波数足够大时，NSBT模型的相速度曲线无限趋近于0；SGSBT模型的相速度和CSBT模型的相速度则随着波数增加而增加。SGSBT，CSBT和GSBT这3个模型不符合“弹性波可认为是长波的极限”这一事实。因此，当考虑尺度系数的影响时，选择广义梯度剪切梁理论研究单壁碳纳米管中弯曲波的特性是合理的。

图3　不同剪切梁理论下单壁碳纳米管中弯曲波的相速度

Fig. 3　Phase velocities of bending wave in SWCNTs with different shear beam theories

图4和图5所示分别为尺度因子和对弯曲波相速度的影响。分析图4和图5可知：在小波数范围内，尺度因子和对弯曲波相速度的影响可以忽略；随着波数增加，和对弯曲波相速度的影响逐渐增强；不同和对相速度的影响程度也不同，对于大波数范围，增大使相速度减小，而在波数较大时，相速度随增大而增大。

图4　尺度因子对单壁碳纳米管中弯曲波相速度的影响(e₂=0.1)

Fig. 4　Influence of scale factor on phase velocity of flexural wave in SWCNTs when e₂=0.1

图5　尺度因子对单壁碳纳米管中弯曲波相速度的影响(e₁=0.8)

Fig. 5　Influence of scale factor on phase velocity of flexural wave in SWCNTs when e₁=0.8

选取参数径向约束的弹簧刚度与切向约束的弹簧刚度，弹性介质对弯曲波相速度的影响如图6和图7所示。

图6　弹簧刚度对单壁碳纳米管中弯曲波相速度的影响(β₁=0)

Fig. 6　Influence of spring stiffness on phase velocity of flexural wave in SWCNTs when β₁=0

图7　弹簧刚度对单壁碳纳米管中弯曲波相速度的影响(β₀=0)

Fig. 7　Influence of spring stiffness on phase velocity of flexural wave in SWCNTs when β₀=0

从图6和图7可见：弹性参数和对CNT中弯曲波相速度有较大影响；在小波数范围内，随着和增大，对应的相速度均呈现增大趋势，说明弹性介质的存在使弯曲波相速度的预测结果偏大；波数越小，弹性介质对单壁碳纳米管中弯曲波相速度的影响越显著；当波数足够大时，弹性介质对弯曲波相速度的影响可以忽略，也就是说，波数越小，单壁碳纳米管中弯曲波的相速度对弹性介质越敏感。从图6和图7还可看出：对弯曲波相速度的影响范围比的影响范围要广，这是因为与分别为径向约束的弹簧刚度与切向约束的弹簧刚度，所以，可以认为弹性介质的切应力对波数的影响范围要比正应力对波数的影响范围更广。

3  多壁碳纳米管中的弯曲波

3.1　多壁碳纳米管中相速度的推导

不同于单壁碳纳米管，多壁碳纳米管相邻管之间存在范德华力，且范德华力可由Lennard-Jones势推导得到^[18-21]。

第层碳纳米管的范德华力为

；

(32)

其中：为范德华作用系数(单位为10^-7 J)，

(33)

为相应内管的半径(单位为nm)。

对于最外层碳纳米管，范德华力的表达式可以写成

   (34)

最外层碳纳米管会同时受到范德华力与周围介质的影响。当弯曲波在多壁碳纳米管中传播时，函数的表达式为

(35)

其中：为相应碳纳米管的层数；为振幅；为波数；为圆频率。

将方程(35)代入式(32)与(34)得

(36)

(37)

(38)

再将式(36)，(37)和(38)代入式(22)，得

(39)

(40)

(41)

为了使上述关于的方程组具有非平凡解，方程组的系数矩阵所构成的行列式值应为0，即

(42)

以双壁碳纳米管为例，有

(43)

式中：；；；。

对上述行列式进行求解，得；。

其中：；；；；；。

弯曲波在双壁碳纳米管中传播时的相速度为

3.2　多壁碳纳米管的结果分析与讨论

为了进一步研究范德华力对相速度的影响，以双壁碳纳米管为例，针对范德华力设置以下3种情况：1) 考虑范德华力对相速度的影响；2) 忽略范德华力对相速度的影响；3) 假设范德华力趋于无穷大。范德华作用系数由式(33)得到，或。当时，双壁碳纳米管可以看作是由2个独立的单壁碳纳米管组成^[22]；当时，双壁碳纳米管相当于2个碳纳米管固结在一起，此时，双壁碳纳米管也可看作是1个单壁碳纳米管，且横截面面积，惯性矩^[23-24]。验证结果如图8所示。

图8　自由空间中，范德华作用系数对(5，5)@(10，10)扶手型双壁碳纳米管相速度的比较

Fig. 8　Comparison of phase speed of (5,5)@(10,10) armchair DWCNT in free space duo to van der Waals interaction coefficient

事实上，和是2种理论上的极限状态。取由式(33)确定的值时，对应的波速位于上述2种情况下的波速之间。同时，图8也说明范德华作用只对较小波数范围内的相速度有一定影响，而对大波数的相速度影响较小。

图9与图10所示分别为弹性介质及自由空间中几种碳纳米管相速度的对比结果。尺度因子，，弹性介质中弹性参数，，自由空间中弹性参数设为0。研究对象包含单壁碳纳米管(SWCNT)、双壁碳纳米管(DWCNT)、三壁碳纳米管(TWCNT)及四壁碳纳米管(QWCNT)。

图9　弹性介质中多壁碳纳米管相速度的比较

Fig. 9　Comparison of phase velocity of MWCNTs in elastic medium

图10　自由空间中多壁碳纳米管相速度的比较

Fig. 10　Comparison of phase velocity of MWCNTs in free space

由图9与图10可知：当波数时，弹性介质对多壁碳纳米管相速度的影响可以忽略不计；当时，弹性介质的存在会使相速度的预测结果偏大^[25]，且波数越小，弹性介质对多壁碳纳米管相速度的影响越明显；当多壁碳纳米管处于弹性介质中时，随着碳纳米管管层数增加，相速度反而逐渐减小；当多壁碳纳米管处于自由空间中时，相速度随着碳纳米管管层数增加而变大^[26]。因此，碳纳米管管层数越少，相速度对弹性介质的反应越敏感。

为了研究表面效应对多壁碳纳米管相速度的影响，给出考虑表面效应与不考虑表面效应这2种情况下双壁碳纳米管中弯曲波相速度的对比结果，如图11所示。

图11　考虑表面效应与不考虑表面效应情况下双壁碳纳米管中弯曲波的相速度

Fig. 11　Phase velocities of flexural waves in DWCNTs with or without surface effect

从图11可知：在小波数范围内，2条相速度曲线存在明显偏差；随着波数增大，这种偏差逐渐减小直至消失。这也说明表面效应影响多壁碳纳米管中弯曲波的特性，且影响范围主要集中在小波数范围内。

4  结论

1) 表面效应影响碳纳米管中弯曲波的相速度，且这种影响主要体现在小波数范围内。

2) 对于小波数范围，尺度系数和对碳纳米管相速度的影响可以忽略。随着波数增大，尺度系数和对碳纳米管相速度的影响逐渐增强。

3) 弹性介质对碳纳米管中弯曲波相速度的影响主要体现在小波数范围内，且刚度系数与对碳纳米管中弯曲波相速度的影响范围不同。波数越小，弹性介质对多壁碳纳米管相速度的影响越明显。

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（编辑  陈灿华）

收稿日期： 2019 -11 -04; 修回日期： 2020 -01 -23

基金项目(Foundation item)：湖南省教育厅-湘潭大学配套科研项目(KZ03030) (Project(KZ03030) supported by the Scientific Research Program of Department of Education of Hunan Province-Xiangtan University)

通信作者：武井祥，博士，讲师，从事微纳米力学研究；E-mail: jingxiangwu@xtu.edu.cn