烃源岩滞留油气作用及其对泥页岩含油气率的影响

姜福杰^{1, 2}，庞雄奇^{1, 2}，姜振学^{1, 2}，刘洛夫^{1, 2}，高小跃^{1, 2}，郭继刚^{1, 2}，白静^{1, 2}

(1. 中国石油大学 盆地与油藏研究中心，北京，102249；

2. 中国石油大学 油气资源与探测国家重点实验室，北京，102249)

摘 要：

的形式主要包括游离态、吸附态、水溶态和油溶态，其中，石油主要以游离态和吸附态滞留为主，天然气则以多种方式滞留。依据物质平衡原理，提出了依据滞留烃指数变化计算泥页岩滞留油量的方法。研究结果表明：泥页岩滞留油气量主要受有机质的丰度、类型和演化程度以及矿物组成和温压条件等影响。一般地，有机质丰度越大、温度压力越高滞留油气量越大。泥页岩滞留油气的性质主要受有机质类型和演化程度影响，Ⅲ型有机质和高演化程度的泥页岩以滞留气为主，而Ⅰ型有机质和低演化程度的泥页岩以滞留油为主。东营凹陷沙四上亚段泥岩滞留油量为58.42×10⁸ t，表明泥岩具有较好的含油前景。

关键词：

页岩油；页岩气；烃源岩；滞留烃；物质平衡法；

中图分类号：TD853.391          文献标志码：A         文章编号：1672-7207(2013)06-2439-10

Residual oil and gas in source rocks and its influence on oil and gas rate in shale

JIANG Fujie^{1, 2}, PANG Xiongqi^{1, 2}, JIANG Zhenxue^{1, 2}, LIU Luofu^{1, 2}, GAO Xiaoyue^{1, 2}, GUO Jigang^{1, 2}, BAI Jing^{1, 2}

(1. Research Center of Basin and Reservoir, China University of Petroleum, Beijing 102249, China;

2. State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting, China University of Petroleum , Beijing 102249, China)

Abstract: The residual shale hydrocarbon is universal, and the residual oil and gas exist in a variety of phases, which include separate phase, absorbed phase, water-dissolving phase and oil-dissolving phase. Among them, the oil is mainly in separate and absorbed phases, while gas residues in many ways. Based on the principle of material balance, a new method of calculating the residual hydrocarbon content according to variance of calculate the residual hydrocarbon index was put forward. The results show that the quantity of residual shale oil and gas is mainly affected by the abundance, type and evolution degree of the organic matter, and other factors such as mineral composition, temperature and pressure conditions. Generally, the greater the abundance of the organic matter and the higher the temperature and pressure, the greater the amount of residual oil and gas. The properties of residual Shale oil and gas are mainly affected by the type and the evolution degree of the organic matter. Source rocks of high evolution degree and type-Ⅲ organic matter give priority to residual gas and the residual oil mainly exists in source rocks of type-Ⅰorganic matter and low evolution degree. The amount of the residual oil in upper member mudstone in fourth Shahejie Formation of Dongying Sag was worked out as 58.42×10⁸ t, which shows that there are good prospects of shale oil in the exploration area.

Key words: shale oil; shale gas; hydrocarbon source rocks; residual hydrocarbon; material balance method

页岩气是指以吸附和游离方式赋存于暗色泥页岩层系中的天然气^[1-2]。其资源潜力巨大，据预测，世界页岩气资源量为456×10¹² m³。目前在北美发现的较多^[3]，据EIA数据显示，2009年美国页岩气证实储量为17 162.2×10⁸ m³，产量接近1 000×10⁸ m³，超过我国常规天然气的年产量^[4]。近年来，随着对页岩气认识的不断深入及美国等页岩气勘探的启示，中国在页岩气勘探中也投入了大量的工作。2012年3月1日，国土资源部公布了我国页岩气资源调查的评价结果，我国陆域页岩气地质资源潜力为134.42×10¹² m³，可采资源潜力为25.08×10¹² m³(不含青藏区)^[5]，展现了我国页岩气的优越的勘探前景^[6-9]。与常规油气资源相比，页岩油气是自生自储型油气藏，其资源潜力决定于泥页岩的自身品质和储集空间，而在页岩油气资源潜力计算中，页岩的含油气量是一个关键的参数^[10-13]。目前，尽管有多种方法可以实现页岩含油气性的标定，但由于各种方法都存在一定的局限性，本文作者尝试从烃源岩滞留油气作用的角度对页岩的含油气性差异及数量进行探讨。

1  烃源岩滞留油气作用的普遍性

烃源岩作为油气形成的物质基础，对于油气勘探方向的选择和油气资源评价而言具有重要意义。在未认识到页岩油气资源以前，学者们主要基于烃源岩作为常规油气形成的物质基础对其进行定义。Tissot^[14]将烃源岩定义为：已经产生或能够产生石油的岩石。但随后人们发现烃源岩仅生成油气并不意味着能够排出，即烃源岩具有一定的滞留油气作用(见图1)。Momper^[15]提出了有效烃源岩的概念，并定义为能够产生并排出商业性石油的母岩。此后，关于有效烃源岩的定义提法众多，总体而言可以分成两大类，一类定义为生成并排出过烃类的源岩^[16-17]；另一类是不仅排出过烃类、并且经油源对比形成过商业聚集的油气藏的烃源岩^[18-23]。尽管在常规油气资源评价中，有效烃源岩的定义存在争议，但目前学者们已公认烃源岩具有滞留油气的现象，这一部分滞留的油气将是页岩油气富集的物质基础。

图1  泥页岩滞留油气类型示意图

Fig. 1  Model of residual shale oil and gas type

1.1  源岩排运油气需要满足自身的滞留作用

沉积盆地的演化过程中，烃源岩中的有机质随着埋深、地温的增加，成熟度不断提高并转化为油气，为油气藏的形成提供物质基础。根据排烃门限理论^[24]可知：烃源岩中生成的油气只有满足了自身的滞留需要后，才开始向外排烃(见表1)。因此，源岩滞留烃有多大，排出的烃量有多少，也就是排烃效率的研究，一直是学者们关心的问题。

表1  排烃临界条件研究方法与机理解释^[25]

Table 1  Research method and mechanism explanation of critical conditions of hydrocarbon expulsion^[25]

烃源岩在埋深演化过程中，当其生烃量饱和了自身吸附、孔隙水溶解、油溶解(气)和毛细管封堵等多种形式的存留需要，并开始以游离相大量排运油气的临界地质条件称为排烃门限^[24]，概念模型如图2所示。不同的烃组分生留排烃特征不同，排出门限不同。排烃门限研究表明，烃源岩滞留油气作用具有普遍性。

1.2  滞留烃评价指标反映出烃源岩具有明显的滞留油气特征

通过对塔里木盆地烃源岩滞留烃量的测试发现(图3)，有机碳(TOC)、氯仿沥青(A)和总烃(HC)含量随深度变化具有一致性，即有机碳含量高的源岩，其滞留的烃量(A和HC)含量也高。用这些滞留烃指标判别常规油气源岩时，可能将那些滞留烃能力强(A和S₁等含量高)的生烃岩包括在源岩内，而将那些排烃条件好(A和S₁等含量较低)的生烃岩排除在源岩外，获得与实际地质条件相反的认识。东营凹陷牛38井地化指标与埋藏深度关系，同样反映出滞留烃指标随埋藏深度具有一定的变化规律，一般地随埋深的增大，滞留烃含量也明显增加的趋势^[26](图4)。

1.3  实验分析证实泥页岩具有滞留油气特征

1.3.1  游离和吸附滞留油气特征

氯仿沥青A的含量可以直接反应源岩中滞留烃变化特征，通过对松辽盆地滨北地区青山口组源岩的统计发现，滞留烃量与有机质丰度具有明显正相关关系(图5)。在其他盆地的统计发现，同样具有这样的特征。除了滞留的游离烃之外，油气还可以以吸附态附着于颗粒表面，尤其是天然气，具有较强的吸附能力，模拟实验表明，岩石的吸附气含量可以达到0.830~19.015 L/t(表2)。

1.3.2  水溶滞留气模拟实验

相对于石油而言，天然气在水中具有较高的溶解度。模拟实验表明：水的溶气饱和度随温压增大而增加(图6)，最高可达4 m³/m³；水的溶气量还与水的矿化度有关，矿化度高的溶气量小。仙5井水样矿化度最小(2.2 g/L)，在同样的温压条件下溶气量最大；南9井水样(294.7 g/L)和涩24井水样(350.5 g/L)水矿化度最大，溶气量最小。

图2  烃源岩演化过程中排烃门限地质概念模型^[24]

Fig. 2  Geological model of hydrocarbon expulsion threshold in source rock evolution^[24]

图3  塔里木盆地中生界烃源岩滞留烃随深度变化特征

Fig. 3  Variation features with depth for residual hydrocarbon of Mesozoic source rock in Tarim Basin

图4  东营凹陷牛38井沙三段烃源岩烃转化与热演化图^[26]

Fig. 4  Hydrocarbon conversion and geothermal evolution of Niu 38 Well in DongYing Sag^[26]

图5  松辽盆地滨北地区青山口组源岩氯仿沥青A与有机碳拟合关系

Fig. 5  Relationship between bitumen A of chloroform and organic carbon in Qingshankou formation of Binbei Area, SongLiao Basin

表2  滨北地区源岩样品吸附气量测定数据表

Table 2  Data of adsorbed gas in source rocks of Binbei Area

图6  柴达木盆地部分井段源岩水溶气量模拟实验结果图

Fig. 6  Results of water-soluble gas simulation experiment in source rocks from some well sections, Qaidam Basin

1.3.3  油溶滞留气模拟实验

相比于在水中的溶解度而言，气在油中的溶解度更大。油溶气量同样具随温压增高而增大的特征，每方原油的溶气量可达到80 m³/m³左右。密度小的原油较密度大的溶解气量大。南9井原油密度小(0.774 9 g/cm³)，溶气量较密度最大的鱼卡原油(r₀=0.908 1 g/cm³)大。原油的溶气能力除与t，p和r₀三者有关外，还受其他因素的影响(图7)。

图7  柴达木盆地部分井段源岩油溶气量模拟实验结果图

Fig. 7  Results of oil-soluble gas simulation experiment in source rocks from some well sections, Qaidam Basin

2  烃源岩滞留油气作用的影响因素

2.1  有机质丰度

有机质是天然气吸附的载体，其类型和含量的大小将直接影响吸附油气量。通过对国内外主要盆地有机质丰度和氯仿沥青A及吸附气含量的统计发现，源岩滞留油气量与有机质丰度具有明显的线性关系(图3和图8)。

2.2  有机质演化程度

有机质演化程度代表了烃源岩所处的演化阶段，不同演化阶段有机质生成油气的性质具有明显的差异。在一般情况下，随着埋藏深度的增加、有机质演化程度的提高，烃源岩生气量明显高于生油量，因此，源岩内自身滞留油气的性质也发生明显变化。柴达木盆地不同源岩样品滞留油率的比较发现，每吨原始有机碳在实验条件下能够滞留的油量介于5～280 kg；生油率大的源岩滞留的油量也较多；它们随R_o增大先增大后减小，呈“大肚子”曲线分布，曲线高峰期对应的R_o介于2.0%~4.0%的范围内。理论上讲，实验高温条件下源岩的滞留油量只能代表实际地质条件下源岩滞留油量的下限值，因为高温度降低了岩石和有机母质对烃类的吸附能力(图9)。

图8  塔里木盆地中生界泥页岩(含炭质泥岩)有机碳含量与吸附气关系

Fig. 8  Relationship between organic carbon content and absorbed gas of Mesozoic shale(including carbon mudstone), Tarim Basin

图9  柴达木盆地不同源岩样品滞留油率比较图

Fig. 9  Comparison of residual oil rate from different source rock samples in Qaidam Basin

事实上，据美国已发现的具有经济可采价值的页岩气中可知，其埋深均小于2.6 km。一方面，埋深太大不利于商业开采；另一方面，进入排烃高峰以后随着埋深的加大滞留的烃量会逐渐减少。

2.3  泥页岩地层压实程度

松辽盆地广泛发育的2套泥页岩，即青山口组和嫩江组，它们在埋深1 km左右进入排油气门限并在埋深为2.5 km左右达到排油气高峰期。这2套源岩层普遍具有欠压实的特征，在1.6 km左右欠压程度最高，随着埋深加大，它们的欠压实特征逐步消失^[24]。研究表明，源岩层内滞留的烃量有随欠压实程度增强而增加的趋势。

2.4  有机质类型

有机质类型是烃源岩质量优劣的反映，直接决定烃源岩的生烃潜力。在有机质丰度和热演化状态相同时，Ⅰ型和Ⅲ型有机质排烃量差异很大。Ⅰ和Ⅱ型有机质以产液态烃为主，Ⅲ型有机质以产气态烃为主。而从微观角度看，有机质类型不同是因为有机质的显微组分组成有差异。大量的研究表明：不同的显微组分，由于来源、成因及所处的生物化学环境不同，各自具有不同的生排烃模式。由于生排烃模式的差异，其滞留油气的能力和数量也存在较大差别。姜福杰等^[27]对渤海海域沙3段不同类型烃源岩的排烃特征研究表明：不同类型有机质排烃门限、排烃速率、排烃效率等存在明显差异，类型越好，排烃越早，排烃效率越高。

2.5  泥页岩岩石矿物组成

泥页岩矿物成分的差异导致了其吸附能力的差别，同时不同矿物成分所受成岩作用的影响程度也不相同，导致其泥页岩次生孔隙发育程度不同。聂海宽等^[28]通过对四川盆地泥页岩与吸附气量的统计发现:泥页岩吸附气量与石英含量呈正相关关系，而与黏土矿物含量呈现负相关关系。通过对塔里木盆地中生界泥页岩样品分析发现，泥页岩吸附气量与高岭石和绿泥石呈正相关关系，与伊利石含量呈负相关关系。而石英含量与吸附气量呈现正相关关系(图10)。可见，泥页岩岩石矿物组成对其含油气率具有一定的影响作用。

2.6  泥页岩地层的温度压力条件

地层温度和压力对于泥页岩滞留油气具有一定的影响作用。尤其是吸附气含量，随着温度和压力的升高，吸附气的含量也随之增加。此外，油溶气、水溶气量也随着温度压力的升高显著增加。但当温压达到一定程度时，吸附和溶解滞留油气量都将达到饱和，泥页岩滞留油气量不再发生变化。

图10  塔里木盆地中生界泥页岩石英及黏土矿物含量与吸附气含量相关图

Fig. 10  Relationship between Quartz content, clay mineral content and adsorbed gas of Mesozoic shale, Tarim Basin

3  泥页岩含油气性的差异

泥页岩含油气性的影响主要在于其有机质类型和演化程度。不同演化阶段烃源岩生油气性质存在一定差别，此外，在相同演化阶段不同类型有机质生油气特征同样存在差异(图11)。由图11可知：在不同演化阶段，泥页岩中滞留油气性质的不同，直接影响着评价单元是以页岩油为主，还是页岩气为主，二者的赋存机理和开采方式具有很大的差别。一般地，在未熟阶段，以生物气为主，在成熟—高成熟阶段，以油为主，至过成熟阶段则以气为主。但受到泥页岩自身性质和地质环境的影响，含油气率具有较大的差异性。泥页岩含气性可从录井的气测曲线及测井曲线上进行识别，而泥页岩含油率较低，往往在测井曲线上不易识别，但可从录井岩心直接观察，如三塘湖盆地油页岩。因此，判别泥页岩含油气性可依据生烃阶段进行划分和判别。我国陆相沉积地层演化程度普遍较低，进行页岩油的勘探更为现实。

4  页岩含油气量的计算

4.1  泥页岩含油气量计算方法简介

泥页岩含油气量是计算泥页岩油气资源潜力的重要指标，也是评价是否具有工业价值的重要指标。目前国内外对于泥页岩的含气率的测定方法主要有4种，分别为直接法、改进的直接法、史密斯-威廉斯法和曲线拟合法^[29]。但这些方法主要是针对天然气进行的，没有考虑页岩油的计算。依据以上一些方法，确定的北美商业性页岩气开发的页岩含气量下限为2.0 m³/t。

图11  不同类型有机质生烃过程图^[24]

Fig. 11  Hydrocarbon generation processes of different organics^[24]

庞雄奇等^[25]提出了依据不同滞留形式计算泥页岩滞留油气量的公式，计算模型分别考虑了吸附态、游离态、油溶态和水溶态4种滞留形式。姜福杰等^[30]利用该方法计算了松辽盆地滨北地区的烃源岩滞留油气量，其中青一段生油量和生气量分别为68.68×10⁸ t 和1.097×10¹¹ m³，滞留油气量分别为28.54×10⁸ t和0.119×10¹¹ m³，滞留油气率分别为41.56%和10.81%。但该方法计算参数较多，应用中存在一定难度。因此可依据滞留烃特征进行计算。滞留烃参数主要有游离烃(S₁)、氯仿沥青(A)等。S₁指岩样加热不超过300 ℃时挥发出的烃，它通常代表了岩石中可抽提游离烃含量，即源岩中已生成未运移的烃，在计算中以m(S₁)/m(TOC)表示滞留烃变化特征，称为滞留烃指数(q)。结合烃源岩厚度、面积、密度及有机质丰度即可对烃源岩滞留烃强度进行计算(式(1))，对滞留烃强度进行面积积分，可获得滞留油总量(式(2))。但是，该指标仍然会由于轻烃散失导致评价结果较实际值偏低。

    (1)

 (2)

式中：R_h为滞留烃强度，10⁴ t/km²；q为滞留烃指数，mg/g；Q为滞留烃量，10⁸ t；H为泥页岩厚度，m；S为泥页岩面积，km²；w(TOC)为有机质丰度，%；ρ为泥页岩密度，g/cm³。

4.2  泥页岩含油量计算实例

根据建立的泥页岩滞留油量计算公式，对东营凹陷沙四上亚段泥岩滞留油量进行了计算。东营凹陷面积5 700 km²。沙四上亚段暗色泥岩厚度值分布在20~245 m的范围内，总体上暗色泥岩分布稳定，厚度变化不大(图12)。

沙四上亚段泥岩游离烃(S₁)与有机碳(TOC)质量的比(m(S₁)/m(TOC)，称为滞留烃指数)随深度变化具有明显的“大肚子”特征，表明泥岩滞留油量在一定埋深范围内出现高值(图13)。依据暗色泥岩厚度、有机质丰度、埋深等资料^[26]，计算的东营凹陷沙四上亚段泥岩滞留油量为58.42×10⁸ t。

图12  东营凹陷沙四上亚段暗色泥岩厚度分布图

Fig. 12  Distribution of thickness of dark mudstone in upper part of the fourth member of Shahejie Formation, DongYing Sag

图13  东营凹陷沙四上亚段暗色泥岩滞留烃指数随深度变化图

Fig. 13  Residual hydrocarbon index of dark mudstone variation with depth in upper part of fourth member of Shahejie Formation,DongYing Sag

5  结论

(1) 泥页岩滞留油气主要受有机质丰度、类型、演化程度等泥页岩地化特征和泥页岩矿物组成以及温压条件等影响。泥页岩含油气性可通过录井、测井曲线及岩心观察进行识别，含油气量可依据密闭取心的现场解析法、直接法、史密斯-威廉斯法和曲线拟合法等方法进行计算。

(2) 泥页岩含油气量的计算可以采用多种方法进行，但是由于天然气自身容易散失、多相态运移的特征，导致准确获得计算参数较困难。而页岩油计算较容易，可以通过滞留油量的计算获得。采用滞留烃指数的方法计算了东营凹陷沙四上亚段泥岩滞留油量，总计为58.42×10⁸ t，表明泥岩滞留油量较大，但该计算结果会由于轻烃散失等原因导致较实际值低。综合影响泥页岩滞留烃量的因素可知，采用多因素拟合和物质平衡原理方法计算泥页岩含油气量，是可行的研究方向。

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(编辑  杨幼平)

收稿日期：2012-06-21；修回日期：2012-09-09

基金项目：国家自然科学基金资助项目(41102085)；国家重点基础研究发展规划(“973”计划)项目(2011CB201100)；国家科技重大专项项目(2011ZX05006-006)；教育部博士点新教师基金资助项目(20110007120001)

通信作者：姜福杰(1979-)，男，黑龙江兰西人，博士，讲师，从事油气成藏机理和资源评价的研究；电话：010-89733423；E-mail：jiangfjwl@163.com

摘要：泥页岩滞留油气的形式主要包括游离态、吸附态、水溶态和油溶态，其中，石油主要以游离态和吸附态滞留为主，天然气则以多种方式滞留。依据物质平衡原理，提出了依据滞留烃指数变化计算泥页岩滞留油量的方法。研究结果表明：泥页岩滞留油气量主要受有机质的丰度、类型和演化程度以及矿物组成和温压条件等影响。一般地，有机质丰度越大、温度压力越高滞留油气量越大。泥页岩滞留油气的性质主要受有机质类型和演化程度影响，Ⅲ型有机质和高演化程度的泥页岩以滞留气为主，而Ⅰ型有机质和低演化程度的泥页岩以滞留油为主。东营凹陷沙四上亚段泥岩滞留油量为58.42×10⁸ t，表明泥岩具有较好的含油前景。