文章编号：1004-0609(2015)-11-3100-07

氢在钛晶体中扩散行为的第一性原理

刘  松^{1, 2}，王寅岗¹

(1. 南京航空航天大学 材料科学与技术学院，南京 210016；

2. 中航工业金城南京机电液压工程研究中心，南京 211106)

摘  要：采用基于密度泛函理论的第一性原理计算H原子在Ti晶格中占据不同位置的体系能量。通过对体系能量变化的分析，探求H原子在Ti晶格中的扩散路径和能量势垒，分析室温下H原子在不同Ti晶体结构中的扩散行为与难易程度。结果表明：H原子在α-Ti晶格中从八面体间隙与四面体间隙共用面扩散、迁移，而在β-Ti晶格中则从两相邻四面体间隙共用面扩散、迁移。H原子在β-Ti晶格中扩散迁移所需克服的能量势垒比在α-Ti晶格中扩散迁移所需克服的能量势垒小、更容易进行扩散。在α+β钛合金中，处于β相四面体间隙中的H原子在扩散过程中将起到主导作用。

关键词：Ti晶体；H原子扩散；第一性原理；体系能量；间隙

中图分类号：TG111　　     文献标志码：A

First-principles of hydrogen diffusion mechanism in titanium crystals

LIU Song^{1, 2}, WANG Yin-gang¹

(1. College of Materials Science and Technology,

Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China;

2. Aviation Industry Corporation of China Jincheng Nanjing Electrical and

Hydraulic Engineering Research Center, Nanjing 211106, China)

Abstract: The first-principles calculation was carried out on the Ti-H supercells based on the density functional theory. The system energy was obtained in various Ti-H supercells. The hydrogen diffusion pathway and the energy barrier were investigated through analyzing the energy change of titanium crystals with the H atom at different positions. The difficulty degree of the hydrogen diffusion was analyzed at the room temperature. The results show that H atoms diffuse across the share surfaces of the octahedral and tetrahedral interstitials and from the octahedral interstitials to the tetrahedral ones in the α-Ti crystals. H atoms diffuse across the adjacent tetrahedral interstitials sharing surfaces and from one tetrahedral interstitial to the other in the β-Ti crystals. The energy barrier needed to be overcome for the H diffusion in the β-Ti crystals is lower than that in the α-Ti crystals. H atoms occupying the tetrahedral interstitials in the β-Ti will play a leading role in the α+β titanium alloy during the diffusion process.

Key words: Ti crystal; H atom diffusion; first-principles; system energy; interstitials

扩散过程对金属材料的一些物理及化学变化起着重要作用。金属材料中与扩散有关的各种问题很多，如扩散型相变、均匀化、蠕变、氢脆等均与原子的迁移、扩散有着密切关系。由于金属材料的诸多性能和现象均与扩散有关，因此，研究晶体的扩散显得尤为重要。

钛及钛合金是一类具有高比热、耐高温、耐腐蚀等优异性能的金属材料，在工业领域具有广阔的应用前景^[1]。研究结果表明，微量的氢即可能会使钛及钛合金材料在应力的作用下发生延迟断裂(又称可逆性氢脆)^[2]。因此，自从钛工业发展以来，人们就致力于钛合金氢脆问题的研究^[3-4]，但至今仍在继续深入探索其机制和预防方法^[5-6]。

可逆性氢脆^[7]存在于α+β钛合金中，是一种复杂的氢脆现象，多发生在室温工作环境下。即在等温、等压环境中，氢含量不超过其使用温度的溶解度极限(氢处于固溶状态)，在静应力作用下氢原子扩散聚集，交互作用一段时间后，会发生突然性断裂。其机理可能与氢原子在α相和β相固溶体中的存在会引起晶格膨胀和内应力增大有关^[8]。随着氢原子的扩散聚集，晶胞体积的进一步膨胀，在应力作用下诱导裂纹萌生。已有研究表明^[9]，氢原子是沿着α/β相界面与α相发生反应的，氢诱导开裂也通常在α相中或沿α/β界面处发生。因而，研究预防钛及钛合金可逆性氢脆势必要先研究氢原子在钛晶体内的扩散行为。只有了解氢原子在钛晶体内的扩散迁移路径、通道，才能通过合金成分和工艺设计减弱氢原子的吸附和扩散能力，降低氢脆敏感性。因此，研究氢原子在钛晶体内的扩散行为是研究钛及钛合金可逆性氢脆发生机制和预防的基础。目前已经有一些研究人员对氢在钛合金中扩散行为进行研究，如TAKEDA等^[10]研究了氢在纯钛中的溢出、扩散机制；YUAN等^[11]也对置氢的Ti6Al4V钛合金的溢氢机制进行了研究。随着钛合金热氢处理技术^[12](THP)的发现，使氢在钛晶体中高温条件下的扩散行为和机制得到了研究人员的关注^[13-14]，但对氢在钛晶体中室温条件下扩散行为的研究还较少，而室温条件下氢在钛及钛合金内扩散行为却是揭示钛及钛合金可逆性氢脆的基础。

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理，为研究原子在晶体内的扩散行为增加了新的手段，可用计算机模拟的方法对扩散行为中涉及的扩散路径、扩散系数、扩散激活能以及能量势垒等方面进行研究^[15-18]。本文作者基于DFT的第一性原理，计算了室温下氢原子在钛晶格中占据不同位置体系的能量。通过对体系能量的变化，探求了氢原子在钛晶格中的扩散路径和能量势垒，分析了室温下氢原子在不同钛晶体结构中的扩散行为与难易程度，旨在为深入了解钛合金可逆性氢脆的发生机制和预防提供基础。

1  研究方法

本文作者研究氢原子在钛晶体中的扩散行为，主要从氢原子在钛晶格中的扩散路径和能量势垒等方面进行探讨。由于钛及钛合金具有α-Ti和β-Ti两种晶体结构，因此分别对氢原子在这两种钛晶体结构中的扩散行为进行研究。晶体学理论和热力学理论均证明，在钛固溶体中，H原子占据α-Ti晶格的八面体间隙位置更为稳定，而占据β-Ti晶格的四面体间隙位置更为稳定^[19]。因而，对于α-Ti晶体主要研究H原子从一个八面体间隙向邻近八面体间隙扩散过程；对于β-Ti晶体，也是主要研究H原子从一个四面体间隙向邻近四面体间隙扩散过程。研究方法主要是根据热力学原理，应用DFT的第一性原理计算出氢原子在扩散路径不同位置时的钛晶体模型的吉布斯自由能，再计算出在各扩展路径下的能量势垒，能量势垒较小的扩散路径将可能是H原子在Ti晶体中的扩散路径^[20-21]。DFT第一性原理的计算是应用MS中的CASTEP软件完成的。剑桥连续总能量软件包(Cambridge sequential total energy package，CASTEP)^[22]是一个DFT的从头算量子力学程序，计算中选取超软赝势与平面波函数展开，设平面波截断能310 eV作为周期边界条件，交换关 联能函数采用GGA-PBE形式。20 ℃时测得的α-Ti晶格常数：a=0.29511 nm，c=0.46843 nm；20 ℃时测得的β-Ti晶格常数：a=0.32820 nm^[23]。扩散模型主要以间隙固溶体的形式建立，Ti与H的摩尔比为16:1，温度为20 ℃。温度设置是根据Fermi-Dirac函数，通过调整电子温度σ(σ=k_BT，式中k_B为波尔兹曼常数，T为热力学温度)来完成的^[24]。

2  计算与分析

2.1  H在α-Ti晶格中的扩散行为

α-Ti晶格为密排六方晶体结构，存在八面体间隙(O)和四面体间隙(T)，相比之下八面体间隙半径较大(八面体间隙半径约为0.060 nm，四面体间隙半径约为0.033 nm)。氢原子半径约为0.037 nm，占据α-Ti晶格的八面体间隙吉布斯自由能更低，更为稳定。H原子从α-Ti晶格一个八面体间隙扩散到邻近的八面体间隙均需要克服八面体面构成的Ti原子对其形成的阻碍。因此，H原子在α-Ti晶格中的扩散路径存在如图1所示的两种可能。一种为H原子从α-Ti晶格一个八面体间隙位1直接克服八面体面ABC的Ti原子的势垒，扩散到邻近的八面体间隙位2(见图1(a))。另一种为H原子从α-Ti晶格一个八面体间隙位1克服八面体面BCF的Ti原子的势垒，扩散到邻近的四面体间隙位3；再由该四面体间隙位3克服四面体面BCD的Ti原子的势垒，扩散到邻近的四面体间隙位4。最后，由此四面体间隙位4克服四面体面BCE的Ti原子的势垒，扩散到下一个八面体间隙位2(见图1(b))。

图1  H原子在α-Ti晶格中的不同扩散路径

Fig. 1  Different diffusion pathway of H atoms in α-Ti crystal

应用DFT的第一性原理，按照图1(a)中的路径，计算出H原子在α-Ti晶格中从1位迁移到2位所需要克服的最大能量势垒约为0.7566 eV(见图2(a))；按照图1(b)中的路径，计算出H原子在α-Ti晶格中从1位迁移到3位，再迁移到4位，最后迁移到2位所需要克服的最大能量势垒约为0.6564 eV(见图2(b))。按图1(b)中扩散路径的计算结果与PAPAZOIGLOU等^[25]通过实验得到的H原子在α-Ti中的扩散激活能为0.636 eV较为相符。

2.2  H在β-Ti晶格中的扩散行为

β-Ti晶格为体心立方晶体结构，也存在八面体间隙(O)和四面体间隙(T)，相比之下，八面体间隙半径较小(八面体间隙半径约为0.022 nm，四面体间隙半径约为0.042 nm)。氢原子半径与四面体间隙半径较匹配，占据β-Ti晶格的四面体间隙吉布斯自由能更低，更为稳定。H原子从β-Ti晶格一个四面体间隙扩散到邻近四面体间隙有两种扩散路径。一种为H原子从β-Ti晶格一个四面体间隙位1直接克服四面体面Ti原子的势垒，扩散到邻近的四面体间隙位2(见图3(a))。另一种扩散路径为H原子从β-Ti晶格一个四面体间隙位1扩散到邻近的八面体间隙位3，再由八面体间隙位3扩散到下一个的四面体间隙位2(见图3(b))。

图2  H原子在α-Ti晶格沿不同路径扩散需要克服的能量势垒图

Fig. 2  Energy barriers needed to be overcome for H atoms along different pathways in α-Ti crystal

按照图3(a)中的路径，应用DFT的第一性原理计算出H原子在β-Ti晶格中从1位迁移到2位需要克服的最大能量势垒约为0.2278 eV(见图4(a))。按照图3(b)中的路径，应用DFT的第一性原理计算出H原子在β-Ti晶格中从1位迁移到3位，再迁移到2位所需要克服的最大能量势垒约为0.4577 eV(见图4(b))。按图3(a)的扩散路径计算结果与WASILEWSKI等^[26]通过实验得到的H原子在β-Ti中的扩散激活能为0.286 eV较为相符。

图3  H原子在β-Ti晶格中的不同扩散路径

Fig. 3  Different diffusion pathways of H atoms in β-Ti crystal

图4  H原子在β-Ti晶格沿不同路径扩散需要克服的能量势垒图

Fig. 4 Energy barriers needed to be overcome for H atoms along different diffusion pathways in β-Ti crystal

2.3  分析与讨论

扩散系数与扩散激活能及温度间的关系可用Arrhenius公式表示：

D(T)=D₀exp[-E/(kT)]                          (1)

式中：D₀为扩散指前因子，E为扩散激活能；k为波尔兹曼常数；T为热力学温度。在温度相同的条件下，扩散激活能越小，扩散系数越大，扩散就越容易。在某一特定温度下，原子在固体物质中迁移扩散过程需要克服的能量势垒即为该原子扩散所需要的激活能。

通过研究H原子在α-Ti晶格中的扩散行为可知，H原子在α-Ti晶格中的扩散路径可能存在两种：O—O路径或O—T—T—O路径。但明显H原子在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路径迁移扩散所需克服的能量势垒较沿O—O路径迁移扩散所需克服的能量势垒较小，说明H原子在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路径扩散需要的扩散激活能较小，扩散更容易进行。因此，可以认为H原子在α-Ti晶格中是沿O—T—T—O路径扩散。应用晶体学理论计算得到，H原子在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路径扩散过程中，从八面体间隙(O位)到四面体间隙(T位)是沿〈5052〉、〈5502〉、〈0552〉晶向迁移的；而从四面体间隙(T位)到四面体间隙(T位)是沿〈0001〉晶向迁移的。计算结果表明：在α-Ti晶格中，H原子扩散克服两个相邻的八面体间隙共用面Ti原子的能量势垒要比克服相邻的八面体间隙与四面体间隙共用面Ti原子的能量势垒大，因此，H原子扩散出α-Ti晶格的八面体间隙应会优先选择从八面体间隙与四面体间隙共用面迁移过去。

H原子在β-Ti晶格中的扩散路径也可能存在两种：T—T路径或T—O—T路径。但明显H原子在β-Ti晶格中沿T—T路径迁移扩散所需克服的能量势垒较沿T—O—T路径迁移扩散所需克服的能量势垒小，说明H原子在β-Ti晶格中沿T—T路径扩散需要的扩散激活能较小，扩散更容易进行。因此，可以认为H原子在β-Ti晶格中是沿T—T路径扩散。应用晶体学理论计算得到，H原子在β-Ti晶格中沿T—T路径扩散过程中，H原子在β-Ti晶格沿T—T路径扩散过程时，是沿〈110〉、〈101〉、〈011〉晶向从四面体间隙(T位)向相邻四面间隙(T位)迁移的。计算结果表明，在β-Ti晶格中，H原子扩散克服两相邻四面体间隙共用棱上Ti原子的能量势垒要比克服两相邻四面体间隙共用面上Ti原子的能量势垒大，因此，H原子扩散出β-Ti晶格的四面体间隙应会优先选择从两相邻四面体间隙共用面迁移过去。

在相同条件下，H原子在β-Ti晶格中沿T—T路径迁移扩散所需克服的能量势垒比其在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路径迁移扩散所需克服的能量势垒小，这说明H原子在β-Ti晶格中比在α-Ti晶格中扩散更容易进行。研究结果表明，H原子在钛合金中不仅能促进位错运动^[27-28]，而且易被位错携带一同运动^[29]。因此，认为位错运动可降低H原子的扩散激活能，促进H原子的扩散。H原子在β-Ti晶格中更容易扩散的原因也可能与位错运动有关。曹名洲等^[30]认为氢对位错运动速度的影响取决于晶体结构，H原子对β相位错运动速度的影响比α相大的多。β-Ti为体心立方晶体结构，其滑移系比α-Ti(密排六方)多，位错运动更为容易启动，因此，H原子在β-Ti晶格中比在α-Ti晶格中更容易进行扩散。由此可见，在α+β钛合金中，占据β相四面体间隙中的H原子在扩散过程中将起到主导作用。由于相同条件下β-Ti晶格中H原子的含量较α-Ti晶格中的高(约为α-Ti晶体中H原子含量的5~6倍^[8])，且扩散激活能小，扩散所需克服能量势垒低，更易进行。

根据氢原子在钛晶体内扩散行为的研究，可以判断在α+β钛合金中吸附的H原子主要是通过β相进行迁移扩散的，β相是H原子迁移扩散的主要通道。从而减弱H原子在α+β钛合金中的扩散能力，降低氢脆敏感性的角度，可通过合金成分和工艺设计适当减少β相相对含量的措施，预防可逆性氢脆发生。再有，β相组织形貌有可能也会影响到H原子的扩散能力。H原子在具有不连续、不贯通的β相的双态组织中的迁移扩散能力可能会比在具有连续、贯通β相的魏氏组织中的弱。通过合金成分和工艺设计得到合适的组织，可能也是预防α+β钛合金可逆性氢脆的有效措施。

3  结论

1) H原子在α-Ti晶格中是沿O—T—T—O路径扩散。

2) H原子在β-Ti晶格中是沿T—T路径扩散。

3) H原子在β-Ti晶格中比在α-Ti晶格中更容易进行扩散，在α+β钛合金中，占据β相四面体间隙中的H原子在扩散过程中将起到主导作用。

4) 控制β相数量和形貌等可能会对预防α+β钛合金可逆性氢脆发生起到作用。

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(编辑  李艳红)

收稿日期：2015-04-08；修订日期：2015-09-09

通信作者：王寅岗，教授，博士；电话：13770686117；E-mail：yingang.wang@nuaa.edu.cn