Fe、Co和Ni掺杂LiBH₄放氢性能的第一性原理研究

莫晓华¹，蒋卫卿²

1. 广西民族大学理学院电离层观测与模拟重点实验室2. 广西大学物理科学与工程技术学院广西电化学能源材料重点实验室培育基地

摘 要：本工作旨在借助基于密度泛函理论的第一性原理计算来考察过渡金属元素Fe、Co、Ni掺杂LiBH₄的放氢性能。研究表明,Fe、Co、Ni掺杂有效提高了LiBH₄的放氢能力,这与掺杂体系B-H共价作用及Li-B/H离子作用的减弱,尤其是Fe/Co/Ni-B键的形成有关。体系Li7MB8H₃2（M=Li、Fe、Co、Ni）的氢解离能与中心金属M的电负性负相关,即金属M的电负性越高,体系的氢解离能越小。与Fe、Co掺杂体系相比,具有较低金属占位能及较小氢解离能的Ni掺杂体系表现出良好的放氢特性。本研究从模拟计算的角度证实,利用高电负性金属（相对Li）与LiBH₄复合是实现LiBH₄"失稳"的一种有效方式。

关键词：第一性原理计算;金属硼氢化物;硼氢化锂;放氢性能;过渡金属元素掺杂;