DOI: 10.11817/j.issn.1672-7207.2015.11.024
渝东南龙马溪组黑色页岩矿物组成及其页岩气意义
郭岭1, 2，姜在兴3，郭峰4
(1. 西北大学 大陆动力学国家重点实验室，陕西 西安，710069；
2. 西北大学 地质学系，陕西 西安，710069；
3. 中国地质大学(北京) 能源学院，北京，100083；
4. 西安石油大学 地球科学与工程学院，陕西 西安，710065)
摘要：在野外露头和岩心观察描述的基础上，通过扫描电镜和X线衍射对矿物质量分数和毛管压力曲线进行分析，并分析渝东南地区下志留统龙马溪组页岩的矿物学、储层物性、孔喉分布和岩石脆性等特征。研究结果表明：研究区下志留统龙马溪组页岩矿物成分以黏土矿物和石英为主，其中黏土矿物平均质量分数为42.3%，石英平均质量分数为39.2%，其次为长石(平均质量分数为12.6%)、碳酸盐矿物(平均质量分数为5.6%)和黄铁矿(平均质量分数为0.8%),其中脆性矿物质量分数较高，平均质量分数可达58%，岩石脆度平均达45%。下志留统龙马溪组页岩有效孔隙度均值为3.18%，渗透率均值为11.8×10-5 μm2，属于低孔低渗的非常规致密储层；页岩中石英质量分数与储层有效孔隙度和渗透率呈正比例关系，而黏土矿物质量分数与有效孔隙度呈弱的正比例关系，与渗透率也呈较弱的反比例关系。
关键词：储层物性；矿物组成；页岩气；龙马溪组；渝东南
中图分类号：TE122.2 文献标志码：A 文章编号：1672-7207(2015)11-4146-09
Mineral components of shales from Longmaxi Formation in southeastern Chongqing and their implications for shale gas
GUO Ling1, 2, JIANG Zaixing3, GUO Feng4
(1. State Key Laboratory of Continental Dynamics, Northwest University, Xi’an 710069, China;
2. Department of Geology, Northwest University, Xi’an 710069, China;
3. School of Energy Resources, China University of Geosciences (Beijing), Beijing 100083, China;
4. School of Earth Sciences and Engineering, Xi’an Shiyou University, Xi’an 710065, China)
Abstract: Based on the observation of field outcrops and cores selected from Silurian Longmaxi shale (SLS) in southeastern Chongqing, the mineralogical features, reservoir properties, pore throat characteristics and rock brittleness were analyzed by scanning electron microscopy and X-ray diffraction. The results show that clay mineral and quartz are dominant minerals in the SLS, with average mass fraction of 42.3% and 39.2%, respectively, followed by feldspar with average mass fraction of 12.6%, carbonate minerals with average mass fraction 5.6% and pyrite with average mass fraction of 0.8%. The mass fraction of brittle minerals is relatively high, with average mass fraction of 58%. The brittleness of the SLS is relatively high with average value 45%. The average effective porosity and permeability of Silurian Longmaxi Formation are 3.18% and 11.8×10-5 μm2, respectively, which belongs to the unconventional tight reservoir. The results also show a positive correlation between quartz mass fraction and effective porosity and permeability, and a slightly negative correlation between clay mineral and permeability.
Key words: reservoir property; mineral components; shale gas; Longmaxi Formation; southeastern Chongqing
传统观点认为泥页岩结构致密，储集物性差，属于非储层，然而，近年来，页岩气的勘探和开发在北美地区取得巨大的成功。2000年以后，美国页岩气产量10 a间增长了12倍，由2000年的122亿m3增加到2010年的1 500亿m3，占当年天然气产量的20%，由此跃升为世界第一大产气国[1]，这充分表明页岩特别是黑色页岩不仅能够作为良好的烃源岩，而且能够成为良好的储集岩，其储集性能研究也逐渐引起人们的重视[2-4]，并取得了一系列创新性成果，如邹才能等[5]通过纳米CT 技术在泥页岩中发现纳米级孔隙，并由此展开了油气储集层纳米级孔隙的研究。岩石矿物学特征研究是页岩气勘探开发过程中要考虑的重要因素，因为页岩的矿物组成特征不仅影响孔隙、裂缝的发育程度，同时还对其有机质质量分数及类型有一定的指示意义[6]。渝东南地区龙马溪组是形成于低能、欠补偿、缺氧环境下的黑色页岩沉积体，也是我国南方中、上扬子地区非常重要的油气源岩[6]。该套以黑色页岩为主的龙马溪组沉积体，前人对其作为烃源岩的特征进行了大量的研究，并取得较多研究成果[7-8]，但对其矿物组成、岩石脆性及其对储集特征的影响研究较少。本文作者对渝东南地区龙马溪组野外露头和钻井岩心等进行分析，从岩石矿物组成及其与岩石脆性、储层物性关系等方面入手，分析该套页岩的矿物组成特征及其页岩气储集条件，旨在对渝东南地区龙马溪组页岩矿物组成及其对储层物性的影响等方面的研究提供参考。
1 样品采集与测试
样品采自于四川盆地东南缘的重庆市东南部地区，行政区域上包括重庆市东南部，湖南省西北部和湖北省西南部部分地区(图1(a))。研究区位于四川盆地东南缘川东高陡断褶带和八面山断褶带，在盆地长期的构造演化过程中，形成一系列北东—南西向雁列式褶皱。晚奥陶世，雪峰隆起、川中隆起和黔中隆起露出海平面之上，使研究区早、中奥陶世具有广海特征的海域转变为被隆起所围限的局限海域[9]，形成大面积低能、欠补偿、缺氧的沉积环境[6]。研究区志留纪早期继承了奥陶纪末的构造格局，伴随着全球性的海侵事件，形成了龙马溪组以黑色页岩为主的一套沉积 体[10]。为了探讨黑色页岩矿物学特征及其对岩石脆性及储层物性的影响，对研究区下志留统龙马溪组黑色页岩的露头及钻井岩心进行系统的取样，共选择72块样品进行岩石矿物学测试。为尽可能反映整个研究区的岩石矿物组成特征，在平面上尽可能多选择样品点，全区共选择23个位置进行样品采集(图1(b))，对出露较完整的露头剖面点及钻井岩心，选择上、中和下部3个位置均匀取样，力求能够全面地反映其矿物组成及其他相关特征。
图1 研究区位置及样品分布位置图
Fig. 1 Location diagram of research area and samples distribution
本次研究对26块页岩样品进行岩石矿物质量分数分析，利用D8-DISCOVER型X线衍射仪，依据SY/T 6210—1996[11]进行全岩XRD分析，依据SY/T 5163—1995[12]对黏土矿物质量分数进行分析。对15块样品进行岩石物性测试，其中对11块样品采用压汞法进行毛管压力曲线测试分析。压汞法毛管压力曲线测试分析是在室温为21 ℃，湿度为38%，大气压力为1 027 hPa的条件下，采用9400-Ⅲ型压汞仪并依据SY/T 5346—2005[13]测试完成；岩石物性是在室温为23 ℃，湿度为50%，大气压力为1 025 hPa的条件下，依据岩心常规分析方法(SY/T 5336—1996[14])，在Ultrapore- 200A氦孔隙仪和ULTRA-PERMTM200渗透率仪上测试完成。以上样品均由华北石油勘探开发研究院测试完成。
2 测试结果
2.1 岩石矿物组成
渝东南地区下志留统龙马溪组主要为深水陆棚环境下沉积的一套黑色页岩及少量粉砂质页岩、炭质页岩和钙质页岩[15-16]。表1所示为研究区龙马溪组黑色页岩矿物质量分数。由表1可知：样品的矿物组成以黏土和石英为主，其中黏土矿物质量分数为23.0%~ 56.0%，平均为42.3%；伊利石质量分数为11.5%~ 39.3%，平均为24.5%；伊/蒙混层矿物为4.6%~24.8%，平均为11.7%；绿泥石质量分数为0.3%~15.1%，平均为7.5%。石英质量分数介于31.0%~51.0%，平均为39.2%；长石质量分数介于4.6%~27.0%，平均为12.6%；碳酸盐矿物质量分数分布在0~19.0%之间，平均为5.6%；黄铁矿质量分数分布不均匀，其质量分数分布于0~3.0%，平均为0.8%，露头样品中黄铁矿质量分数比钻井岩心的低。
2.2 储层物性及压汞法孔隙参数
2.2.1 储层孔隙度与渗透率
渝东南地区下志留统龙马溪组黑色页岩有效孔隙度和渗透率测试结果见表2。由表2可知：有效孔隙度分布范围为1.30%~5.40%，平均为3.18%；孔隙度为2%~4%的样品个数占样品总数量的73%，说明孔隙度分布相对集中；渗透率分布于(0.23~3.28)×10-5 μm2之间，平均为1.18×10-5 μm2，小于2.00×10-5 μm2样品数量占样品总数量的87%，渗透率分布也较集中。
2.2.2 毛细管压力曲线参数
孔隙结构一般指岩石所具有的孔隙和喉道的几何形状、直径、分布以及相互关系[17]。常用的研究方法为孔隙铸体薄片法、扫描电镜法和压汞曲线法，其中压汞曲线法是在不同压力下，把非润湿相的汞压入岩石孔隙系统中，根据所加压力与注入岩石的汞质量，绘出压力与饱和度的关系曲线。喉道的直径、分布及其几何形状是影响储集层储集能力和渗透特征的主要因素，研究区样品毛细管压汞曲线测试结果如表2所示。由表2可见：样品排驱压力介于3.03~12.06 MPa，平均为9.80 MPa；喉直径均值为0.02~0.11 μm，平均为0.05 μm；分选系数分布于0.07~0.10之间，平均为0.09。均质系数为表征储集岩岩石孔隙介质中每个喉道与最大喉道直径的偏离程度，研究区黑色页岩孔隙的均质系数分布在0.36~0.57之间，平均为0.50，其中均质系数在0.40以上样品数量占样品总数量的91%，说明样品的吼道直径相对集中，这与孔隙度和渗透率分布集中具有很好的对应关系。
3 储层特征及其主控因素
3.1 储层物性及其控制因素
3.1.1 储层物性分布
图2所示为研究区龙马溪组黑色页岩孔隙度与渗透率的关系。由图2可见：渝东南地区下志留统龙马溪组黑色页岩孔隙度和渗透率具有一定的相关性，但相关性较差。王永诗等[18]的研究表明渗透率极低的页岩储层的渗透能力主要取决于页岩中基质的储集空间，与济阳坳陷沾化凹陷沙河街组页岩相比，龙马溪组页岩孔隙度虽然略低，但渗透率却较好，这可能与研究区黑色页岩中广泛发育的多种类型的微观孔缝系统有关，如图3所示。
3.1.2 储层物性的影响因素
Rouquerol等[19]将直径＜0.2 nm的孔隙称为微孔隙，直径为20~50 nm的孔隙称为中孔隙，直径＞50 nm的孔隙称为宏孔隙。细粒页岩的显著特点是孔隙结构细小，主体以微孔隙和中孔隙为主，只有少量的宏孔隙，而其中的宏孔隙是影响渗透率的关键因素，孔隙体积发育量与岩石中矿物组成具有很大的关系，因此，建立矿物质量分数与岩石孔隙度、渗透率甚至储气性能之间的理论模型，可以更好地分析页岩气形成机制与富集规律。
表1 研究区龙马溪组黑色页岩矿物质量分数(质量分数)
Table 1 Mineral mass fractions of Longmaxi black shale %
表2 研究区龙马溪组黑色页岩物性及压汞法测得孔隙基本参数
Table 2 Properties and basic parameters of pores of Longmaxi black shale
图2 研究区龙马溪组黑色页岩孔隙度与渗透率的关系
Fig. 2 Relationship between porosity and permeability of Longmaxi black shale
黑色页岩中的石英是1种稳定的高成熟度矿物，其抗机械压实作用的能力较强，使碎屑岩有利于保存部分原生孔隙；此外，石英属脆性矿物，在后期的构造活动中，石英质量分数较高的岩石，其脆性强，产生裂缝的能力提高，并可以使裂隙较好地保存，进而其物性变好。图4(a)和图4(b)所示为研究区龙马溪组页岩中石英质量分数与储层有效孔隙度和渗透率的关系。从图4(a)和图4(b)可以看出：石英质量分数与孔隙度和渗透率呈较好的正比例关系。这说明对于致密的页岩储层，陆源稳定矿物碎屑质量分数的增加有利于储层孔隙的发育及渗透率的增大。
页岩中黏土矿物的类型、数量及其分布特征对储层渗透条件具有明显的控制作用，特别是黏土矿物质点微小、比表面积大，是低渗透页岩储层的重要组成部分，其存在和发育对页岩储层性质特别是孔隙度和渗透率具有较大影响。黏土矿物伊利石化形成的微裂隙和不稳定矿物(如长石、方解石)溶蚀形成的溶蚀孔隙可构成部分页岩储层的储渗空间[20]，蒙皂石向伊利石转化是页岩成岩过程中重要的成岩变化，当孔隙水偏碱性，富钾离子时，随着埋深增加，蒙皂石向伊利石转化，伴随体积减小而产生微孔隙，然而，这些微孔隙多数产生于黏土矿物颗粒的内部，只有少数孔隙形成在颗粒的周缘，这种特征造成新形成微孔隙的连通性很差，对有效孔隙度的增加作用很小。研究区龙马溪组页岩中伊利石和伊/蒙混层矿物是组成黏土矿物的主体，其占黏土矿物的质量分数的平均可达89%。图4(c)和图4(d)所示为研究区龙马溪组黑色页岩黏土矿物与物性的关系。从图4(c)和图4(d)可以看出：研究区黑色页岩黏土矿物质量分数与有效孔隙度之间呈较弱的正比例关系，与渗透率呈弱反比例关系，造成这一现象的原因可能是成岩过程中伊利石不断生成，一方面，由于黏土矿物总体积减小使显微孔隙体积有所增加，另一方面，由于自生伊利石晶体细小，使页岩粒间孔隙遭到不同程度的破坏，致使平均孔喉半径变小，渗透率变低。
图3 研究区龙马溪组黑色页岩微观孔缝特征
Fig. 3 Characteristics of micro-pores and micro-fractures in Longmaxi black shale
3.2 岩石脆性特征
裂缝是页岩储层重要的储集空间，它对页岩气的聚集和开发均具有重要意义，主要体现在以下3点：1) 裂缝为页岩气提供了重要的储集空间；2) 裂缝为页岩气的聚集提供了运移通道；3) 裂缝的发育为吸附在有机质和黏土矿物颗粒表面的天然气提供了解析空间。由于页岩的原始渗透率很低，若裂缝不发育，则须进行人工压裂来产生更多裂缝，为天然气解析提供更大的压降和面积。勘探和开发实践结果表明：裂缝不仅决定了北美地区页岩气藏的品质，而且决定了其产量，已开发的页岩气藏多分布于裂缝带，尤其是在页岩气高产区，裂缝更为发育[21-22]。
页岩中裂缝成因复杂，概括起来可分为内因和外因，其中内因主要取决于页岩的脆性(即脆性矿物质量分数)，而外因主要是地应力、温度和流体压力等。北美学者在页岩气储层研究中将石英/(石英+碳酸盐+黏土矿物) 代表页岩脆度，其原因是这些地区属于海相沉积，页岩中的石英质量分数很高，而其他脆性矿物很少[23]，而研究区龙马溪组页岩也是1套形成于深水陆棚环境中的海相沉积体[16]，石英质量分数较高，因此，其脆度可以用石英/(石英+碳酸盐+黏土矿物)来表示。图5所示为研究区龙马溪组黑色页岩脆度分布。由图5可见：渝东南地区龙马溪组页岩的脆度分布于11%~68%之间，平均达到45%，脆度＞40%的样品数量占样品总数量的75%。
张金川等[24]对渝页1井的16块样品现场解析结果表明，龙马溪组页岩的含气量(包括吸附气和游离气)为1.0~3.0 m3/t，可以视为具有工业价值的页岩气。因此，渝东南地区龙马溪组黑色页岩中石英、长石和碳酸盐等脆性矿物质量分数较高，具有较好的脆性特征，易于形成天然裂缝(如在背斜轴部或向斜核部等构造应力集中带)，从储层的矿物组成和储集物性等特征来讲，研究区龙马溪组页岩是一套有利的页岩气潜在聚集层。
图4 研究区龙马溪组黑色页岩石英、黏土矿物质量分数与物性的关系
Fig. 4 Relationship between property and quartz and clay mineral mass fractions of Longmaxi black shale
图5 研究区龙马溪组黑色页岩脆度分布
Fig. 5 Brittleness distribution of Longmaxi black shale
4 结论
1) 渝东南地区下志留统龙马溪组页岩矿物成分以黏土矿物和石英为主，其中黏土矿物平均质量分数为42.3%，石英平均质量分数为39.2%，其次为长石(平均质量分数12.6%)、碳酸盐矿物(平均质量分数5.6%)和黄铁矿(平均质量分数0.8%)。
2) 渝东南地区龙马溪组页岩孔喉直径分布相对集中，有效孔隙度平均为3.18%，渗透率平均为1.18×10-5 μm2，属于低孔低渗的非常规致密储层；龙马溪组页岩石英质量分数与储层有效孔隙度和渗透率呈正比例关系，而黏土矿物质量分数同渗透率呈较弱的反比例关系。
3) 渝东南地区龙马溪组页岩脆性矿物质量分数高，平均可达58%，岩石脆度平均可达45%，这种特点有利于页岩中天然裂缝的形成，同时也有利于后期页岩气开采时的储层压裂改造。因此，从页岩矿物组成和储层物性等角度来看，研究区龙马溪组页岩是潜在的页岩气有利聚集层段。
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(编辑 刘锦伟)
收稿日期：2014-12-19；修回日期：2015-02-20
基金项目(Foundation item)：国家青年自然科学基金资助项目(41302076，41002043)；高等学校博士学科点专项科研基金资助项目(20136101120003)；西北大学大陆动力学国家重点实验室开放课题基金资助项目(BJ14266)；陕西省自然科学基金资助项目(2014JQ5191) (Projects(41302076, 41002043) supported by the National Natural Science Foundation of China; Project(20136101120003) supported by Specialized Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education; Project(BJ14266) supported by the Opening Foundation of State Key Laboratory of Continental Dynamics, Northwest University; Project(2014JQ5191) supported by Natural Science Basic Research Plan of Shanxi Province of China)
通信作者：郭岭，博士，讲师，从事沉积与储层地质学研究；E-mail: guoling@nwu.edu.cn
