磁性硅铁载铜吸附Hg⁰动力学机制及密度泛函研究

来源期刊：功能材料2021年第4期

论文作者：周发山 刁永发 杨炳文

文章页码：4160 - 4165

关键词：单质铜;痕量Hg⁰;铜汞齐;密度泛函;吸附动力学模型;

摘    要：采用粉末冶金法将纳米单质铜（Cu⁰）、硅铁（FeSi）、四氧化三铁硅涂层（Fe₃O₄@SiO₂）混合煅烧并制备出新型磁性硅铁载铜吸附剂MagFeSi-Cu⁰。实验研究不同烟气温度下MagFeSi-Cu⁰的汞吸附能力基础上,结合颗粒内扩散模型、准二阶动力学模型、Elovich模型及Bangham模型分析了MagFeSi-Cu⁰吸附Hg⁰过程的主要控制步骤。在此基础上,依据密度泛函理论（DFT）研究了不同反应温度下FeSi表面Cu⁰原子与Hg⁰原子的汞齐作用机制。研究结果表明,Bangham模型的拟合值与MagFeSi-Cu⁰汞吸附实验值拟合度最高,MagFeSi-Cu⁰表面痕量Hg⁰吸附由汞的外扩散和表面铜汞齐吸附共同控制;通过密度泛函计算,发现Cu⁰颗粒表面Cu-Hg齐吸附能为-0.534 eV,当烟气温度从80℃上升至200℃时,Hg⁰原子与单质Cu原子的吸附自由能从-22.47 kJ/mol下降至-13.96 kJ/mol,这些结果为深入了解Hg⁰在Cu（111）表面的反应机理提供了理论基础。