01420铝锂合金的粒子激发再结晶形核

张新明，叶凌英，杜予晅，罗智辉

(中南大学 材料科学与工程学院，湖南　长沙，410083)

摘要：通过光学显微镜、扫描电镜及透射电镜观察，研究01420铝锂合金的第二相粒子对激发再结晶形核和晶粒大小的影响。研究结果表明：在300 ℃时随着时效时间的延长，基体析出直径大于0.80 μm的第二相粒子的密度逐渐增大，在48 h时达到峰值；轧制变形时，在这些粒子周围形成的强烈变形区是再结晶晶粒的形核位置。时效后析出的大尺寸粒子为S(Al₂MgLi)相和β(Mg₂Al₃)相，其中大多数为S相，而该质点脆性极大，在轧制时破碎成小粒子，很难起到粒子激发形核的作用，时效后析出的大尺寸质点(直径大于0.8 μm)密度约为再结晶晶粒密度的20倍。01420铝锂合金经470 ℃/2 h固溶处理、300 ℃/48 h时效、81％轧制变形及500 ℃/10 min再结晶退火后，得到的平均晶粒尺寸约为10 μm。

关键词：01420铝锂合金；晶粒细化；第二相粒子；粒子激发形核

中图分类号：TG166.3         文献标识码：A         文章编号：1672-7207(2007)01-0019-05

Particle stimulated nucleation of recrystallization

in 01420 Al-Li alloy

ZHANG Xin-ming, YE Ling-ying, DU Yu-xuan, LUO Zhi-hui

(School of Materials Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China)

Abstract: The effect of the second phase particles formed during different aging processes on stimulating nucleation of recrystallization and its grain size of 01420 Al-Li alloy were investigated by means of optical microscopy (OM), scanning electron microscopy (SEM) and transmission electron microscopy (TEM). The results show that the density of the second phase particles larger than 0.80 μm precipitated in the matrix becomes higher when aged longer at 300 ℃, and reaches peak when aged for 48 h and the subsequent rolling results in the formation of the deformation zones around these particles which can act as nucleation sites for recrystallized grains. The large particles contain S-phase(Al₂MgLi) and β-phase(Mg₂Al₃), and the majority of them are the very fragile S-phase which are broken to small dispersoid particles when rolled, so the S-phase cannot be as a function of particle stimulated nucleation. The density of particles larger than about 0.8 μm produced by aging is approximately 20 times greater than that of recrystallized grains. The average grain size of 01420 Al-Li alloy is approximately 10 μm produced by solution treatment 470 ℃/2 h, aging 300 ℃/48 h, 81% rolling at 300 ℃ and recrystallization 500 ℃/10 min.

Key words: 01420 Al-Li alloy; grain refinement; second phase particles; particle stimulated nucleation

粒子激发再结晶形核(PSN)最重要的应用之一就是通过控制第二相粒子的大小及分布细化铝合金的晶粒。该方法被成功地应用在7×××^[1]，Al-Mg-Si^[2]和Al-Li合金^[3-5]的细晶超塑预处理中。人们对第二相粒子对再结晶行为的影响进行了较深入和广泛的研究。一般认为，大粒子(直径大于1 μm)、间距较大的粒子可以促进再结晶，因为在变形过程中在这些大粒子周围形成的强变形区可以为再结晶提供形核点和驱动力；小的、空间紧密分布的粒子(沉淀或弥散粒子)对大的、小角度晶界的移动都有钉扎作用，从而抑制再结晶过程，阻止再结晶晶粒长大^[6-10]。对于许多铝合金，时效后既会存在许多可以激发再结晶形核的大粒子，也会存在许多阻碍晶界迁移的小粒子。在这种条件下，Humphreys等^[10]认为可以激发再结晶形核的粒子临界尺寸d_g=4γ_b/(P_D-P_Z)。式中：γ_b为大角度晶界能；P_D为晶粒长大驱动力；P_Z为Zener阻力。因此，当Zener阻力增加时，起PSN作用的粒子临界直径也将随之增加。另外，假设大于临界尺寸的每个第二相粒子都可以成功激发1个再结晶形核，那么再结晶晶

粒尺寸D_N可以近似表示为^[10]：D_N=。其中：N_d

为单位体积内直径大于d的第二相粒子数目。

虽采用PSN机制细化晶粒的方法在01420铝锂合金超塑性预处理中已有应用^[11-13]，但缺乏对其细化机理的研究。为此，本文作者通过观察01420铝锂合金在不同时效工艺下的第二相粒子析出大小及分布，研究其对再结晶组织的影响，以探寻第二相粒子对再结晶晶粒大小的影响规律。

1　实　验

试验用材料为01420铝锂合金热轧板，板厚为8.5 mm，化学成分(质量分数，%)为：5.2 Mg，2.1 Li，0.12 Zr，0.06 Fe，0.04 Si，0.002 Ti，余量为Al。合金经470 ℃/2 h固溶处理后，在120，200和300 ℃进行4~168 h不同保温时间的时效处理，然后在300 ℃进行轧制，得到厚度约为1.6 mm的板材，最后将轧制得到的板材在盐浴炉内进行500 ℃/10 min的再结晶退火。

再结晶退火后的样品经抛光和Keller试剂腐蚀后，在XJP-6A型光学显微镜下观察分析。采用截距法测量晶粒度，测量时每条直线所截的晶粒数不少于50个。再结晶晶粒的平均尺寸和再结晶晶粒密度按照国家标准(GB/T 3246.1-2000)进行分析计算。

过时效后的样品经机械抛光后，在KYKY-2800型扫描电镜下利用二次电子像观察第二相粒子。在扫描电镜照片上分别统计出直径在0.2~0.4 μm，0.4~0.6 μm，0.6~0.8 μm，0.8~1.0 μm及1.0 μm以上范围内的第二相粒子的面积分数，粒子直径按与粒子具有相同投影面积的圆的直径进行计算。根据体视学的观点，对于随机分布的第二相粒子，它的体积分数(F_v)与面积分数(F_s)相等，再由下式计算出第二相粒子密度^[10]：

用于透射电镜观察的试样取自过时效后样品的板平面，在TECNAI G²20型透射电境下观察第二相粒子的形貌及分布。

2　实验结果与讨论

2.1　显微组织观察

经不同时效工艺处理后析出第二相粒子的TEM形貌如图1所示。图1(a)表明，样品经120 ℃/12 h时效处理后，析出δ′(Al₃Li)相，其直径在10~30 nm之间δ′是铝锂合金中典型的强化相^[14]。图1(b)和(c)所示分别为样品在200 ℃和300 ℃时效48 h的析出相，从图中明显可以看出，样品经300 ℃时效48 h后，基体中析出大量大尺寸粒子，这些颗粒尺寸接近1 μm。根据文献[12-13]对该时效状态粒子相组成的分析结果，棒条状的大颗粒为S(Al₂MgLi)相，呈不规则多边形状的大颗粒为β(Mg₂Al₃)相，小颗粒的为Al₃Zr相，其中还有少量的大粒子是在固溶处理过程中没有溶解的富Fe和Si杂质相。图1(d)所示的是300 ℃/48 h时效后的样品经81%轧制变形后的第二相及位错胞形貌。可见，在远离大粒子的地方形成一些长条状的位错胞，而在大粒子周围形成强烈的变形区，这样的强烈变形区一般由一些小位错胞组成，可以为再结晶新晶粒的形成提供形核位置^{[10, 15]}。

01420铝锂合金在300 ℃经不同时间时效后的二次电子像如图2所示。从图2可以看出，随着时效时间的延长，第二相粒子不断粗化。

01420铝锂合金在300 ℃下经不同保温时间时效后，再经过轧制变形和盐浴再结晶退火后所得到的典型的晶粒组织照片如图3所示。可见，随着时效时间的延长，所得到的最终再结晶晶粒度不断减小，但当时效48 h后，晶粒组织反而变粗。

2.2　激发再结晶形核的粒子临界尺寸

在300 ℃经不同时间时效后的第二相粒子的定量统计结果如图4所示，其中，N_v(d)是直径大于某一数值d的第二相粒子的密度。在300 ℃时效24 h时，从基体中析出大量的小尺寸粒子(d≈0.2 μm)，在这段时间段内，其他尺寸的粒子也逐渐增多。随着时效时间的延长，析出的第二相粒子不断变粗，即粒子的平均直径增大而整个粒子的密度下降。理论上认为第二相粒子析出的一般规律为^[14]：N_v(d)随着时效时间的延

(a) 120 ℃/12 h; (b) 200 ℃/48 h; (c) 300 ℃/48 h; (d) 300 ℃/48 h时效, 81%轧制变形300 ℃

图1　 01420铝锂合金的第二相及位错胞形貌

Fig.1　Morphologies of the second phase particles and dislocation cells of 01420 Al-Li alloy

(a) 24 h; (b) 48 h; (c) 168 h

图2　01420铝锂合金在300 ℃下时效不同时间后的二次电子像

Fig.2　SEM secondary electron images of 01420 Al-Li alloy after being aged at 300 ℃

(a) 4 h; (b) 48 h; (c) 168 h

图3　01420铝锂合金在300 ℃经不同时间时效处理后再经轧制和再结晶退火后的晶粒组织

Fig.3　Grain microstructures of 01420 Al-Li alloy after aged at 300 ℃ for: (a) 4 h; (b) 48 h; (c) 168 h,

and followed by rolling and recrystallization

长先增加，达到一个峰值后又随时效时间的延长而下降。对于d值比较小的粒子，达到峰值的时间较短；相反而对于d值较大的粒子，达到峰值的时间会较长。

d/μm: 1—0.20；2—0.40；3—0.60；4—0.80；5—1.00

图4　300 ℃下析出的第二相粒子密度N_v(d)与

时效时间的关系

Fig.4　Density of particles, N_v(d), as a function

of aging time at 300 ℃ for 014420 Al-Li alloy

01420铝锂合金在再结晶的平均晶粒尺寸及平均晶粒密度与300 ℃时效时间的关系如图5所示。Wert^[15]认为：如果再结晶的新晶粒是在直径大于临界尺寸d '的第二相粒子周围形成的强烈变形区形核的，那么再结晶晶粒密度和N_v(d ')随着时效时间变化应该有着类似的变化关系。由图4可见，N_v(0.20)的值在时效24 h时间内达到峰值，N_v(1.00)在时效168 h后才达到峰值，而N_v(0.40)和N_v(0.60)的值在24~48 h内达到峰值，这都与再结晶晶粒尺寸在约48 h时最小不对应。N_v(0.80)在时效约48 h达到峰值与再结晶晶粒尺寸在48 h达到最小却有很好的对应关系，表明可以激发再结晶形核的第二相粒子临界尺寸d ′约为0.8 μm。

图5　01420铝锂合金再结晶的平均晶粒尺寸D₀及

平均晶粒密度N_v与时效时间的关系

Fig.5　Relationship among average grain size D₀ and grain

density N_v and aging time for recrystallized 01420 Al-Li alloy

2.3　粒子激发再结晶形核的效率

若大于某临界尺寸的每个第二相粒子都可以成功地激发1个再结晶晶粒的形核，那么，粒子激发再结晶形核的效率为1，在这种情况下，第二相粒子的密度直接决定再结晶晶粒尺寸。从图4与图5可以看出第二相粒子的密度与再结晶晶粒密度的关系。在最佳时效时间为48 h时，大于临界尺寸0.8 μm的第二相粒子的密度大约为再结晶晶粒密度的20倍。也就是说，对于每个新的再结晶晶粒，可以激发再结晶形核的第二相粒子约为20个，粒子激发再结晶形核的效率约为1/20，这比Wert等^[15]在7075合金中发现大约每个晶粒有10个可以激发形核的粒子要多1倍。出现这样的结果可能有2个原因：一是过时效后基体中析出大量大尺寸的S(Al₂MgLi)相和β(Mg₂Al₃)相质点，其中大多数为棒条状的S相，其数量约为β相的2~3倍。由于S相质点脆性极大,在温轧变形时往往破碎成小颗粒质点弥散分布于基体内^[13]，在S相周围难以形成强烈的变形区，也就很难起到激发形核的作用，比较图1(c)与图1(d)可以清楚地证明这点。图1(d)所示为过时效后的样品(第二相析出情况如图1(c)所示)经81％轧制变形后的第二相及位错胞形貌。对比图1(c)和1(d)可以清楚地看出，在过时效过程中析出的大量棒条状的大颗粒S相基本消失，而并没有在这些大粒子周围形成强烈的变形区，只是在另外一种大颗粒β相(图1(c)中箭头所示)附近形成强烈的变形区，这与S相在轧制变形的过程中会破碎成微小的粒子一致；二是小的第二相粒子的存在可以减少再结晶晶粒在大的第二相粒子周围的形核效率^[10]。由于S相的破碎大幅度增加了小粒子的密度，所以，对在第二相粒子周围形核的阻碍作用可能更大，因而形核效率就更低。

3　结　论

a. 01420铝锂合金经300 ℃/48 h时效后再经轧制变形、再结晶退火后所获得的晶粒尺寸最小，约为10 μm，而样品经同样的时效处理后析出尺寸大于0.8 μm的第二相粒子数达到最多，0.8 μm可以作为粒子激发再结晶形核机制粒子直径的临界尺寸。

b. 01420铝锂合金时效后析出大量大尺寸S(Al₂MgLi)相质点，但因为这些粒子自身的脆性导致它们在轧制过程中被破碎成小粒子，粒子激发再结晶形核的效率约为1/20。

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收稿日期：2006-08-15

基金项目：国家重大基础研究项目(2005CB623706)

作者简介：张新明(1946-)，男，湖南常德人，教授，博士，从事材料科学与工程研究

通讯作者：叶凌英，男，博士研究生；电话：0731-8830265(O)；E-mail: Yelingying_1981@163.com