铈锆固溶体制备、表征及其催化分解甲硫醇（CH₃SH）研究

来源期刊：中国稀土学报2018年第2期

论文作者：陈定凯 何德东 陆继长 刘峰 刘江平 余杰 韩彩芸 高晓亚 何素芳 罗永明

文章页码：172 - 182

关键词：铈锆固溶体;甲硫醇;催化分解;铈锆比;还原性;二甲基硫醚;

摘    要：采用微波辅助柠檬酸络合法制备一系列不同铈锆比的铈锆固溶体,考察不同含量锆的掺杂对制备固溶体结构特性以及催化分解甲硫醇性能的影响。通过XRD,BET,Raman,XPS,H₂-TPR,CH₃SH-TPD等手段对其结构物化性能进行表征。表征结果显示:该制备方法成功合成铈锆固溶体且均保留立方萤石结构;锆的引入会导致合成固溶体的晶粒变小、晶格收缩,且晶格参数a随着锆引入量的增加而降低;同时,锆的添加仅仅导致物种缺陷的形成而不会产生更多的氧空位。此外,不同铈锆比固溶体催化分解甲硫醇活性实验结果表明:Ce_0.75Zr_0.25O₂氧复合物表现出最好的催化活性,之后随着锆的添加其催化性能呈现下降趋势。根据BET,XPS及H₂-TPR表征结果:在表面晶格氧相对含量相近的情况下,Ce_0.75Zr_0.25O₂因具有最大比表面积、最好的还原性能而表现出最佳的甲硫醇催化活性。最后,考察了Ce_0.75Zr_0.25O₂催化分解甲硫醇的产物分布情况,结合CH₃SH-TPD表征结果表明:铈锆固溶体催化分解甲硫醇的反应中,二甲基硫醚为中间产物且仅在低温区产生。