热带太平洋POC聚合的234Th-238U不平衡示踪
张馨星1,杨伟锋1, 2,陈敏1, 2,童金炉1,林峰1,黄奕普1, 2,邱雨生1, 2,曹建平1,彭安国1
(1. 厦门大学 海洋与环境学院,福建 厦门,361005;
2. 厦门大学 近海海洋环境科学国家重点实验室,福建 厦门,361005)
摘要:应用234Th/238U不平衡示踪热带太平洋表层水体POC聚合速率的经向变化特征。总234Th亏损程度自180°W向90°W逐渐增强,显示东太平洋上升流影响的西向弱化特征。一维稳态聚合模型结果表明,溶解态234Th的清除速率常数与0.7~5.0 mm粒级颗粒态的聚合速率常数都表现为自西向东的增加趋势,揭示热带东太平洋颗粒物更易于聚合为较大粒径(>5 mm)颗粒物;234Th的清除、聚合及迁出速率均呈现自180°W向90°W逐渐增大的态势,且聚合速率和迁出速率接近,反映出234Th被清除至颗粒物后短时间内即随颗粒物沉降迁出;根据234Th得到的聚合速率常数,获得0.7~5.0 mm粒级颗粒有机碳POC的聚合速率介于47~264 μmol/(m3·d)之间,平均为134 μmol/(m3·d),颗粒态氮PN的聚合速率介于4~44 μmol/(m3·d)之间,平均为21 μmol/(m3·d),POC和PN的聚合速率均表现出东太平洋明显高于中太平洋的特征;不同粒级POC浓度、聚合速率及输出通量经向分布特征之间的耦合关系证明POC的聚合速率在很大程度上调控着POC的输出通量。
关键词:234Th;POC;颗粒物;聚合;太平洋
中图分类号:P734.2 文献标志码:A 文章编号:1672-7207(2011)S2-0181-08
POC aggregation revealed by 234Th-238U disequilibria in the tropical Pacific Ocean
ZHANG Xin-xing1, YANG Wei-feng1, 2, CHEN Min1, 2, TONG Jin-lu1,
LIN Feng1, HUANG Yi-pu1, 2, QIU Yu-sheng1, 2, CAO Jian-ping1, PENG An-guo1
(1. College of Oceanography and Environmental Science, Xiamen University, Xiamen 361005, China;
2. State Key Laboratory of Marine Environmental Science, Xiemen University, Xiamen 361005, China)
Abstract: Longitudinal variability of 234Th/238U was examined to reveal particulate organic carbon (POC) aggregation in the tropical Pacific Ocean. Deficit of 234Th increased from 180°W to 90°W, indicating a westward decreasing affection of upwelling originated in the eastern Pacific. The rate constants of both scavenging and aggregation, calculated from a one-dimensional model, increased from the central tropical Pacific to the eastern Pacific, suggesting 0.7-5.0 mm particulate matter in the eastern Pacific are much easier to aggregate into large particulate matter (>5 mm). All of the scavenging, aggregating and removal rates of 234Th show west-east increasing patterns. Notably, the aggregating rates is nearly equal to the removal rates of 234Th, implying that 234Th is quickly removed after scavenged onto particulate matter. The aggregating rates of POC and particulate nitrogen (PN), evaluated from the aggregating rate constants, varies from 47 μmol/(m3·d) to 264 μmol/(m3·d) and from 4 μmol/(m3·d) to 44 μmol/(m3·d), with the average of 134 μmol/(m3·d) and 21 μmol/(m3·d), respectively. Both POC and PN aggregating rates show higher values in the eastern Pacific and lower values in the central Pacific. Coupling among POC concentrations, aggregating rates and POC fluxes support that POC fluxes is regulated by POC aggregating rates to a certain extent.
Key words: 234Th; POC; particulate; aggregation; the Pacific Ocean
热带太平洋POC等生源颗粒物的循环与输出速率和通量是全球海洋生物地球化学模型中的重要参 数[1-2]。通常利用放射性同位素方法或沉积物捕集器来测量表层海洋POC等颗粒物的输出[3-5]。很多研究表明POC的输出占生物生产力的比例介于5%~10%之间,并且比较稳定[3, 6-7]。但Buesseler[7]的研究发现,部分海域POC输出通量在生产力中的比例会出现短暂性或季节性的显著升高,并解释该现象由较大的浮游植物尤其是硅藻的快速沉降所致。而Lepore等[8]的研究表明,北冰洋颗粒物聚合速率的季节性增大可能导致POC输出通量的数量级增加。可见,除了生物的生产力之外,颗粒物的聚合亦可能是调控上层水体POC输出通量的关键过程。因此,量化POC的聚合速率及其对POC输出通量的影响和贡献对于准确计算生物泵的效率和建立准确的海洋碳循环模型意义重大[8]。
234Th具有很强的颗粒活性,半衰期为24.1 d,非常适合于示踪几天至季节时间尺度内的颗粒动力学过程。而表层水体颗粒物的输出及颗粒物聚合过程的时间尺度[9-10]恰好在234Th所能示踪的时间范围内,所以234Th被广泛用于研究表层海洋颗粒物的输出[11-13]和颗粒物的聚合与解聚作用[8,10,14-17]。但目前大多数研究处于计算颗粒物的聚合、解聚速率常数水平[4,10,16,18-19],对于POC的聚合速率[8,17]及其对POC输出通量影响的研究尚处于探索阶段[8]。
本研究利用热带太平洋180°W~90°W区间海域不同粒级234Th/238U不平衡示踪颗粒物的清除、聚合及迁出速率特征,并结合不同粒级POC和颗粒态氮(PN)的含量量化颗粒物中碳和氮的聚合速率,进而探讨POC的聚合速率对其输出通量的影响。
1 样品采集与分析方法
1.1 样品采集及前处理
样品于2009年9月10日至2009年10月8日由“大洋一号”科考船在太平洋12°N~3°S海域采集(图1),站位覆盖了热带中太平洋和东太平洋。每个站位用洁净的聚乙烯桶采集35 L表层海水,采集后立即用灼烧(500 ℃下4 h)过的直径47 mm,孔径为5 mm和0.7 mm的GF/F滤膜依次过滤,得到>5 mm和0.7~ 5.0 mm 2个粒级颗粒物的滤膜,于60 ℃下烘干后置于滤膜盒中等待234Th和POC的测定。溶解态234Th采用小体积MnO2共沉淀法[20-21]进行富集。取2 L上述滤液于聚乙烯量杯中,滴加浓氨水,调节pH至9,加入25 mL质量浓度为60 g/L的KMnO4溶液,搅拌均匀,然后逐滴加入10 mL质量浓度400 g/L的MnCl2·4H2O溶液,搅拌促进MnO2沉淀生成,溶液放置4 h后,用直径为47 mm、孔径为0.7 mm的GF/F滤膜过滤收集MnO2沉淀,并用Milli-Q水洗涤沉淀去除残留的盐分。将含MnO2沉淀的滤膜于60 ℃下烘干,放入滤膜盒保存。
1.2 234Th测量
本研究中234Th都采用b计数法进行测量。将预处理好的颗粒态和溶解态234Th样品置于b计数仪进行第1次测量,确保测量净计数误差小于±5%。将测量结束的样品放入滤膜盒密封冷冻保存。150 d后,将测量过的样品于60 ℃下烘至恒质量,进行第2次测量,进行其它b发射子体234Th/234mPa的校正[22]。根据不同时间测量的样品b计数计算的半衰期平均为25.1 d,表明测量获得的活度为234Th活度。文中给出的数据已校正至采样时刻。
图1 热带太平洋表层水体234Th及POC采样站位图
Fig.1 Sampling stations of 234Th and POC in the tropical Pacific Ocean
1.3 POC和PN分析
颗粒有机碳(POC)、颗粒态氮(PN)与颗粒态234Th样品采用同一份滤膜进行分析,以便应用234Th更理想地示踪POC和PN的循环[12]。234Th测量结束后的GF/F滤膜样品于装有浓盐酸的透气干燥器中熏蒸48 h,以确保无机碳酸盐完全被去除,然后将上述滤膜在60 ℃下烘48 h以上,确保滤膜干燥。POC和PN通过Perkin Elmer CHN元素分析仪进行测量(见文献 [23])灼烧后的空白滤膜中POC和PN测量程序与样品的相同。文中数据为对空白校正后的POC和PN浓度(分别表示为CPOC和CPN)。
2 结果
2.1 不同粒级234Th
粒级大于5 mm的颗粒态234Th的比活度(AThL)介于0.015~0.261 dpm/L之间,平均值为0.100 dpm/L(表1),平均占总234Th的8.7%。AThL高值出现在 130°W~160°W之间海域(图2(a)),比其他海域相应值高2倍以上。由于本研究获得的最大粒级颗粒物为大于5 mm粒级颗粒物,因此,将粒级大于5 mm颗粒物操作性视为颗粒物聚合模型中的沉降颗粒物。
粒级为0.7~5.0 mm颗粒态234Th的比活度(AThS)介于0.198~0.414 dpm/L之间,平均值为0.289 dpm/L (表1),平均占总234Th的24.6%。相比较,AThS比AThL更高,平均高6倍。总体上,AThS呈现自西向东递减的趋势(图2(a))。类似于传统的聚合模型[8-9,18],本研究将0.7~5.0 mm粒级颗粒物视为悬浮颗粒物,即该粒级颗粒态234Th仅随颗粒物聚合和解聚而变化,不发生输出。
溶解态234Th比活度(AThD)介于0.337~1.562 dpm/L之间,平均值为0.874 dpm/L(表1),平均占总234Th的66.7%,即研究海域234Th表现出以溶解态为主要存在形式的开阔大洋特征。AThD自180°W向东至90°W表现为降低的趋势(图2(b))。总234Th比活度变化范围为0.632~1.916 dpm/L,平均值为1.263 dpm/L,其经向分布特征主要表现出溶解态234Th的分布特征,即自西向东递减(图2(b))。由于研究海域234Th母体238U的比活度AU差异很小,总234Th比活度AThT东向递减特征实质上揭示了颗粒物输出导致的234Th亏损程度自西向东加剧的特征。
2.2 POC和PN
不同粒级CPOC和CPN的浓度及分布特征见图3。大于5 mm粒级POC浓度自西向东逐渐增大,其浓度范围为1.19~2.66 mmol/L,平均为1.70 mmol/L。但0.7~5.0 mm粒级POC浓度呈现没有规律的东-西向变化特征(图3(a)),总体上其浓度(0.52~2.28 mmol/L)低于大于5 mm粒级POC浓度,平均浓度为1.10 mmol/L。大于5 mm粒级PN的浓度介于0.15~0.58 mmol/L之间,平均浓度为0.27 mmol/L,表现出与同粒级POC相似的自西向东增大趋势(图3(b))。0.7~5.0 mm粒级PN的浓度范围为0.03~0.28 mmol/L,平均浓度为0.16 mmol/L,总体上各站位接近或低于大于5 mm粒级PN的浓度。
表1 热带太平洋234Th的比活度、清除、聚合及迁出速率常数和速率
Table 1 Specific activities, scavenging, aggregation and removal rates of 234Th the in tropical Pacific Ocean
图2 热带太平洋234Th的经向分布特征
Fig.2 Longitudinal distributions of 234Th in the tropical Pacific Ocean
图3 热带太平洋不同粒级POC的经向分布特征
Fig.3 Longitudinal distributions of POC in the tropical Pacific Ocean
3 讨论
3.1 234Th的清除、聚合和迁出速率常数
海水中溶解态234Th由其母体238U衰变产生,然后,通过颗粒物吸附等过程从溶解态清除到小粒级颗粒物(0.7~5.0 mm)上,小粒级颗粒物进而聚合成大粒级(>5 mm)颗粒物,234Th随大粒级颗粒物沉降迁出。在此过程中,小粒级颗粒物中234Th亦会解吸至溶解态,大粒级颗粒物亦可解聚成小粒级颗粒物,但本研究中只有234Th一种示踪剂,不具备建立聚合-解聚的可逆模型[8],因此,采用净清除、净聚合的处理方式建立了一维聚合模型(图4)。
模型中λ为238U衰变产生234Th的速率常数(d-1),k为234Th的净清除-解吸速率常数(d-1),b代表234Th的净聚合-解聚速率常数(d-1),j为234Th随大颗粒物沉降的迁出速率常数(d-1)。各粒级234Th的比活度随时间变化可表示为:
(1)
(2)
(3)
图4 不同粒级234Th的清除、聚合和迁出模型
Fig.4 Model of scavenging, aggregation and removal of size-fractionated 234Th
稳态条件下,可以得到234Th的清除、聚合和迁出速率常数分别为:
(4)
(5)
(6)
上述模型中AThD、AThS和AThL分别代表溶解态、0.7~5.0 mm和大于5 mm粒级234Th的比活度。将表1中各粒级234Th的比活度代入方程(4)~(6)式,解得234Th的速率常数见表1和图5。
研究海域234Th的k,b和j分别介于0.016~0.178 d-1,0.044~0.242 d-1和0.141~2.011 d-1之间,平均值分别为0.070,0.135和0.631 d-1(表1)。经比较可 见:清除速率常数最小而迁出速率常数最大。不同海域得到的234Th聚合速率常数变化范围很大(表2),本研究得到的结果落在Clegg等[10,18]在北太平洋和巴拿马海盆的研究结果范围(分别为0.011~1.753 d-1和0.009~1.003 d-1)内,与Clegg等[16,18]在赤道太平洋海域和北太平洋海域研究结果(分别为<0.137 d-1和<0.110 d-1)接近,略高于部分太平洋和大西洋的研究结果[4,9,19]。根据速率常数得到的不同粒级234Th停留时间表明,溶解态234Th平均停留时间为14.3 d,0.7~5.0 mm粒级234Th的平均停留时间为7.4 d,大于5 mm粒级234Th平均停留时间仅为1.6 d。小粒级颗粒物中234Th停留时间是大粒级颗粒物中234Th停留时间的4~5倍,说明大粒级颗粒物的迁出速率可能很大程度上受控于小粒级颗粒物聚合产生大粒级颗粒物的速率。
234Th的清除和聚合速率常数呈现自热带中太平洋向东太平洋逐渐升高的趋势(图5),且聚合速率常数的上升幅度高于清除速率常数,可能与热带中太平洋和东太平洋颗粒物的组成差异有关。迁出速率常数在130°W~150°W区间海域最低,在研究海域的东西两端较高,最高值出现在东太平洋(图5),表明东太平洋的颗粒物更容易迁出。由于东太平洋站位受上升流影响比较大[1],接受上升流提供的硅酸盐相对较多,这就促进了受硅酸盐限制的东太平洋上升流区[1,24]表层水体生源硅和碳酸钙的生产。Mekik等[25]应用230Th重构了该海域碳酸钙的输出通量,结果也表明上升流区具有最高的碳酸钙通量。碳酸钙的压载效应和包裹效应会促进颗粒物沉降[2]。因此,迁出速率常数为热带东太平洋颗粒物的快速迁出提供了证据。
图5 热带太平洋234Th清除、聚合和迁出速率常数的经向变化
Fig.5 Longitudinal variations of scavenging, aggregation and removal rate constants of 234Th in tropical Pacific Ocean
表2 开阔大洋不同海域234Th的聚合速率常数
Table 2 Aggregation rate constants derived from 234Th in various open oceans
3.2 234Th的清除、聚合和迁出速率
基于不同粒级234Th的清除、聚合和迁出速率常数,计算得到234Th的清除速率(为速率常数与相应粒级234Th比活度乘积)介于24.7~59.9 dpm/(m3·d)之间(表1),平均为44.5 dpm/(m3·d)。234Th的迁出速率范围为14.5~51.5 dpm/(m3·d)之间(表1),平均为33.3 dpm/(m3·d)。234Th的聚合速率介于15.0~53.4 dpm/(m3·d)(表1),平均为36.2 dpm/(m3·d)。
234Th的清除、聚合和迁出速率及其经向分布特征(图6)表明:
(1) 清除速率高于聚合速率,也高于迁出速率,因为234Th由溶解在海水中的238U衰变产生。然后被清除到颗粒物中,经过一定时间的衰变后随颗粒物沉降迁出,所以理论上清除速率应该最大,迁出速率最小,该模型结果与实际吻合,证明文中的一维聚合模型合理。
(2)聚合速率和迁出速率之间的差异明显比清除速率与聚合速率差异更小,说明234Th被清除到小颗粒物中后经历了较长的时间才聚合为大颗粒物,在此期间更多的234Th衰变消失,而聚合后的大颗粒物在较短的时间内即沉降迁出,这与前面得到的大粒级颗粒物停留时间(1.6 d)明显短于小粒级颗粒物停留时间(7.4 d)是一致的;
图6 热带太平洋234Th清除、聚合和迁出速率的经向变化
Fig.6 Longitudinal variations of scavenging, aggregation and removal rates of 234Th in tropical Pacific Ocean
(3) 整体上,234Th的清除、聚合速率和迁出速率呈现自西向东逐渐增大的趋势(图6),表明自热带中太平洋向东太平洋表层颗粒物的输出速率在不断增加,由颗粒物迁出导致的234Th亏损程度东向加强(图2)也佐证了这一结论。
3.3 POC和PN的聚合速率
POC和PN的聚合速率可以由下式进行计算:
v=vTh×C/AThS (7)
式中:v代表POC或PN的聚合速率(mmol/(m3·d)),vTh为234Th的聚合速率,C/AThS为小粒级颗粒物中POC或PN浓度与234Th比活度的比值(mmol/(m3·d))(表3)。计算得到的POC浓度和PN的聚合速率见表3。POC的聚合速率介于47~264 mmol/(m3·d)之间,平均为134 mmol/(m3·d)。Cochran等[17]报道的南大洋罗斯海POC的聚合速率为0.3~570.0 mmol/(m3·d),本文结果与之相当。PN的聚合速率范围为4~44 mmol/(m3·d),平均值为21 mmol/(m3·d)。
POC和PN聚合速率的空间变化(图7)揭示了热带太平洋颗粒物聚合对POC通量调控的重要作用。
(1) POC和PN的聚合速率均表现出中太平洋低于东太平洋的特征(图7),尤其以150°W以西聚合速率较低,150°W以东海域聚合速率整体较高。与图3中小粒级POC空间分布比较可以发现:0.7~5.0 mm粒级的POC并没有类似的空间特征,因此,聚合速率自西向东增大并非由小粒级POC浓度所致,而是缘自聚合速率的自西向东增大。这意味着研究海域小粒级POC的聚合速率可能在一定程度上调控着大粒级POC的浓度。
(2) 大粒级POC的空间分布特征与聚合速率相似,都表现出西低东高特征,但与小粒级POC浓度(图3)关系不大,证实了大于5 mm粒级POC浓度主要受0.7~5.0 mm粒级POC的聚合速率控制。
(3) 同航次POC输出通量结果(未发表数据)表明热带太平洋POC,PN以及生源硅通量都表现出自西向东增大的趋势,在东太平洋尤为明显。结合上述大粒级POC的浓度及聚合速率经向分布特征,证明东太平洋小粒级POC通过较高的聚合速率导致较高的大粒级POC浓度,进而导致较高的POC输出通量。Lepore等[8]在西北冰洋的研究发现,净聚合速率常数(b/b-)与POC输出通量之间存在正相关关系,并指出净聚合过程促进了沉降聚合体的形成,进而提高了颗粒物的输出通量。本文研究也证实POC的聚合与其输出通量之间存在紧密联系。因此,除传统的生物生产力因素外,POC的聚合作用也在很大程度上调节着POC的输出通量。尤其是在聚合速率季节性变化明显的海域,聚合速率可能对POC输出通量的估算影响甚大。虽然迄今有一些文献报道了不同海域颗粒物的聚合与解聚速率常数[9-10,15-16,19],但关于POC和PN的聚合和解聚速率的研究尚非常少[8,17],这应是今后研究颗粒态碳和氮循环须关注的重点环节。
表3 热带太平洋0.7~5.0 mm粒级颗粒物中POC/234Th、PN/234Th比值及POC和PN的聚合速率
Table 3 Ratios of POC to 234Th and PN to 234Th in 0.7~5.0 μm fraction,
and aggregation rates of POC and PN in the tropical Pacific Ocean
图7 热带太平洋POC和PN聚合速率的经向变化
Fig.7 Longitudinal variations of aggregation rates of POC and PN in the tropical Pacific Ocean
4 结论
(1) 热带太平洋234Th/238U的亏损程度、大于5 mm粒级POC和PN浓度、清除和聚合速率常数、清除、聚合及迁出速率都表现为自180°W向90°W增加的特征。东太平洋0.7~5.0 mm粒级颗粒物较中太平洋相应粒级颗粒物更容易聚合为大于5 mm粒级颗粒物,并且东太平洋大于5 mm粒级颗粒物更容易沉降迁出。
(2) 东太平洋POC和PN的聚合速率明显比中太平洋的高,且其空间特征与POC的聚合速率和POC的输出通量空间特征吻合,佐证了小粒级POC通过聚合作用调控POC输出通量的机制。本研究结果说明,除表层海水生物生产力之外,POC的聚合速率亦是影响POC输出通量估算的关键因素,其对POC输出通量的影响甚至超越POC浓度的影响。
致谢:感谢“大洋一号”科学考察船全体船员及大洋协会第21次航次相关单位同行在样品采集过程中给予的大力支持。
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(编辑 邓履翔)
收稿日期:2011-06-15;修回日期:2011-07-15
基金项目:中国大洋协会“十一五”课题(DYXM-115-01-3-04和DYXM-115-02-4-06);国家自然科学基金资助项目(41076043, 40806031, 40606022);福建省自然科学基金资助项目(2009J05105)
通信作者:杨伟锋(1978-),男,山西晋城人,博士,副教授,从事同位素海洋学研究;电话:0592-2189468;E-mail: wyang@xmu.edu.cn