负载型TS-1沸石膜催化剂的制备、表征及其催化性能研究
来源期刊:无机材料学报2017年第6期
论文作者:郭宇 李东昕 吴红梅 金玉家 周立岱 陈强强
文章页码:631 - 636
关键词:钛硅沸石;沸石膜;水热合成;环氧丙烷;
摘 要:利用水热合成法在α-Al2O3陶瓷管表面制备了连续完整的钛硅(TS-1)沸石膜,并且利用该膜催化剂催化丙烯直接环氧化合成环氧丙烷(PO)。采用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等表征手段及丙烯环氧化反应测试,详细研究了合成液中Ti/Si比对TS-1沸石膜形貌、结构及催化性能的影响。结果表明,合成液中Ti/Si比在0.010.04范围内,所合成的TS-1沸石膜均具备典型MFI型拓扑结构。但当Ti/Si比>0.02时,随着Ti/Si比升高,TS-1沸石膜表面沸石颗粒排列变得杂乱,且TS-1沸石沉积量逐渐减少,沸石晶间缺陷增多,丙烯渗透速率增大。而且,当Ti/Si比=0.03、0.04时,由于所合成的TS-1沸石膜中存在大量非骨架钛,导致在丙烯环氧化反应中PO选择性和PO生成速率明显降低。当Ti/Si比为0.02时,合成的TS-1沸石膜骨架钛含量最高,其催化性能最佳,H2O2转化率、PO选择性和生成速率分别为12.43%、95.80%和15.78 mmol/(h·g)。TS-1沸石膜在丙烯环氧化反应中重复使用8次,其催化性能保持相对稳定。
郭宇1,李东昕1,2,吴红梅1,金玉家1,周立岱1,陈强强1
1. 辽宁工业大学化学与环境工程学院2. 中国石油管道公司沈阳龙昌管道检测中心
摘 要:利用水热合成法在α-Al2O3陶瓷管表面制备了连续完整的钛硅(TS-1)沸石膜,并且利用该膜催化剂催化丙烯直接环氧化合成环氧丙烷(PO)。采用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等表征手段及丙烯环氧化反应测试,详细研究了合成液中Ti/Si比对TS-1沸石膜形貌、结构及催化性能的影响。结果表明,合成液中Ti/Si比在0.010.04范围内,所合成的TS-1沸石膜均具备典型MFI型拓扑结构。但当Ti/Si比>0.02时,随着Ti/Si比升高,TS-1沸石膜表面沸石颗粒排列变得杂乱,且TS-1沸石沉积量逐渐减少,沸石晶间缺陷增多,丙烯渗透速率增大。而且,当Ti/Si比=0.03、0.04时,由于所合成的TS-1沸石膜中存在大量非骨架钛,导致在丙烯环氧化反应中PO选择性和PO生成速率明显降低。当Ti/Si比为0.02时,合成的TS-1沸石膜骨架钛含量最高,其催化性能最佳,H2O2转化率、PO选择性和生成速率分别为12.43%、95.80%和15.78 mmol/(h·g)。TS-1沸石膜在丙烯环氧化反应中重复使用8次,其催化性能保持相对稳定。
关键词:钛硅沸石;沸石膜;水热合成;环氧丙烷;