DOI：10.19476/j.ysxb.1004.0609.2017.09.17
白光LED用新型YAG: Ce玻璃陶瓷的制备与发光性能
崔三川，陈国华，姚乐琪，袁昌来
(桂林电子科技大学 材料科学与工程学院，桂林 541004)
摘 要：以NH4H2PO4、SrCO3、Na2CO3、Li2CO3、ZnO、H3BO3和Sb2O3为原料，采用熔融淬冷和后续球磨制备磷酸盐玻璃粉体。将玻璃粉与YAG: Ce荧光粉均匀混合，利用二次熔融制得YAG:Ce块体荧光玻璃陶瓷。利用XRD、SEM、荧光光谱仪等研究玻璃陶瓷的相组成、显微结构和发光性能。结果表明:荧光粉均匀分布于玻璃基体中并得到很好地保存，没有发生化学分解反应。激发光谱在340 nm和460 nm处有两个激发峰。发射光谱在530 nm左右有一宽峰，属于Ce3+的5d→4f 特征跃迁发射。通过对不同熔融温度、不同荧光粉浓度和不同厚度的荧光玻璃陶瓷进行发光性能表征，发现最佳荧光粉掺杂浓度、最佳熔融温度和最佳样品厚度分别为8%(质量分数)，900 ℃和1.5 mm。该玻璃陶瓷封装蓝光芯片所得白光LED器件在540 mA 驱动下的发光效率为93.4 lm/W，色坐标为(0.306，0.331)，色温为6867 K，显色指数为72。研制的玻璃陶瓷是一种可用于白光LED 的新型荧光材料。
关键词：白光LED；玻璃陶瓷；YAG；荧光性能；熔融法
文章编号：1004-0609(2017)-09-1889-07 中图分类号：TQ174 文献标志码：A
在20世纪90年代，NAKAMURA等[1] 采用MOCVD 成功制备了世界上首个高亮度InGaN 蓝光发光二级管(light-emitting diode，LED)，使得LED 形成三基色完备的发光体系。白光LED 作为21世纪的新型固态光源，具有体积小、节能环保、响应速度快、使用寿命长等优点，被认为是继白炽灯、荧光灯、气体放电灯之后的“第四代绿色照明光源”[2-3]。1996年日本日亚化学公司首次开发出利用环氧树脂将黄色Ce3+:Y3Al5O12(YAG:Ce)荧光涂覆于蓝色 LED 芯片上而得到白光，并迅速实现了白光 LED 的商业化。由于芯片功耗及荧光粉光转换过程中的能量损失会转化为热能，芯片和荧光粉涂层温度会随之升高，传统封装材料长期在高温和短波光照射下透过率下降，产生严重老化现象[4]。尤其是随着LED 输出功率的增加，LED 芯片温度大幅上升，进而导致封装用环氧树脂/硅胶老化泛黄，最终导致LED 器件的性能劣化，如光效损失、色温漂移、寿命减少等问题[5-6]。
鉴于目前白光LED 出现的上述问题，近年来人们开始研发具有高稳定性、长寿命的透明荧光玻璃或荧光玻璃陶瓷等新型无机荧光材料[3, 7-10]。目前制备荧光玻璃陶瓷的主要方法是熔融法，如最早报道Ce:YAG 荧光玻璃陶瓷的日本电气硝子公司即采用此方法[11-12]。 后来，国内外学者等人利用此方法也制备出符合白光LED性能要求的荧光微晶玻璃[13-14]。这种方法类似于传统玻璃的高温熔融法，具有技术简单的优点，但是使用该方法制备荧光玻璃陶瓷熔融温度高达1500~1650 ℃，需要较长时间的熔融和热处理，且量子产率只有30%。近几年来，低熔点玻璃与荧光粉混合烧结制备荧光玻璃的方法使得烧结温度大大降低，并且量子效率也得到提高。但这种低熔点玻璃存在成本高、能耗大或存在含有Pb不利于环保等问题，并且荧光粉在玻璃熔体中可能发生界面反应，这将降低荧光粉的发光性能[15-17]。
本文作者首先采用熔融法制备出低熔点磷酸盐玻璃，然后利用行星球磨制得磷酸盐玻璃粉。将市售Ce:YAG荧光粉和自制的磷酸盐玻璃粉混合均匀后在不同温度下二次熔融浇注成型得到荧光玻璃陶瓷，该方法具有制备工艺简单、熔融温度低和易加工等特点。研究了不同荧光粉浓度、不同熔融温度和不同厚度对玻璃陶瓷样品发光性能的影响。
1 实验
1.1 玻璃粉体制备
采用熔融法制备玻璃成分摩尔分数为45%~50% P2O5，8%~10% B2O3，15%~20% ZnO，8%~12% SrO，7%~10% Na2O，1%~2.0%Li2O，0.5%~1% Sb2O3(缩写为PZS，下同)磷酸盐玻璃。以分析纯的NH4H2PO4、ZnO、SrCO3、Na2CO3、Li2CO3、H3BO3 和 Sb2O3(西陇化工，纯度≥99.0%)为原料，按照玻璃组成称取各种原料，将配好的料以无水酒精为介质，球磨混合 24 h，烘干，将配合料置于刚玉坩埚在电炉中于900 ℃保温2 h熔化呈玻璃液，将玻璃液倒入冷水中成玻璃渣，之后球磨成细粉，经 XRD 分析为典型的非晶态。
1.2 荧光玻璃陶瓷制备
在上述制得的玻璃粉中掺入不同浓度的商用黄色荧光粉Ce:YAG，经混合均匀后分别在850 ℃、900 ℃、950 ℃二次熔融保温1 h，然后把熔化好的玻璃液浇注在事先预热到400 ℃左右的模具中成型，之后把成型的玻璃置于400 ℃的退火炉中退火5 h得到荧光玻璃陶瓷。制备的荧光玻璃陶瓷样品的特性如表1所列。
表1 荧光玻璃陶瓷样品的特性
Table 1 Characteristics of fluorescence glass ceramic samples
1.3 性能表征
采用德国Brucker公司生产D8-ADVANCE型号多晶X射线衍射仪分析物相组成。采用荷兰Fei公司生产QUANTA FEG 450型场发射扫描电子显微镜观察样品微观形貌。采用英国爱丁堡SF5型荧光光谱仪测试荧光玻璃的光致发光光谱，测试发射光谱使用波长扫描模式，固定激发波长，扫描其发射范围；测试激发光谱时固定发射波长，扫描其激发范围。最后将荧光玻璃陶瓷与蓝光LED芯片封装成白光LED样品，使用杭州伏达光电VOLNIC-3000光色电综合测试系统测试光电参数。样品的所有测试均在室温下进行。
2 结果与讨论
2.1 物相结构分析
图1所示为不同制备条件下荧光玻璃陶瓷样品的实物图、扫描电镜照片和XRD谱。由图1(a)可知，样品厚度、掺杂荧光粉浓度和二次熔融温度对玻璃陶瓷的透明度有直接影响。随着厚度、荧光粉浓度的增加或熔融温度的降低，样品的透明度降低。在保持一定透明度的前提下，适当增加荧光粉浓度有利于提高发光性能。图1(b)给出了荧光粉浓度为8%(质量分数)的荧光玻璃陶瓷的SEM像。从图中可以看出，荧光粉颗粒在玻璃基质中分布较为均匀，颗粒平均大小为0.3~0.8 μm，与初始粒径基本一致。这说明二次熔融过程中荧光粉基本没有被破坏，而是分布在玻璃基质中得到很好地保存。图1(c)所示为磷酸盐玻璃、不同温度下的荧光玻璃陶瓷和Ce: YAG荧光粉的XRD谱。由图1(c)可见，磷酸盐玻璃(Host Glass: PZS)样品的衍射峰呈典型的玻璃弥散峰。所有荧光玻璃陶瓷样品在25°处存在一个宽的衍射峰，这是典型的Si—O—Si 非晶衍射峰。除此之外，荧光玻璃陶瓷样品的衍射峰均来自Ce:YAG 荧光粉的特征峰，这表明虽然玻璃陶瓷样品主体仍为玻璃相，但是二次熔融并没有破坏Ce:YAG 晶体结构，荧光粉被完好地固化在玻璃基体中，这与图1(b)的照片相吻合。随着烧结温度的升高，荧光粉特征峰在基础玻璃中并没有发生太大变化，此温度不会使荧光粉失效，说明该基质玻璃可以对荧光粉起到保护作用且不会影响荧光粉的结构。
图1 不同荧光玻璃陶瓷样品照片、荧光玻璃陶瓷样品B82的SEM像和磷酸盐玻璃和荧光玻璃陶瓷的XRD谱
Fig. 1 Pictures of as-prepared fluorescence glass ceramic samples (a), SEM images of fluorescence glass ceramic sample B82 (b) and XRD patterns of phosphate glass and glass ceramic samples (c)
2.2 发光性能分析
为了考察玻璃陶瓷的荧光性能，实验分别研究了典型玻璃陶瓷样品B62的激发和发射光谱、不同温度制备的荧光玻璃陶瓷的发射光谱、掺杂不同浓度荧光粉的荧光玻璃陶瓷的发射光谱和不同厚度荧光玻璃陶瓷的发射光谱，结果如图2所示。从图2(a)中可以看出，样品分别在340和460 nm处存在宽的激发峰， 其中460 nm处的宽峰是由440和470 nm的两个激发峰组合而成。这两个较宽激发峰是由于电荷从Ce3+的4f基态到5d 激发态的跃迁引起的。340和460 nm的激发峰对应于2F5/2至5D 激发态的最低和第二低的能级跃迁[18-19]。样品发射光谱为可见光区内的宽谱，范围为500~650 nm，最强发射峰位于530 nm，属于Ce3+的5d→4f 特征跃迁发射[20]。高斯拟合显示，该发光峰具有双重带特征，分别对应于Ce3+离子5d最低能量激发态向基态4f1的两个子能级2F7/2和2F5/2的跃迁。而5d能级受外场的影响较大，造成激发和发射光谱均表现为宽峰[21-23]。由图2(b)可知，900 ℃时玻璃陶瓷样品的发射光谱强度最高。根据玻璃工艺原理可知，玻璃的黏度随温度的升高而降低，而荧光粉的活性随着温度增加而降低。850 ℃时虽然荧光粉的活性最大(几乎不和玻璃基体发生反应)，但此时玻璃的黏度过大而不能够将荧光粉完全包裹在玻璃基质中，这会导致部分气孔分布不均匀而导致发光强度不高。950 ℃时玻璃的黏度最小，但此温度对荧光粉的活性影响较大导致荧光粉部分失效，从而降低玻璃陶瓷样品的发光强度。900 ℃时玻璃的黏度适中，可很好包裹荧光粉并排除大量气泡，样品的透明度好。同时，荧光粉的活性受温度的影响并不大。因此，900 ℃制得的玻璃陶瓷样品 的发光强度最高。图2(c)所示为掺杂不同浓度荧光粉的玻璃陶瓷样品在460 nm激发下的发射光谱。从图2(c)中可以看出，随着荧光粉浓度的增加，玻璃陶瓷样品的发光强度呈先增后降的变化趋势，在荧光粉浓度为8%达到最高。这是因为发光强度主要受荧光粉的浓度和分布状况影响，荧光粉浓度太低会使其在玻璃基体中分布不均匀，从而导致发光强度不高。荧光粉浓度过高会导致样品透明度降低，从而影响样品对激发光的吸收，最终恶化发光性能。图2(d)所示为不同厚度的玻璃陶瓷样品在460 nm激发下的发射光谱。由图2(d)可见，1.5 mm厚度样品的发光强度最高。原因可能是厚度过薄，荧光粉的量相对减少而降低发光强度。厚度过厚会影响玻璃陶瓷的透明度，从而影响样品对激发光的吸收，结果降低了发光强度。可见，掺杂荧光粉浓度存在一个最佳值。
图2 典型玻璃陶瓷样品B62的激发和发射光谱、不同熔制温度制得的玻璃陶瓷的发射光谱、不同Ce:YAG浓度玻璃陶瓷的发射光谱和不同厚度玻璃陶瓷的发射光谱
Fig. 2 Excitation and emission spectra of typical glass ceramic sample B62 (a), emission spectra of glass ceramics prepared at different melting temperatures (b), emission spectra of glass ceramics with various concentration of Ce:YAG powder (c) and emission spectra of glass ceramics with different thickness (d)
2.3 白光LED器件发光性能研究
实验采用商用10W蓝光LED集成芯片与荧光玻璃陶瓷进行封装，封装后发光器件如图3(a)所示。具体过程为：将10 mm×10 mm的玻璃陶瓷四周直接覆盖在上述LED芯片上面并利用导热胶粘接封装，制成一个白光LED器件进行性能测试。图3(b)所示为掺杂不同荧光粉浓度的样品与蓝光芯片封装的LED发光器件在9.5V，540 mA电源驱动下蓝光和黄光混合得到的光谱。不同荧光粉浓度白光LED器件的色坐标如图3(c)所示。由图3(c)可知，随着荧光粉浓度的增加，LED器件发出的光从冷白光区域移向暖白光区域，同时发光效率也逐渐增大，如图3(d)所示。当荧光粉浓度为8%时，LED发光器件的色坐标(x，y)为(0.306，0.331)，接近于标准白光的色坐标(0.333，0.333)，发光效率为93.4 lm/W，色温为6867K，显色指数为72。表明本实验采用二次熔融制备的荧光玻璃陶瓷能够与蓝光LED 芯片很好地匹配，形成白光输出，有望用于新一代白光LED 器件。
图3 蓝光LED芯片、玻璃陶瓷样品和封装的白光LED器件、不同荧光粉浓度白光LED器件的发射光谱、LED器件的色坐标和发光照片和发光效率
Fig. 3 Blue-chip client, glass ceramic specimen and packaged white LED module (a), emission spectra of white LED modules with various concentration of Ce3+:YAG (b), chromaticity color coordinates of LED modules and illuminant pictures (c) and their luminescent efficiency(d)
3 结论
1) 采用熔融淬冷和后续球磨工艺制得新型低熔点磷酸盐玻璃粉体。将制得的玻璃粉与商用YAG:Ce荧光粉均匀混合，利用二次熔融成功制备出YAG:Ce块体玻璃陶瓷。
2) XRD和SEM结果表明：合适的熔融温度能使荧光粉均匀分布于玻璃基体中，并得到很好地保护而不发生失效。
3) 荧光玻璃陶瓷样品的激发和发射光谱表明：在340 nm和460 nm附近有两个激发峰。发射光谱在530 nm左右有一宽峰，属于Ce3+的5d→4f 特征跃迁发射。
4) 荧光粉浓度为8%的玻璃陶瓷混合料经900 ℃二次熔融制得厚度为1.5 mm荧光玻璃陶瓷的发光性能最优。该玻璃陶瓷材料能与蓝光LED 芯片匹配，制备高稳定性和高品质的白光LED，有望用于白光LED 领域。
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Preparation and luminescent properties of new Ce:YAG glass ceramics for white LED applications
CUI San-chuan, CHEN Guo-hua, YAO Le-qi, YUAN Chang-lai
(School of Material Science and Engineering, Guilin University of Electronic Technology, Guilin 541004, China)
Abstract: The phosphate glass powders were synthesized by melting-quenching and subsequent ball milling method using NH4H2PO4, SrCO3, Na2CO3, Li2CO3, ZnO, H3BO3 and Sb2O3 as raw materials. After mixing the YAG:Ce phosphor with glass powder, bulk YAG:Ce fluorescence glass ceramics were obtained by melting again. The phase composition, microstructure and photoluminescence properties of glass ceramics were investigated by XRD, SEM and fluorescence spectrophotometer. The results show that the Ce:YAG phosphor particles are uniformly distributed and well preserved in glass matrix without any decomposition reaction. The excitation spectra have two excitation bands at 340 nm and 460 nm. The broad emission peaks at about 530 nm can be attributed to 5d→4f transition of Ce3+ ion. The photoluminescence properties of glass ceramics with different melting temperatures, various Ce:YAG concentration and different thickness were characterized, indicating that the optimal Ce:YAG phosphor concentration, melting temperature and thickness is 8% (mass fraction), 900 C and 1.5 mm, respectively. Under driving current of 540 mA, the luminous efficiency of the white LED packaged by the as-prepared glass ceramic and blue LED chip is 93.4 lm/W, and its color coordinate (CIE), color temperature (CCT) and color rendering index (CRI) are (0.306, 0.331), 6867 K and 72, respectively. These results show that the as-prepared glass ceramic is a new fluorescent material for white LEDs.
Key words: white LED; glass ceramic; YAG; fluorescence property; melting method
Foundation item: Project (51362005) supported by National Natural Science Foundation of China; Project (10595043) supported by National Undergraduate Innovation Program, China
Received date: 2016-07-15; Accepted date: 2016-10-07
Corresponding author: CHEN Guo-hua; Tel: +86-773-2291957; E-mail: chengh@guet.edu.cn
(编辑 王 超)
基金项目：国家自然科学基金资助项目(51362005)；国家级大学生创新计划项目(10595043)
收稿日期：2016-07-15；修订日期：2016-10-07
通信作者：陈国华，教授，博士；电话：0773-2291957；E-mail：chengh@guet.edu.cn
