文章编号：1004-0609(2015)06-1617-08

P掺杂4H-SiC超晶胞的第一性原理计算

史茹倩^{1, 2}，吴  一^{1, 2}，刘  红^{1, 2}，刘晨吉^{1, 2}，郑树凯^{1, 2, 3}，王晓媛⁴

(1. 河北大学 电子信息工程学院，保定 071002；

2. 河北大学 计算材料与器件模拟研究中心，保定 071002；

3. 河北大学 河北省数字医疗工程重点实验室，保定 071002；

4. 中国工程物理研究院 总体工程研究所，绵阳621900)

摘  要：采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势方法，计算本征以及P替位式掺杂，P间隙式掺杂4H-SiC的晶格常数、能带结构、态密度、载流子浓度和电导率。结果表明：P掺杂减小了4H-SiC的禁带宽度，其中P替位C原子掺杂的禁带宽度最小。替位式掺杂导致4H-SiC的费米能级进入导带，使其成为n型半导体，间隙式掺杂使4H-SiC的费米能级接近导带并在其禁带中引入杂质能级。替位式掺杂后，4H-SiC的自由电子主要存在于导带底，而间隙式掺杂4H-SiC中除了导带底外，禁带中的杂质能级也提供了自由电子，因此，电子浓度大幅度增加。掺杂4H-SiC的载流子迁移率主要由中性杂质对电子的散射决定，较本征态的大幅度降低。通过计算4种体系的电导率可知，P替位Si原子掺杂4H-SiC的电导率最大，导电性最好。

关键词：4H-SiC；P掺杂；第一性原理；电导率

中图分类号：O64       　    　     文献标志码：A

First-principles calculations of P doped 4H-SiC supercell

SHI Ru-qian^{1, 2}, WU Yi^{1, 2}, LIU Hong^{1, 2}, LIU Chen-ji^{1, 2}, ZHENG Shu-kai^{1, 2, 3}, WANG Xiao-yuan⁴

(1. College of Electronic and Informational Engineering, Hebei University, Baoding 071002, China;

2. Research Center for Computational Materials and Device Simulations, Hebei University, Baoding 071002, China;

3. Key Laboratory of Digital Medical Engineering of Hebei Province, Hebei University, Baoding 071002, China;

4. Institute of Systems Engineering, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Abstract: The lattice parameters, band structures, density of states, carrier concentrations and electrical conductivities of pure 4H-SiC, P substitutional doped, and P interstitial doped 4H-SiC were calculated using the plan-wave ultra-soft pseudo-potential method based on the density functional theory. The results indicate that the P doping decreases the forbidden band widths of 4H-SiC, and the P substituted for C doped 4H-SiC shows the narrowest band gap. Substitutional doping makes the Fermi energy level introduces into the conduction band of 4H-SiC, and the 4H-SiC becomes an n-type semiconductor. Interstitial doping makes the Fermi energy level near the conduction band of 4H-SiC and introduces impurity energy levels into the forbidden band. The electrons of substitutional doped 4H-SiC mainly exist at the bottom of the conduction band. While the impurity energy levels in the forbidden band also provides electrons except those existing at the bottom of the conduction band of interstitial doped 4H-SiC, so, the electron concentration increases significantly. The carrier mobility of the doped 4H-SiC is mainly depending on the neutral impurity scattering and decreases significantly comparing to the intrinsic state. Through the calculations of the electrical conductivities of the four systems, it is found that the electrical conductivity of 4H-SiC with P substituted for Si is the biggest, and the 4H-SiC shows the best conductivity.

Key words: 4H-SiC; P doping; first-principles; electrical conductivity

随着社会信息化需求和现代电子技术的迅速发展，越来越多的领域(如航天、航空、军事、石油勘探、核能、通讯等)迫切地需要能够在250~600 ℃的高温环境下工作的电子器件。这些电子器件的材料主要有第一代半导体材料(Si、Ge)和第二代化合物半导体材料(GaAs、GaP和InP等)，但由于受材料性能所限，这些材料制备的电子器件大都只能在200℃以下环境中工作，并且在抗辐射和高击穿电压性能等方面都不能完全满足现代电子技术发展的要求^[1-4]。而以 SiC、GaN、金刚石为代表的第三代半导体材料由于具有禁带宽度大、击穿场强高、电子饱和漂移速度高、抗辐照能力强等特点，使其在光电器件、高频大功率器件、高温电子器件等方面备受青睐。但是，金刚石膜很难实现n型材料，所以其应用受到限制；而开发GaN器件也存在衬底问题，目前，还不能制备GaN晶体，只能制备GaN薄膜。因此，SiC成为最具竞争力的电子器件材料，其导热性比GaN高，对改善大功率器件的温度特性大有好处，以SiC制备光电器件、高温电子器件等更具优势^[5]。

SiC具有250种同型异构体，最常见的有3C-SiC、4H-SiC和6H-SiC，其中4H-SiC是纤锌矿结构，在3种常用的晶型中带隙最宽，电子迁移率最高，微管道缺陷密度也较低。实验中科研工作者对n型4H-SiC进行了深入研究，并将这些研究结果应用于实际生产中。如Purdue大学在n型4H-SiC外延层上注入硼形成p^-阱，注入氮形成n⁺源和漏区，制成SiC横向金属-氧化物-半导体场效应管(MOSFET)，其阈值电压为6V，漏-源阻断电压为2.6 kV，相当于以前任何SiC功率开关器件的2倍。Northrop Grumman公司也制成了4H-SiC MOSFET，带隙为2.85 eV，漏电流很小，可在400 ℃高温下工作^[6]。2004年，WU等^[7]研制了基于4H-SiC材料的混合PIN与肖特基(MPS)二极管，耐压达900 V，远高于同类硅器件(600 V)。2007年5月份，Cree公司推出零微管缺陷，直径为 100 mm的n型 4H-SiC导电衬底^[8]。

随着微电子技术进步，近年来已制备出越来越多的高品质4H-SiC器件。日本东芝公司在2008年报道了接近材料极限水平的超级肖特基势垒二极管 (Super-SBD)，该器件采用浮空结技术获得 2.57 mΩ·cm²超低导通电阻和2.7 kV阻断电压^[8]。同年，ZHANG等^[9]制造出了采用外延生长的双层基区结构4H-SiC双极结型晶体管(BJT)，它的击穿电压高达1300 V，共射极电流增益为31，具有良好的可靠性，开启电压的漂移小于2%。2011年，MIYAKE等^[10]制造出增益高达253和357的4H-SiC BJT，这是目前4H-SiC公开报道研发的较高水平。对于4H-SiC材料，以上多是通过注入氮离子制备n⁺区，Al和C离子共同注入制备p^-区。

近年来，IKEDA等^[11]将4H-SiC液浸于磷酸中，使用准分子激光照射对其进行磷掺杂，与液浸于纯水相比，P掺杂4H-SiC电阻减小，实验得到的材料载流子迁移率为295 cm²/V·s。该实验中，P掺杂4H-SiC存在良好的n型导电性，使P掺杂制备n⁺区成为可能，但文中并未对相关结果进行深入的理论分析。因此，本文作者利用基于密度泛函理论的第一性原理对P替位Si、P替位C和P处于间隙位置时的掺杂4H-SiC进行了电子结构计算，从计算结果进一步解析掺杂后材料迁移率、电导率等性质变化原理，以期为P掺杂4H-SiC的进一步发展提供一定理论依据。

1  计算模型

SiC的基本结构单元是每个Si原子分别和4个C原子成键，构成正四面体结构，Si原子位于四面体中心，4个C原子分别位于四面体的4个顶角。SiC多形体就是由这些基本的结构单元在空间密排堆垛而成。4H-SiC属于六方晶系空间群P6₃m，4H代表由4层Si-C为一周期排列的六角结构。本文作者在5×5×1的4H-SiC超晶胞中分别用P替位Si，P替位C，形成原子数为200的Si₁₀₀PC₉₉、Si₉₉PC₁₀₀结构，以及原子个数为201的P间隙掺杂4H-SiC超晶胞。掺杂浓度为4.8×10²⁰ cm^-3，属于高掺杂(当掺杂浓度大于3×10¹⁸ cm^-3时被认为是高掺杂的半导体^[12])。其中，间隙式掺杂如图1所示。

图1  间隙P掺杂4H-SiC超晶胞结构

Fig. 1  Structural model of interstitial P doped 4H-SiC supercell

文中计算均由CASTEP软件包完成^[13]，该软件是基于密度泛函方法的从头算量子力学程序，在晶体周期性势场中，采用周期性边界条件，将多电子体系用平面波基组展开。离子实与价电子之间的相互作用势由超软赝势来描述，电子间相互作用的交换关联势由广义梯度近似(GGA)下的PBE方案处理^[14]。平面波的截止能量选择为280 eV，能量收敛标准设为每原子1×10^-5 eV，第一布里渊区按2×2×2进行分格，对能带结构、态密度等进行计算，参与计算的价电子为C 2s²2p²、Si 3s²3p²和P 3s²3p³。所有计算均在倒易空间中进行。

2  计算结果与讨论

2.1  结构优化

表1所列为不同掺杂形式下4H-SiC相应模型结构优化结果。表1显示，实验上获得的本征4H-SiC的晶格常数与计算得到的4H-SiC结构优化后的参数较接近，说明本研究所选择的模型和计算结果可靠。

表1  掺杂前后4H-SiC超晶胞参数

Table 1  Structural parameters of 4H-SiC before and after doping

不同形式掺杂均造成4H-SiC晶格的畸变。与本征4H-SiC相比，P原子替位Si时4H-SiC晶格常数和体积减小，替位C时则增大。这是因为P原子半径(100pm)小于Si原子半径(110pm)，大于C原子半径(70pm)。当P原子位于晶格间隙位置时，由于体系额外多了一个原子，4H-SiC晶格畸变程度较P替位Si和C时更加明显。

2.2  形成能

形成能反映了体系的稳定性，其值越小，体系将越稳定。掺杂体系形成能△E^[16]由下式给出：

式中：是含一个杂质原子的超晶胞体系总能量；E₀为本征超晶胞总能量；E_P和E_C(Si)分别为掺杂原子和被替位原子的能量。各种掺杂体系下形成能如表2所列。

表2  不同掺杂形式下形成能

Table 2  Formation energy under different doping conditions

一般形成替位式杂质时，要求替位式杂质原子的大小与被取代的晶格原子的大小比较相近，还要求它们的价电子壳层结构比较接近^[12]。P原子与Si原子电子层数一样且属于Ⅴ族元素，所以P原子更容易取代Si原子位于晶格点处。间隙式掺杂形成能最高，故而间隙式P掺杂4H-SiC很难形成。

2.3  能带结构与态密度

图2所示为4H-SiC掺杂前后沿第一布里渊区高对称方向的能带结构图，图中始终将电子能够填充的最高能级作为能量零点。图2(a)显示，本征4H-SiC的价带顶位于布里渊区的G点，导带底位于布里渊区的F点，为间接带隙半导体，禁带宽度为2.215 eV，较实验值^[17](3.27 eV)偏小。这是由于GGA方法低估了模型中激发电子间的交换-关联能，禁带宽度被低估造成的，但作为一种有效的近似方法，计算结果的相对值是非常准确的，不影响对能带和态密度的分析^[18]。

图2(b)和(c)所示分别为P替位Si、C原子后4H-SiC的能带结构图，与未掺杂4H-SiC相比，P掺杂导致导带和价带中产生杂质能带。掺入的P原子产生了可提供电子的施主能级，在导带底附近产生电子，使导带底与价带顶下移，费米能级进入导带，形成n型掺杂，半导体发生简并，体系呈现金属性。这两种掺杂形式都增加了电子可占据能级的数量，增大了载流子浓度。不同的是P替代C原子较替代Si原子导致禁带宽度减小幅度更大。

P间隙式掺杂4H-SiC的能带结构如图2(d)所示。相较于本征4H-SiC，它们的导带与价带结构相似，但其带隙略减小，禁带中引入杂质能级，费米能级靠近导带且穿过一条杂质能级。该杂质能级上的杂质部分电离，产生电子。P作为间隙式杂质使4H-SiC产生了两条位于费米能级下的杂质能级，在n型4H-SiC中，费米能级接近导带，电子基本上填满了杂质能级，即P接受电子成为P^-，所以，在n型4H-SiC中，主要是这两条位于费米能级下的受主能级起作用。

图3所示为掺杂前后4H-SiC的分态密度图。由于掺杂原子对邻近原子态密度影响较大，因此，取邻近掺杂原子的C原子和Si原子与掺杂原子进行对比。对本征4H-SiC而言，价带顶主要由Si的3p态和C的2p态构成，而导带底主要是Si的3p轨道贡献的。另外，在-15~-10 eV处存在的能带由Si的sp轨道杂化后与C-2s共同作用形成。

图3(b)和(c)所示为P替位Si和P替位C时4H-SiC中各元素的分态密度图。P替位Si时，在-17和-10 eV出现了两个P 3s峰，由于占据P 3s态的电子位于P的内层轨道上，呈现出较强的局域性，因此，不参与成键。P 3p态低能端和Si 3p态、C 2p态轨道杂化构成价带，增加了价带电子态密度。P 3p态高能段在导带中形成可提供电子的施主能级，在导带底附近产生了电子，使费米能级进入了导带，可增加4H-SiC的电导率。P替位C原子时，从图3(c)中可以看出，P原子使邻近Si原子在费米能级以上的3p态态密度较本征时增加1倍，但是对邻近C原子的影响不大，导带中的杂质能带主要由Si 3p态提供。

图2  4H-SiC的能带结构

Fig. 2  Band structures of 4H-SiC

图3  4H-SiC的态密度

Fig. 3  DOS of 4H-SiC

图3(d)显示，P以间隙式杂质存在时对邻近原子态密度影响很大。从图3(d)中可以看出， P 3p态主要作用于-0.3~-1.5 eV区域，即费米能级下的杂质能级由P 3p态提供。同时P 3p态分为两部分，一部分在-1.5 eV附近，一部分在2 eV附近，这两部分分别与Si 3p态作用，使Si 3p态也分裂为两部分，由此产生禁带。费米能级处的Si 3p态电子密度幅度增大，产生与费米能级相交叠的能级，从而可以影响电子在各量子态之间的跃迁。

2.4  迁移率与电导率

半导体中存在两种载流子，即带正电的空穴和带负电的电子。在一块均匀半导体两端加以电压，半导体内部形成电场，两种载流子形成的电流都是沿着电场方向，导电的电子是在导带中，而导电的空穴是在价带中，空穴电流实际上是代表了共价键上的电子在价键间运动时所产生的电流。因而，半导体中的导电作用应该是电子导电和空穴导电的总和^[12]。对于两种载流子的浓度相差很悬殊而迁移率差别不太大的杂质半导体来说，其电导率主要取决于多数载流子。

在恒定电场下，载流子可以保持一个稳定的漂移速度，这是因为载流子在运动过程中不断受到散射的结果。4H-SiC的散射机制包括光学散射、电离杂质散射、导带中中性杂质对电子的散射、载流子之间的散射。通过计算各散射机制下载流子的平均自由时间来确定掺杂4H-SiC载流子迁移率主要由某一种或若干种散射作用较强的散射机制决定。光学散射机制下的电子平均自由时间^[19]可表示为

                                 (1)

电离杂质散射机制下的电子平均自由时间表示为

             (2)

中性杂质散射机制下的电子平均自由时间表示为

                           (3)

载流子间散射机制下的电子平均自由时间表示为

                   (4)

电子平均自由时间与各散射机构单独作用时平均自由时间之间满足如下关系：

                    (5)

式中：为电子迁移率；m_e、分别为本征、掺杂4H-SiC电子有效质量；为真空介电常数；为4H-SiC介电常数；v为热运动电子速度；为约化普朗克常数；掺杂浓度N_D等于施主能级上电子浓度n_D与电离施主浓度n_ion相加。以P替位Si掺杂4H-SiC为例，该掺杂形式下电子为多数载流子，通过电子的平均自由时间判断散射机制强弱。

计算得到的不同散射机制下不同形式掺杂4H-SiC中电子的平均自由时间如表3所示。计算结果显示，常温下，中性杂质散射机制下电子的平均自由时间较短。由于平均自由时间越短，散射概率越大，对迁移率影响也就越大，所以，掺杂后4H-SiC的电子迁移率主要由中性杂质对电子的散射决定。根据电子的平均自由时间求载流子迁移率：

                                   (6)

本征4H-SiC中不存在杂质，所以主要受光学散射影响，常温300 K下电子和空穴的迁移率分别取480 和50 cm²/(V·s)^[19]，电导率()为

                            (7)

由于P掺杂4H-SiC为n型半导体，载流子浓度n>>p，空穴对电流的贡献可以忽略，电导率为

                                   (8)

式中：n为电子浓度；p为空穴浓度；q为载流子电量；为空穴迁移率。

表3  各散射机制下的电子平均自由时间

Table 3  Average free time under different scattering mechanisms

表4  各体系下载流子浓度及电导率

Table 4  Carrier concentration and electrical conductivity of different systems

计算得到的不同P掺杂形式下4H-SiC中载流子浓度及电导率如表4所示。由表4可知，由于替位式掺杂4H-SiC的费米能级进入导带，属于n型掺杂，所以计算得出的空穴浓度近似为0。同时，由于半导体发生简并，体系呈现金属性，电子浓度较未掺杂前有大幅度提高。间隙式掺杂4H-SiC空穴主要由费米能级下的受主能级提供，即P 3p态和Si 3p态的共同作用。由于间隙式掺杂施主能级与费米能级重合，施主杂质部分电离，所以间隙式掺杂4H-SiC的电子浓度小于替位式掺杂4H-SiC的电子浓度。

由于实验片材表面磷掺杂浓度5×10¹³ cm^-2为低掺杂^[11]，而本研究中的计算为重掺杂情况的计算，导致计算得到的P掺杂后4H-SiC的载流子迁移率远小于实验值(295 cm²/V·s)，但本研究是在相同条件下进行的计算，计算结果并不会影响对问题的定性讨论。由计算结果可知，在重掺杂的条件下，施主能级扩展成杂质能带，导致禁带变窄，导带中运动的电子除受到散射外，还会不断被施主能级俘获，再释放，再俘获，使得电子漂移速度减慢。此外，导带中有相当一部分电子在杂质带上运动，从而使电子迁移率降低。但是与本征4H-SiC相比，掺杂后材料的电导率有所提高，这主要是由于掺杂使材料性质发生变化，引入大量载流子所致。两种替位式掺杂4H-SiC的电导率相近，而间隙式掺杂4H-SiC的电导率小于替位式掺杂4H-SiC的电导率。

3  结论

1) 不同形式的P掺杂使4H-SiC晶格出现畸变，禁带宽度略减小。其中，替位式P掺杂使4H-SiC的费米能级进入导带，间隙式P掺杂使4H-SiC的费米能级接近导带，掺杂后4H-SiC成为n型半导体。

2) 不同形式的P掺杂4H-SiC的载流子迁移率主要由中性杂质对电子的散射决定。

3) 与未掺杂的4H-SiC相比，P掺杂大大增加了电子浓度，因此，掺杂提高了材料的电导率。间隙式P掺杂4H-SiC的施主能级与费米能级重合，施主杂质部分电离，掺杂电子浓度小于替位式P掺杂4H-SiC的电子浓度，导致间隙式P掺杂4H-SiC的电导率小于替位式P掺杂4H-SiC的电导率。

致谢：

感谢河北大学刘保亭教授为本文提供CASTEP软件并参与计算结果的讨论。本文得到《河北大学中西部高校提升综合实力工程》专项经费支持。

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(编辑  李艳红)

基金项目：国家留学基金资助项目([2014]3012)；国家级大学生创新训练资助项目(201410075002)

收稿日期：2014-10-27；修订日期：2015-03-13

通信作者：郑树凯，副教授，博士；电话：0312-5079368；E-mail: zhshk@126.com