乙酸处理脱铝对丝光沸石结构、酸性质及其催化性能的影响
来源期刊:无机材料学报2019年第2期
论文作者:韩海波 王有和 李康 雷杰 刘丹禾 阎子峰
文章页码:179 - 185
关键词:DME羰基化;酸处理;脱铝;孔分布;
摘 要:基于丝光沸石(HMOR)催化合成乙酸甲酯稳定性较差及八元环边袋结构酸性位专一性催化作用的特性,提出了利用乙酸处理具有八元环-Na和十二元环-H的MOR以制备选择性脱铝及疏通八元环边袋结构技术。采用XRD、27Al-NMR、NH3-TPD、吡啶红外和N2吸-脱附等手段对催化剂进行了表征,分别考察了不同乙酸浓度处理条件对分子筛催化剂骨架结构、酸性质、微孔结构以及催化合成乙酸甲酯性能的影响。结果表明,通过合适浓度乙酸溶液处理, HMOR分子筛的硅铝比、微孔体积、中值孔径都增大, BJH孔径分布未见明显变化,乙酸溶液处理脱除了HMOR中十二元环的Al,最大限度地保留了八元环边袋结构中的Al。改性后的HMOR催化剂二甲醚转化率平稳期由18 h延长至50 h,催化剂的稳定性能得以改善,催化剂转化率由45.6%降至43.8%,催化剂活性略有降低。
韩海波1,2,王有和1,李康2,雷杰2,刘丹禾2,阎子峰1
1. 中国石油大学重质油国家重点实验室2. 中石化炼化工程集团洛阳技术研发中心
摘 要:基于丝光沸石(HMOR)催化合成乙酸甲酯稳定性较差及八元环边袋结构酸性位专一性催化作用的特性,提出了利用乙酸处理具有八元环-Na和十二元环-H的MOR以制备选择性脱铝及疏通八元环边袋结构技术。采用XRD、27Al-NMR、NH3-TPD、吡啶红外和N2吸-脱附等手段对催化剂进行了表征,分别考察了不同乙酸浓度处理条件对分子筛催化剂骨架结构、酸性质、微孔结构以及催化合成乙酸甲酯性能的影响。结果表明,通过合适浓度乙酸溶液处理, HMOR分子筛的硅铝比、微孔体积、中值孔径都增大, BJH孔径分布未见明显变化,乙酸溶液处理脱除了HMOR中十二元环的Al,最大限度地保留了八元环边袋结构中的Al。改性后的HMOR催化剂二甲醚转化率平稳期由18 h延长至50 h,催化剂的稳定性能得以改善,催化剂转化率由45.6%降至43.8%,催化剂活性略有降低。
关键词:DME羰基化;酸处理;脱铝;孔分布;