废SCR脱硝催化剂中砷元素赋存形态与氧化碱浸脱除

赵晨^1,2，武文粉^1,2，孟子衡^1,2，李会泉^1,2，王晨晔¹，王兴瑞¹

1. 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室2. 中国科学院大学化学工程学院

摘 要：以燃煤电厂废SCR脱硝催化剂为研究对象,通过XPS、ICP等检测方法研究废催化剂中杂质As元素的含量及赋存形态,发现废SCR催化剂中As元素存在形态为As₂O₃与As₂O₅。采用氧化碱浸技术,将难与NaOH反应的As₂O₃氧化为更易反应的As₂O₅,实现不同价态As元素的深度脱除。分别研究了氧化剂种类、氧化剂浓度、浸出剂浓度、反应温度、时间、液固比等因素对As元素脱除率的影响规律。结果表明,当反应温度为30℃、反应时间为4 h、H₂O₂浓度为5%（质量分数）、NaOH浓度为10%（质量分数）、液固比为2 mL/g时脱砷效果最佳,废催化剂中As含量由1 334×10^-6降低至50×10^-6,脱除率达到98.5%。所得产物为脱砷后催化剂,主要由锐钛矿型TiO₂与少量WO₃组成。通过EPR、XPS技术对H₂O₂强化浸出的反应机理进行研究,发现废SCR催化剂中V元素主要以V⁴⁺、V⁵⁺两种价态存在,其与NaOH反应生成的HV₂O₅^-、VO₄^3-和H₂O₂引发的类Fenton反应,可产生具有强氧化性的羟基自由基,将难以脱除的As³⁺氧化为更易溶于碱液的As⁵⁺,提高As元素的脱除率。

关键词：废SCR脱硝催化剂;砷;废物处理;高级氧化工艺;浸取;