超临界CO₂对烟煤和无烟煤化学结构的影响

刘世奇¹，王恬²，杜艺²，方辉煌²，王鹤²

1. 中国矿业大学低碳能源研究院江苏省煤基CO2捕集与地质存储重点实验室2. 中国矿业大学资源与地球科学学院煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室

摘 要：超临界CO₂对煤化学结构的改造对煤层CO₂封存能力极为关键。论文开展了模拟埋深1 500 m（62.5℃、15MPa）条件下4组不同变质程度煤的ScCO₂-H₂O体系与煤岩地球化学反应实验。通过傅里叶变换红外光谱和X射线粉末衍射实验获得了反应前后煤化学结构演化特征,探讨了煤化学结构演化的机理。结果表明:ScCO₂作用后,煤中脂肪烃链长度普遍增加,仅肥煤的芳香烃丰度增大,肥煤、瘦煤和贫煤含氧基团丰度的增大主要由氢键基团含量的增加贡献,无烟煤含氧基团丰度则主要受低分子化合物溶出的影响。ScCO₂引起的溶胀作用造成肥煤和瘦煤芳香层面之间交联键断裂,芳香微晶内部结构疏松,而芳香层面内CAr-CAr交联的形成提高了肥煤和瘦煤芳香性和芳香环缩合度;贫煤和无烟煤中非稠合多苯结构脱落使芳香微晶内部更紧凑,脂肪烃链长度的增加则降低了贫煤和无烟煤芳香性和芳香环缩合度。

关键词：芳香微晶;有机基团;脂肪烃;交联键;溶胀作用;超临界CO2;