Au激光等离子体中Au⁴⁸⁺的跃迁谱线和

能级寿命的理论计算

易有根^{1, 2, 3}，欧阳永中¹，郑志坚²，朱正和³

 (1. 中南大学 物理科学与技术学院，湖南 长沙，410083；

2. 中国工程物理研究院 激光聚变研究中心，四川 绵阳，621900；

3. 四川大学 原子与分子工程研究所，四川 成都，610065)

摘  要：根据扩展的相对论多组态Dirac-Fock理论，采用“全相对论原子结构程序(GRASP²)”，考虑重要核的有限体积效应、量子电动力学效应(QED)和Breit修正以及组态间的相互作用，计算类镓Au⁴⁸⁺的能级寿命、能级宽度、跃迁波长、跃迁几率和振子强度。结果表明：计算所得的波长与最新的实验数据及其他参考数据较吻合；能级寿命与能级宽度的关系符合海森保的能量与时间测不准原理；在类镓Au⁴⁸⁺的跃迁中，3d-4f是一条较强的通道。

关键词：类镓Au⁴⁸⁺；能级寿命；跃迁波长；跃迁几率；振子强度

中图分类号：O562.3         文献标识码：A         文章编号：1672-7207(2007)04-0657-06

Calculation of transitions wavelength, probability, oscillator and

level lifetime of Au⁴⁸⁺ in Au laser-produced plasma

YI You-gen^{1, 2, 3}, OUYANG Yong-zhong¹, ZHENG Zhi-jian², ZHU Zheng-he³

 (1. School of Physical Science and Technology, Central South University, Changsha 410083, China;

2. National Key Laboratory of Laser Fusion, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China;

3. Institute of Atomic and Molecular Physics, Sichuan University, Chengdu 610065, China)

Abstract: Based on the extended relativistic multi-configuration Dirac-Fock theory, with quantum electro dynamical (QED) effect and Breit correction, the level lifetime, level widths, the transition wavelengths, transition probabilities and oscillator strengths of Au⁴⁸⁺ were calculated with the general-purpose relativistic atomic structure program (GRASP²). The important nuclear volume and configuration interaction were considered in the program. The results show that the obtained wavelengths are in good agreement with the recently experimental data and other theoretical values. The relationship between the level lifetime and the level widths satisfies the Heisenberg uncertainty principle. The transition of 3d-4f is the stronger transition channel of Ga-like Au⁴⁸⁺ transitions.

Key words: Ga-like Au⁴⁸⁺; level lifetime; transition wavelength; probability; oscillator strength

高原子序数(如Au)高剥离离子的发射光谱的实验和理论研究一直是当今物理学的研究热点之一。这些发射谱中所包含的等离子体状态参量(如：平均离化度、电荷态分布、能级布居数等)，可用作等离子体电子温度和电子密度诊断的有力工具。

类镓Au⁴⁸⁺是金激光等离子体中的主要电离态之一，近年来国内外学者对类镓等电子序列的各种离子跃迁光谱作了大量的研究和报道。L. J. Curtis等^[1]研 究了RbⅦ~InⅪⅩ离子的4s²4p(²p)精细结构间隔；J. Reader等^[2-3]系统地研究类镓RbⅦ~InⅪⅩ离子的4s²4p-4s4p²(²P_1/2，²P_3/2)，4s²4p-4s²5s和类镓RbⅦ~　　MoⅫ离子的跃迁波长、谱线能级和振子强度的观测值；同时，U. Litzen等^[4]报道RbⅦ~InⅪⅩ离子的4s²4p-4s4p²跃迁谱线波长和能级的实验值；蔡灵仓等^[5]对类镓等电子序列Zr X~Rh XV离子的4s²4p-4s4d，4s²4p-4s4p²，4s²4p-4s²5s的跃迁光谱和振子强度进行了理论计算。

朱志艳等^[6-10]对激光金等离子体中的Au⁴⁷⁺，Au⁴⁹⁺~Au⁵³⁺的发射光谱和能级寿命进行过理论计算和研究。国外也只对类镓Au⁴⁸⁺的3d-4f的光谱跃迁波长进行过研究和报道^[11-12]，但数据都比较零散。迄今为止，国内还未见类镓Au⁴⁸⁺的光谱跃迁和能级寿命等参量的实验结果和理论研究报道。

本文作者基于扩展的相对论多组态Dirac-Fock方法，使用“GRASP²”，考虑Breit修正和QED修正，系统地计算了类镓Au⁴⁸⁺的3d-4f，3d-4p，3p-4d的跃迁波长、跃迁几率和振子强度以及能级寿命和能级宽度，此结果对Au激光等离子体的电荷态分布、平均电离度以及能级的离子布局数的研究具有参考价值。

1  理论计算方法

有关全相对论的多组态MCDF方法，在文献[13]中已有详细的描述，这里仅作扼要的介绍。在多组态Dirac-Fock理论中，一个核电荷数为Z、具有N个电子的原子或者离子体系的Dirac-Coulomb Hamiltonian量(原子单位)为：

可表示为：

在中心力场近似下单电子的旋轨波函数可表示为：

由于组态相互作用，原子态波函数|ΓPJM〉是P，J和M相同的组态波函数|γPJM>的线性迭加：

即其集合|γPJM>的大小；P，J和M分别表示原子的电子态的宇称、总角动量量子数和总磁量子数。径向波函数P_nk(r)和Q_nk(r)可以用自恰场方法从径向Dirac方程解出，再以Breit修正和QED修正作为微扰，即可得波函数和能量的高阶近似。

对具体的广义扩展平均能级方法，优化加权对角哈密顿矩阵元得到能量函数：

根据含时微扰理论，单位时间内(τ₀=h³/(me⁴))，从上能态β|γ'J'M'>到所有低能态α|γJ>的爱因斯坦的跃迁几率为：

为由定义的径向积分^[10]。

能级寿命的大小主要决定于能级能量的高低和其向所有低能级跃迁的跃迁几率的大小，而影响跃迁几率的因数比较多，因为自发跃迁几率为：

式中，偶极线强度S为上下态的约化矩阵元绝对值的平方：

约化矩阵决定于态和算符，3-j符号决定于空间因数。上下能级差σ (cm^-1)越大，则上能级越高，A越大，寿命越短。每个能级受上态的级联效应越大，则寿命会增大。

从原子态到原子态的光谱跃迁的振子强度为：

如果考虑一个原子系综，t=0时单位体积有N_β (0)个原子被激发到能级β，这些原子一般将辐射衰落到若干低能级α。当不存在由碰撞引起的离子数减少和由从高能级的级联过程引起的粒子数再分布等一类的效应时，能级β的离子数密度减少的速率由下式得出：

受激能级的离子数指数衰落为：

β态的平均辐射寿命为：

2  计算结果与分析

采用全相对论多组态Dirac-Fock理论的程序GRASP²，选用二参数Fermi有限核电荷分布和扩展平均能级模型进行计算，根据组态间的相互作用规则^[14-15]，由于类镓Au⁴⁸⁺的跃迁谱线主要由n=4到n=3的共振跃迁谱线(3d¹⁰4s²4p~3d⁹4s²4p4f，3d¹⁰4s²4p~ 3d⁹4s²4p²)和内壳层跃迁谱线(3d¹⁰4s²4p~ 3p⁵3d¹⁰4s²4p4d，3d¹⁰4s²4p~3s3p⁶3d¹⁰4s²4p²，3d¹⁰4s²4p~ 3p⁵3d¹⁰4s²4p²)组成，而3d¹⁰4s²4p~3s3p⁶3d¹⁰4s²4p²的跃迁谱线很弱，电四级和磁四级跃迁对能级的寿命影响很小，所以，组态 3s3p⁶3d¹⁰4s²4p²，3p⁵3d¹⁰4s²4p4d和组态3p⁵3d¹⁰4s²4p²未予考虑。

分别选取偶宇称组态为 3d⁹4s²4p4f，3d⁹4s²4p²和3p⁵d¹⁰4s²4p4d；奇宇称组态为3d¹⁰4s²4p。将这些所选组态一并输入程序计算类镓Au⁴⁸⁺的3d-4f，3d-4p和3p-4d跃迁波长、跃迁几率、振子强度，并将计算的波长与实验结果和文献值进行比较，见表1，在保证计算的波长与实验值以及文献值一致的前提下，还计算类镓Au⁴⁸⁺的能级寿命和能级宽度，计算结果见表2。

表1  类镓Au⁴⁸⁺ 3p-4d，3d-4f，3d-4p的跃迁波长、跃迁几率和振子强度(库仑规范)

Table 1  3p-4d, 3d-4f, 3d-4p transition wavelengths, probabilities and oscillator strengths of Gallium like ions Au⁴⁸⁺(Coulomb)

表2  类镓Au⁴⁸⁺的能级寿命和能级宽度(库仑规范)

Table 2  Lifetimes and energy widths of Gallium like ions in Au laser-produced plasma(Coulomb)

表1中的相对论电子状态为{(j_a，j_b)J₁，j_c}_J，其中j为未满壳层上电子的角动量，J代表前面2个电子耦合的总角动量。这里只列出了跃迁几率相对较大的跃迁。由表1所示的计算结果可以看出，跃迁波长的计算值与实验值较吻合，误差在实验的允许范围之内，而且在Coulomb规范和Babushkin规范下符合得比较好，可以认为所选组态是比较合理与完备的。

表2列出了类镓Au⁴⁸⁺在库仑规范下的能级寿命和能级宽度的计算值。能级寿命小于1×10^-12 s的未列出，第1列和第3列为上态的非相对论和相对论电子状态，其中，相对论电子状态(J，j)_J为相对论电子组态的jj耦合谱项；第2列为相对论电子状态所对应的能级，能级的大小表示能级的高低，每个能级均为1个或1个以上的相对论电子状态的线性组合。

分析计算结果可知：能级寿命的高低取决于　能级能量的高低和其向所有低能级跃迁的跃迁几率的大小，若能级能量高，则能级寿命小；若跃迁几率大，则能级寿命小，基态及第一激发态对应的能级寿命几乎为无穷大。但是，在能级能量相差不大时，能级寿命的大小主要由其到所有下能级跃迁几率的总和决定，如3d⁹4s²4p4f对应的能级高于3d⁹4s²4p²的能级，但由于其向低能级的跃迁几率较小，计算结果表明其能级寿命较大，而内壳层被激发的能级寿命相对较小，如3p⁵3d¹⁰4s²4p4d能级寿命小于3d⁹4s²4p4f和3d⁹4s²4p²的能级寿命，说明这些激发态很不稳定。能级宽度表示光谱线的半高全宽，表征能级能量的不确定度。跃迁谱线可以用波长、频率或光子的能量来描述，而波数则是一种更为常用的简单的描述手段，以波数描述的能级宽度的倒数为谱线波长的不确　定度。

本文计算的能级寿命和能级宽度符合海森堡的能量与时间测不准原理：即能级寿命大的，其能级宽度小。根据海森保的测不准关系有?E?t≈h/(2π)，即能级寿命大的，其能级宽度则小，例如，能级13的谱线宽度?E=2.974 0 cm^-1，则?t=h/(2π×2.974 0)=  1.785 08×10^-12 s，与本文计算结果?t=1.785 1×10^-12 s相符。显然，?E越大，?t越小。

由于现有的检测水平很难测量到类镓Au⁴⁸⁺的能级寿命，这些电子组态的状态寿命至今也未见报道，而离子的能级寿命对确定等离子体中各离子的离子数分布、平均离化度分布是一种有效的途径。

3  结  论

a. 在类镓Au⁴⁸⁺体系中，3d-4f之间的跃迁是一条较强的跃迁通道。

b. 电四、磁偶和磁四跃迁几率与电偶跃迁几率相比，它们对离子的能级寿命影响相对很小，因此，本文的计算只考虑电偶级跃迁，即只有宇称相反的态才可能发生跃迁。

c. 能级寿命的大小主要决定于能级能量的高低和其向所有低能级跃迁的跃迁几率的大小。

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收稿日期：2006-10-10

基金项目：国家自然科学基金资助项目(10275056)；中国工程物理研究院科研基金资助项目(20020210)

作者简介：易有根(1965-)，男，湖南平江人，教授，从事驱动惯性约束聚变实验和理论研究

通讯作者：易有根，男，教授；电话：13787236568; E-mail: YougenYi@163.com