煤自燃生成甲烷的反应机理

来源期刊：煤炭学报2009年第12期

论文作者：王继仁 陈启文 邓存宝 邓汉忠 王鑫阳

文章页码：1660 - 1664

关键词：煤自燃;甲烷;反应机理;红外光谱;密度泛函;

摘    要：应用傅里叶变换红外光谱仪实验研究了煤在氧化自燃过程中,不同温度下生成的气体产物,并采用密度泛函B3LYP方法,在6-311G水平上研究了煤与氧发生反应生成CH4的反应过程,对反应势能面上各驻点的几何构型进行了全优化,用频率分析方法和内禀反应坐标（IRC）方法对过渡态进行了验证.结果表明:温度升至120～170℃时,有CH4生成.煤氧化自燃生成CH4的反应是氧分子攻击苯环侧链上的丙基中间的碳原子,使苯环侧链上丙基生成带酸的基团（—CH2—COOH）和CH4.由反应活化能可知,生成CH4的反应是一个自发式反应.