原位电凝聚膜生物反应器处理模拟印染废水

李亮¹，董怡华²，胡筱敏¹

(1. 东北大学 资源与土木工程学院，辽宁 沈阳，110819；

2. 沈阳大学 生物与环境工程学院，辽宁 沈阳，110044)

摘要：在膜生物反应器(MBR)膜组件两侧设置以铁为牺牲阳极的电凝聚极板，构建原位电凝聚膜生物反应器(SECMBR)，试验考察极板种类、电压梯度、水力停留时间、通断电周期等因素对SECMBR系统特性和对活性艳蓝X-BR模拟印染废水的处理效果的影响。试验结果表明：在温度为20 ℃，进水pH为6.5~7.0，铁电极换向周期为20 s，当电压梯度为0.4 V/cm，通断电周期为90 s开/90 s关，极板间距为5 cm，水力停留时间为8h，曝气量为0.2 m³/h时，COD去除率和脱色率分别达到99.8%和67.4%，与传统MBR系统相比，其COD去除率提高1.89%~4.10%，色度去除率提高11.7%~32.9%。SECMBR主要是依靠电场和电极溶出的铁离子共同促进微生物降解有机物。运行10 h后，普通膜生物反应器、电场-膜生物反应器和原位电凝聚膜生物反应器膜通量分别下降48.5%，43.6%和2.5%。

关键词：膜生物反应器；电凝聚；活性艳蓝X-BR；铁阳极

中图分类号：X52          文献标志码：A         文章编号：1672-7207(2013)10-4350-07

Treatment of simulated dyeing and printing wastewater by in situ electro-coagulation membrane bioreactor

LI Liang¹, DONG Yihua², HU Xiaomin¹

(1. School of Resources and Civil Engineering, Northeastern University, Shenyang 110819, China;

2. College of Biological and Environmental Engineering, Shenyang University, Shenyang 110044, China)

Abstract: A novel in situ electro-coagulation membrane bioreactor (SECMBR) was constructed by installing ferric plates on both sides of the traditional membrane bioreactor (MBR) membrane module. As reactive brilliant blue X-BR simulated dyeing and printing wastewater was taken as the research object, the characteristics and treatment efficiency of MBR under electro-coagulation was studied by remolding processing parameters such as electrode type, electrode voltage, HRT, power supply on/off time ratio. The results show that the removal rates of COD and X-BR are 99.8% and 67.4% respectively under the conditions of reactor temperature 20 ℃, initial pH 6.5-7.0, plate reversing period 20 s, voltage gradient 0.4 V/cm, intermittent direct current 90 s on/90 s off, plate distance 5 cm, HRT 8 h and aeration flux 0.2 m³/h. Compared with traditional MBR, the removal rates of COD and X-BR improve 1.89%-4.10% and 11.7%-32.9% respectively in SECMBR. The organics removal mainly depends on electric field and iron ion from ferric electrode promoting microbe to degrade in SECMBR. The flux reduction of traditional MBR, electric field MBR and SECMBR during 10 h is 48.5%, 43.6% and 2.5%, respectively.

Key words: membrane bioreactor (MBR); electro-coagulation; reactive brilliant blue X-BR; iron anode

膜生物反应器(membrane bioreactor，MBR)作为膜分离与生物技术有机结合的污水处理新技术，具有系统处理效率高、负荷率高、占地面积小，节省空间等优点，是一种高效的生物处理技术和绿色技术^[1]。膜生物反应器技术从20世纪60年代发展至今，其研究范围几乎涵盖了废水处理的各个领域。近年来，膜生物反应器技术在农药废水^[2-3]、制药废水^[4-5]、餐饮废水^[6]、垃圾渗滤液^[7-8]、高氨氮养殖废水^[9]、果汁废水^[10]、印染废水^[11]等领域得到了广泛的关注。由于膜污染会导致膜通量下降，增加运行费用，已成为膜生物反应器水处理技术推广运用的主要障碍^[12]。因此，国内外学者在不断强化处理效果的同时，也在致力于控制膜污染。我国作为纺织大国，印染废水也成为了水污染的重要污染源之一，2007年全国第一次污染源产排污系数调查结果显示，印染废水年排放总量达到23~30亿t^[13]。印染废水中含有染料、浆料、助剂、油剂、酸碱，纤维杂质及无机盐等，其中染料中的硝基和胺基化合物，以及铜、铬、锌、砷等重金属元素，具有较大的生物毒性，属难处理的工业废水^[14]。目前国内外也逐渐关注联用工艺中以MBR反应器为主体的印染废水好氧处理单元^[15-16]。蒽醌类活性染料具有稳定的多环芳香结构，不易被氧化，可生化性差，是目前印染废水治理的难点之一^[17]。活性艳蓝(X-BR)是蒽醌类活性染料中用途较广的一种，因结构中含有氨基、磺酸基使其易溶于水，难以被微生物降解^[18]。为此，本文作者将膜分离-电凝聚-生物处理技术耦合在一起，在膜生物反应器中的膜组件周围放置以铁为牺牲阳极的电凝聚极板，构建原位电凝聚膜生物反应器。以活性艳蓝X-BR模拟染料废水为研究对象，考察该工艺对污泥特性和废水处理效果的影响。

1  试验

1.1  试验装置

装置如图1所示。试验采用2套膜生物反应器同时运行，一组为原位电凝聚膜生物反应器、另一组为传统膜生物反应器进行对照试验。模拟印染废水从进水箱经泵提升至原位电凝聚膜生物反应器中，反应器中的膜组件的两侧平行设置两块铁极板，铁极板与电源和电控装置连接。废水经反应器处理后由泵恒压过滤出水。试验中采用的膜组件为聚偏氟乙烯(PVDF)中空超滤纤维膜组件，具体参数如表1所示。在运行过程中连续曝气，由直流稳压电源、时间继电器、电磁开关和液位控制器等元件构成自控系统，实现电极周期换向(换向周期为20 s^-1)、通断电路(90 s通/90 s断)，调节电凝聚电流电压，以及控制和调节系统的进水、出水和曝气等操作。

图1  原位电凝聚膜生物反应器实验装置简图

Fig. 1  Experimental schematics of SECMBR

表1  MBR膜组件的特性

Table 1  Characteristics of membrane module of MBR

1.2  试验方法

1.2.1  原位电凝聚膜生物反应器试验

活性污泥取自沈阳市满堂河污水处理中心曝气池，分别装入原位电凝聚膜生物反应器和传统膜生物反应器中，反应器有效容积为36 L，温度为20 ℃，曝气量约为0.2 m³/h，进水pH为6.5~7.0，水力停留时间为8 h，初始污泥质量浓度(ρ(MLSS))约为4.000 g/L，在整个实验过程中保证ρ(MLVSS)/ρ(MLSS)大 于0.7。

1.2.2  污泥驯化

在活性艳蓝X-BR模拟印染废水处理前先对污泥进行驯化，将取回的活性污泥放在反应器中培养一定时间，前期以营养物质葡萄糖培养，经过一段时间后，逐步加入活性艳蓝X-BR，以使污泥逐渐适应模拟印染废水。

1.3  试验用水水质

驯化后，试验人工配制的模拟印染废水的成分(mg/L)为：葡萄糖460；硫酸铵44.2；磷酸二氢钾8.2；硫酸镁20；硫酸锰3.7；氯化钙6；硫酸钠30；染料(活性艳蓝 X-BR) 30。

1.4  分析方法

采用重铬酸钾法测COD_Cr，重量法测MLSS和MLVSS，离子色谱法测Fe离子质量浓度，紫外分光光度594 nm处比色法测活性艳蓝X-BR染料浓度，酸度计测pH，恒定跨膜压差下测膜通量变化表征膜污染程度。

1.5  原位电凝聚膜生物反应器处理机理试验方法

将铁电极更换为石墨电极，构建电场-膜生物反应器；将原位电凝聚膜生物反应器中的污泥倒出，构建电凝聚-膜反应器；将铁电极和膜分离装置分置于2个相同的反应器，构建电凝聚-膜生物反应器联用工艺，将电凝聚反应器中的混合液全部泵入膜生物反应器中，该膜生物反应器相当于生物铁膜生物反应器；在电凝聚-膜反应器中加入足量EDTA，屏蔽铁离子的凝聚作用，构建电氧化还原-膜反应器。通过构置的几种反应器和普通膜生物反应器、膜反应器的对比试验研究，初步分析原位电凝聚膜生物反应器去除废水的机理。

2  结果和讨论

2.1  极板材料对模拟印染废水处理效果的影响

试验采用石墨和铁2种材质的电极，极板(300 mm×200 mm)，极板间距为50 mm，起始MLSS质量浓度为4.000 g/L，反应36 h后试验结果如表2所示。

表2  不同材料的极板的处理效果

Table 2  Treatment results with different electric anodes

试验结果表明：传统MBR对活性艳蓝X-BR去除率较差，且污泥增殖困难。采用石墨惰性极板后，反应器对COD的去除率依然较高，且污泥活性良好，表明在较低的电场下活性污泥活性并未受到抑制；而其对活性艳蓝X-BR的降解效率提高8%，表明在电场和电极氧化还原的作用下可以提高对活性艳蓝X-BR的降解效果。而在MBR膜组件两侧设置铁极板后，COD的去除率明显提高，且活性艳蓝X-BR的降解率提高了28%，36 h后污泥浓度由4.003 g/L增殖至7.121 g/L。这是因为铁是生物活性酶的重要组分，采用铁电极，增加了反应器中铁的含量，可以促进生物蛋白质的合成，提高微生物活性，另外，电凝聚中的电场可以增强微生物的细胞膜通透性、促进酶的生物活性反应，刺激细胞生长，调节微生物代谢，提高污泥利用营养物质速率。在原位电凝聚膜生物反应器内ρ(MLVSS)/ρ(MLSS)为0.81，高于普通膜生物反应器中的0.76，这表明，铁极板析出的铁离子在污泥中的总量虽然在增加，但却是主要被污泥增殖和利用的。

2.2  不同电压梯度对模拟印染废水处理效果的影响

铁极板间距为5 cm，排泥使反应器中污泥质量浓度控制在4.000~5.000 g/L的范围内，不同电压梯度下试验结果如图2和图3所示。在电压梯度为0.4 V/cm时，对于COD和染料的去除效果最好，分别为98.8%和66.7%。这是因为，适宜的微电场可能产生电催化作用，激活或增强某些酶的活性，从而促进酶的生物活性反应^[19]；并且刺激细胞生长，调节微生物代谢，增强微生物的细胞膜通透性、强化营养基质离子的定向迁移^[20]；但微电场过大，反而会损伤细胞，抑制微生物活性。出水铁离子的质量浓度随着电压梯度的增加而显著增加。这是因为随着电压梯度增加，铁离子从极板析出速率增加，从而增加了出水中的铁离子质量浓度。而当电压梯度为0时，出水也含有0.6 mg/L的铁离子是因为之前运行的原位电凝聚膜生物反应器中污泥已吸附大量铁离子，尽管电极不再析出铁离子，出水中仍然含有一定量的铁离子。在各电压梯度下反应8 h后，ρ(MLVSS)/ρ(MLSS)缓慢减少，但均在0.7以上，但当电压梯度超过0.8 V/cm后，污泥质量浓度反而下降。表明过高的电压梯度下电场强度过大、铁离子溶出过多，既抑制了微生物的生长代谢，也降低了污染物的去除效率。因此，维持适宜的电压梯度是原位电凝聚膜生物反应器的关键所在。

图2  电压梯度对SECMBR去除效果的影响

Fig. 2  Effect of voltage gradient on SECMBR

图3  电压梯度对SECMBR污泥特性的影响

Fig. 3  Effect of voltage gradient on sludge characteristics

2.3  水力停留时间对模拟印染废水处理效果的影响

铁极板间距为5 cm，排泥使反应器中污泥质量浓度控制在4.000~5.000 g/L，电压梯度为0.4 V/cm时，处理结果如图4和图5所示。随着水力停留时间的增加，COD的去除率稳定在98%~99%之间，染料去除率在水力停留时间大于8 h后不再增加，污泥质量浓度在4~12 h内均可维持在4.400~4.600 g/L之间，ρ(MLVSS)/ρ(MLSS)也较为稳定，但铁离子质量浓度随水力停留时间增加明显增加。水力停留时间增加，铁离子从极板溶出的量会明显增加，相应出水中的铁离子质量浓度也会增加。而染料的去除率在水力停留时间大于8 h后并没有增加，可能是因为在体系内染料是在微生物共代谢的作用下去除的，水力停留时间过长，系统内其他营养物已消耗殆尽，因此，染料不能再被降解。

图4  水力停留时间对SECMBR去除效果的影响

Fig. 4  Effect of HRT on SECMBR

图5  水力停留时间对SECMBR污泥特性的影响

Fig. 5  Effect of HRT on sludge characteristics

2.4  通断电周期对模拟印染废水处理效果的影响

反应器系统在曝气量为0.2 m³/h，水力停留时间为8 h，电路电压为2 V，极板间距为5 cm，铁电极换向周期为20 s的工艺参数下运行，排泥使反应器中污泥质量浓度控制在4.000 g/L左右，实验结果如图6和图7所示。可见：COD去除率在90 s开/180 s关的通断时间比处理效率最高，染料在90 s开/90 s关的通断时间比处理效率最高，而铁离子出水质量浓度随着通断时间比的减小逐渐减小，过低的通断时间比污泥增殖速度也较慢。因此，为了节约材料和能耗，在保证处理效果的前提下可尽量降低通断时间比。

2.5  原位电凝聚膜生物反应器处理机理初探

为了初步考察原位电凝聚膜生物反应器的效果，试验过程中构建了各种反应器，考察了不同水力停留时间下各反应器的去除效果，结果如图8和图9所示。可见：膜分离反应器对COD几乎没有什么去除效果，但却可以截留16%~18%的染料，这是因为试验中的染料活性艳蓝X-BR的相对分子质量较大，能被滤膜直接吸附和截留。在膜分离反应器中，采用电凝聚后，COD去除率明显提高，可达20%~30%，而染料的去除率仅增加2%~5%，这表明电凝聚产生的铁絮体可以凝聚水中的COD，从而被膜过滤截留，而铁絮体对该染料的凝聚作用较为有限。屏蔽了铁离子的凝聚作用后，COD去除率仅为2%左右，染料的去除率也与膜过滤相当，这表明在电极电压为2 V时，电氧化还原几乎不发生作用。电场-膜生物反应器对COD和染料的处理效果和普通膜生物反应器的处理效果相当，说明在0.4 V/cm的电场作用下微生物的活性依然较高。生物铁-膜反应器对COD的去除率比普通膜生物反应器稍高，而对染料的去除率增加明显，说明铁离子的加入有助于提高膜生物反应器的处理效果，特别是提高了微生物对染料的去除率。原位电凝聚膜生物反应器的处理效果最高，这表明在电场和铁离子的共同作用下，能显著提高生物处理效率。

图6  通断时间比对SECMBR去除效果的影响

Fig. 6  Effect of intermittent current on/off on SECMBR

图7  通断时间比对SECMBR污泥特性的影响

Fig. 7  Effect of intermittent current on/off on sludge characteristics

图8  不同反应器COD去除效率

Fig. 8  Effect of different reactors on COD removal

图9  不同反应器染料的去除效率

Fig. 9  Effect of different reactors on X-BR removal

2.6  原位电凝聚膜生物反应器对膜通量的影响

膜污染问题一直是MBR技术发展和应用中急需解决的重要问题之一。试验在响度的初始污泥质量浓度(4.000 g/L)和相同的实验条件下，保持跨膜压差恒定，均以1 h为测定周期，考察了普通膜生物反应器、电场-膜生物反应器和原位电凝聚膜生物反应器运行过程中膜通量的变化趋势(见图10)。由图10可知：恒定跨膜压差下，膜组件运行10 h后，普通膜生物反应器膜通量下降了48.5%；电场-膜生物反应器膜通量下降了43.6%；然而原位电凝聚膜生物反应器膜通量仅下降了2.5%。有研究表明电场可以有效改变混合液ζ电位和污泥表面疏水性能^[21]，并通过电泳和电渗等电动力学效应和电化学效应驱使污泥饼脱离膜表面，从而减少膜污染^[22]。而电极溶出的铁离子及其水解产物，可去除混合液中的胶体和难降解大分子物质，减少有机物对膜孔的堵塞；氢氧化铁絮体可降低膜生物反应器中污泥比阻，改善污泥性能，减小膜沉积层阻力^[23]；促进混合液中小颗粒絮凝形成较大的颗粒，提高混合液的过滤性能^[24]。

图10  不同反应器膜通量变化

Fig. 10  Membrane flux reduction of different reactors

3  结论

(1) 在普通膜生物反应器中的膜组件两侧设置铁极板，构建了原位电凝聚膜生物反应器。

(2) 原位电凝聚反应器有利于微生物的生长代谢，36 h后，MLSS质量浓度可由初始的4 000 mg/L上升至7 000 mg/L左右，而ρ(MLVSS)/ρ(MLSS)仍维持在0.8左右，未发生无机物积累。

(3) 原位电凝聚反应器处理活性艳蓝X-BR模拟印染废水COD_Cr去除率和染料去除率分别达到99.8%和67.4%，与传统MBR系统相比，其COD_Cr去除率提高了1.89%~4.10%，色度去除率提高了11.7%~32.9%。整个反应期间ρ(MLVSS)/ρ(MLSS)维持在0.7~0.8之间。

(4) 原位电凝聚反应器的电氧化还原作用十分有限，电场及电极溶出的铁离子的共同作用下对于微生物去除COD和染料有显著的促进作用，可明显提高传统MBR系统处理效果。

(5) 电凝聚膜生物反应器相较于传统膜生物反应器，可明显减缓膜污染。

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(编辑  杨幼平)

收稿日期：2012-09-09；修回日期：2013-01-05

基金项目：国家自然科学基金资助项目(51178088)；国家水体污染控制与治理重大专项基金资助项目(2012ZX07202-004，2013ZX07202-010)

通信作者：胡筱敏(1958-)，男，江西婺源人，博士，教授，从事污水生物和电化学处理；电话：024-83679128；E-mail：hxmin_jj@163.com