简介概要

Co/Pt多层膜反常霍尔效应的研究

来源期刊：稀有金属2014年第5期

论文作者：刘帅俱海浪于广华李宝河陈晓白

文章页码：762 - 767

关键词：反常霍尔效应;霍尔电阻;矫顽力;Co/Pt多层膜;

摘要：通过磁控溅射方法制备了一系列以Pt为底层的Co/Pt多层膜样品,研究了周期层中Co层厚度、周期层中Pt层厚度、底层厚度和多层膜周期数对样品霍尔效应和磁性的影响。结果表明,多层膜中各层的厚度及周期数对样品的霍尔效应和磁性有重要的影响。通过对样品测试结果的分析发现多层膜的界面效应是影响其宏观性能的主要因素,样品的霍尔电阻和矫顽力随着膜厚和周期数的变化均体现了这一效应。通过优化多层膜各层厚度参数及周期数,获得了最佳样品结构为Pt 1.0 nm/（Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm）3,周期层中Co和Pt的最佳厚度分别为0.4和0.8 nm,最佳周期数为3,该样品的霍尔电阻最大,同时样品霍尔曲线的矩形度最好,且矫顽力也较小,通过磁性测量得到其磁各向异性能为2.0×105J·m-3,具有良好的垂直磁各向异性。

网络首发时间: 2014-04-29 14:40

稀有金属 2014,38(05),762-767 DOI:10.13373/j.cnki.cjrm.2014.05.004

Co/Pt多层膜反常霍尔效应的研究

刘帅俱海浪于广华李宝河陈晓白

北京科技大学材料科学与工程学院

北京工商大学理学院

摘要：

通过磁控溅射方法制备了一系列以Pt为底层的Co/Pt多层膜样品, 研究了周期层中Co层厚度、周期层中Pt层厚度、底层厚度和多层膜周期数对样品霍尔效应和磁性的影响。结果表明, 多层膜中各层的厚度及周期数对样品的霍尔效应和磁性有重要的影响。通过对样品测试结果的分析发现多层膜的界面效应是影响其宏观性能的主要因素, 样品的霍尔电阻和矫顽力随着膜厚和周期数的变化均体现了这一效应。通过优化多层膜各层厚度参数及周期数, 获得了最佳样品结构为Pt 1.0 nm/ (Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm) 3, 周期层中Co和Pt的最佳厚度分别为0.4和0.8 nm, 最佳周期数为3, 该样品的霍尔电阻最大, 同时样品霍尔曲线的矩形度最好, 且矫顽力也较小, 通过磁性测量得到其磁各向异性能为2.0×105J·m-3, 具有良好的垂直磁各向异性。

关键词：

反常霍尔效应;霍尔电阻;矫顽力;Co/Pt多层膜;

中图分类号： O441

作者简介：刘帅 (1984-) , 男, 河北保定人, 博士研究生, 研究方向:磁性薄膜材料及器件;E-mail:shuai.liu@hotmail.com;;于广华, 教授;电话:010-62332342;E-mail:ghyu@mater.ustb.edu.cn;

收稿日期：2014-03-04

基金：国家自然科学基金项目 (11174020);北京市教委教学名师项目 (PXM2013_014213_000013) 资助;

Anomalous Hall Effect in Co /Pt Multilayers

Liu Shuai Ju Hailang Yu Guanghua Li Baohe Chen Xiaobai

School of Materials Science and Engineering, University of Science and Technology Beijing

School of Science, Beijing Technology and Business University

Abstract：

This article investigated the impact of Co layer thicknesses, Pt inner layer thicknesses, Pt underlayer thicknesses and periodic numbers on anomalous Hall effect and magnetic properties of Co /Pt multilayers prepared by magnetron sputtering technique. The results showed that interfacial effects were the main factors which significantly affected the macroscopic properties of the samples, and the variations of Hall resistance and coercivity with layer thicknesses were consistent with it. From comparisons of Hall resistance, coercivity and the squarenesses of Hall hysteresis loops, the best multilayer structure Pt 1. 0 nm / ( Co 0. 4 nm /Pt 0. 8 nm) 3was obtained.The optimal thicknesses of Co and Pt layers in the periodic multilayer were 0. 4 and 0. 8 nm, respectively, and the optimal periodicity was 3 for the sample to have big Hall resistance, the best rectangle degree and small coercivity. Furthermore, the anisotropic energy of the best sample was 2. 0 × 105J·m- 3, which indicated that it had good perpendicular magnetic anisotropy.

Keyword：

anomalous Hall effect; Hall resistance; coercivity; Co /Pt multilayers;

Received： 2014-03-04

反常霍尔效应是一种典型的磁输运现象, 它的测量方式如图1所示。把样品做成十字交叉形, 在垂直样品平面方向施加磁场, 当电流I沿着十字形的一条臂流过时, 在与其垂直的另一条臂可以测量得到霍尔电压V_Hall, 通过简单计算还可以得到霍尔电阻R_Hall=V_Hall/I^[1,2]。正常霍尔效应中电阻与磁场成正比, 而反常霍尔效应经验表达式为:

图1 反常霍尔效应测量示意图Fig.1Schematic diagram of measurement of anomalous Hall effect

Q_xy为反常霍尔电阻率, R_S为反常霍尔系数, 通常它大于常规霍尔系数R₀至少一个量级以上, 且强烈地依赖于温度, B为磁感应强度, M为磁矩。

由于反常霍尔效应电阻与样品磁矩的垂直分量成正比^[3], 所以技术上可以用反常霍尔曲线模拟磁性材料垂直膜面方向的磁滞回线, 该方法在研究Fe/Pt, Co/Pt等磁性薄膜磁晶各向异性方面有很重要的应用^[4,5,6,7,8]。

反常霍尔效应元件在电子学中有着重要应用, 可用来制备高灵敏度磁场传感器和逻辑电路。一般认为反常霍尔效应来源于传导电子的自旋相关散射, 对于其物理起源普遍认为有两种机制, 即基于理想晶体能带模型的内禀机制^[4], 和基于外在杂质、缺陷、声子的外禀机制, 外禀机制又可分为斜交散射机制和侧跃机制^{[9,10,11,12,13,14]}, 但无论哪种机制都认为电子的自旋轨道耦合是反常霍尔效应产生的主要原因。

Co/Pt多层膜既含有强铁磁性元素Co又含有自旋轨道耦合作用很强的重金属元素Pt, 所以具有很大的反常霍尔效应^[15], 同时由于Co-Pt界面电子杂化导致界面磁各向异性使多层膜具有很强的垂直磁各向异性^[16]。正是由于这些特征, Co/Pt多层膜霍尔效应元件有很大的潜力与CMOS集成用于制备新一代逻辑器件^[1], 这就要求多层膜具有比较大的霍尔效应和较强的垂直磁各向异性, 同时为了易于翻转其矫顽力也不宜太大。但目前对Co/Pt多层膜霍尔效应各影响因素的系统研究仍然欠缺, 本文即在Pt/ (Co/Pt) _n结构中通过调节周期层中Co层厚度 (t_Co) 和Pt层厚度 (t_2Pt) , 缓冲层Pt厚度 (t_1Pt) 以及周期数 (n) 来得到具有良好垂直磁各向异性、大的霍尔效应和适当矫顽力的多层膜结构。

1 实验

采用直流磁控溅射法在玻璃基片上制备Co/Pt多层膜, 溅射气体为0.5 Pa Ar气, 本底真空优于2.0×10^-5Pa, 样品台带自转, 以保证样品的均匀性。靶材的溅射速率由Dektak150型台阶仪测定, Co靶溅射速率为0.0469 nm·s^-1, 溅射功率为10 W, Pt靶溅射速率为0.0754 nm·s^-1, 溅射功率为6 W。样品结构为Pt (t_1Pt) /[Co (t_Co) /Pt (t_2Pt) ]_n。将制备的样品切成大小为8 mm×15 mm的矩形薄片, 用四探针法测量霍尔曲线。将最佳样品切成大小为2 mm×2 mm的矩形薄片, 用国家纳米测试中心综合物性测试系统 (PPMS) 的振动样品磁强计 (VSM) 插件测量样品垂直膜面方向和平行膜面方向的磁滞回线。

2 结果与讨论

图2 (a) 所示为改变周期层中Co层厚度时的霍尔曲线, 系列样品结构为Pt 1.0 nm/[Co (t_Co=0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6 nm) /Pt 0.8 nm]₄。从图2 (a) 中可以看到当Co厚度为0.2 nm, 即一个原子层时, 样品基本没有磁滞, 矫顽力和剩磁都接近于零;只有Co厚度为0.3和0.4 nm时, 样品的霍尔曲线才有完全的矩形度和100%的剩磁比;当Co层厚度增加到0.5和0.6 nm时, 样品的矩形度又会变差。图2 (b) 所示为样品的霍尔电阻和矫顽力随Co层厚度的变化, 可以看到当Co层逐渐变厚时样品的霍尔电阻也逐渐增加, 这是因为霍尔电阻和样品磁矩有关, Co层越厚磁矩越大, 所以相应霍尔电阻也越大。矫顽力在Co层厚度为0.2~0.5 nm之间时逐渐增大, 但是0.6 nm样品的矫顽力小于0.5 nm样品的。对Co/Pt多层膜只有当Co层厚度在合适的范围时样品才具有垂直磁各向异性, 太薄的Co可能由于不连续成膜和Pt混合到一起成为合金, 而Co层太厚时多层膜体积磁各向异性的影响超过了界面磁各向异性, 进而导致多层膜的磁各向异性也逐渐从垂直变为面内, 这时反映磁矩垂直分量的霍尔曲线也会失去其矩形形状而逐渐倾斜, 伴随剩磁比变小, 矫顽力也会由于磁滞变弱而变小。虽然Co层厚度为0.3 nm时样品的性能也很好, 但此时Co层仅为1.5个原子层, 而元件在与CMOS集成时要经历350℃的退火过程, 此时Co和Pt之间的互扩散会进一步加剧, 所以0.3 nm的Co层在制作元件过程中可能由于厚度不够而合金化。而当Co层为0.4 nm时样品的矩形度非常好, 同时也有比较大的霍尔效应和不太大的矫顽力, 所以在周期性的多层膜中Co层的厚度为0.4 nm比较合适。

图2 Pt 1 nm/[Co (tCo) /Pt 0.8 nm]4的霍尔曲线 (a) 及Pt1 nm/[Co (tCo) /Pt 0.8 nm]4的霍尔电阻及矫顽力随Co层厚度的变化 (b) Fig.2Hall curves of Pt 1 nm/[Co (tCo) /Pt 0.8 nm]4 (a) and variations of Hall resistance (RHall) and coercivity (HC) of Pt 1 nm/[Co (tCo) /Pt 0.8 nm]4films with Co layer thicknesses (tCo) (b)

图3 (a) 所示为改变周期层中Pt厚度时测量的样品霍尔曲线, 系列样品具体结构为Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt (t_Pt=0.4, 0.6, 0.8, 1.0, 1.2, 1.4nm) ]₄。从图3 (a) 可以看到当Pt厚度为0.4和0.6 nm时, 多层膜的霍尔曲线为通过原点的直线, 没有磁滞, 这说明此时多层膜没有垂直磁各向异性, 可能是因为太薄的Pt层不能给Co提供足够的界面磁各向异性。当Pt插层厚度达到0.8 nm时, 霍尔曲线开始具有良好的矩形度且其剩磁比也达到了100%。

图3 (b) 所示为多层膜的霍尔电阻和矫顽力随Pt插层厚度的变化。霍尔电阻随Pt插层厚度的增加近似线性单调减小, 这是由于Pt层越厚在霍尔效应的测量过程中Pt的分流作用越大, 即从Pt层流走的电流越多, 所以霍尔电阻变小。矫顽力随Pt插层厚度的变化是非单调的, Pt层为1.0 nm时的矫顽力小于0.8 nm, 而厚度超过1.0 nm后矫顽力又随Pt层变厚逐渐增加, 这是由于Co/Pt多层膜中相邻Co层之间的耦合作用是在通过被磁化的Pt原子产生的铁磁耦合基础上再叠加随距离振荡变化的RKKY耦合^[17], 在系列样品中1.0 nm的Pt层使相邻Co层的RKKY为反铁磁耦合, 所以矫顽力会减小。由图3可知, 当Pt插层厚度为0.8 nm时, 多层膜的霍尔效应最大, 霍尔曲线也有完全的矩形度。

图3 Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt (tPt) ]4的霍尔曲线 (a) 和Pt1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt (tPt) ]4的霍尔电阻及矫顽力随Pt插层厚度的变化 (b) Fig.3 Hall curves of Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt (t2Pt) ]4 (a) and variations of Hall resistance (RHall) and coercivity (HC) of Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt (t2Pt) ]4films with Pt inner layer thicknesses (t2Pt) (b)

Pt底层除了具有和周期层中Pt插层相同的作用外, 还作为缓冲层对周期层的性能有着极大影响。图4 (a) 为改变Pt底层厚度得到的样品霍尔曲线, 系列样品具体结构为Pt (t_1Pt=0.8, 1.0, 1.2, 1.4, 1.6 nm) /[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]₄, 图4 (b) 为样品的霍尔电阻和矫顽力随Pt底层厚度的变化。从图4中可以看到Pt底层变厚时多层膜的矫顽力单调增加, 这是由于Pt底层变厚使周期层的 (111) 织构增强, 而 (111) 织构对应垂直磁各向异性, 所以矫顽力增大^[18]。而Pt底层变厚时由于分流作用的增加导致霍尔电阻变小。从图4可得出当Pt底层厚度为1.0 nm时, 霍尔曲线形状最好, 霍尔电阻和矫顽力也有较理想的量值。

Co/Pt多层膜周期数为1和2时其垂直磁各向异性太弱, 普遍的研究一般从周期数3开始。图5 (a) 所示为改变样品周期数时的霍尔曲线, 样品结构为Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]_n (n=3, 4, 5, 6) , 可以看到周期数变化时样品均具有形状良好的霍尔曲线, 样品的矫顽力随周期数的增多而线性增加, 而霍尔电阻则随周期数的增加线性下降。

矫顽力的变化可以近似用以下公式模拟:

图4 Pt (tPt) /[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]4的霍尔曲线 (a) 和Pt (tPt) /[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]4的霍尔电阻及矫顽力随Pt底层厚度的变化 (b) Fig.4 Hall curves of Pt (tPt) /[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]4 (a) and variations of Hall resistance (RHall) and coercivity (HC) of Pt (t1Pt) /[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]4films with Pt underlayer thicknesses (t1Pt) (b)

其中H_c为多层膜的矫顽力, H_C0为Co单层的矫顽力, J为相邻Co层单位面积的交换耦合能, M_s为Co的饱和磁化强度, t_Co为一层Co的厚度, (n-1) J代表了所有Co层之间的交换耦合能, (n-1) 代表样品中Pt中间层数。从公式可以看到H_c和n呈线性关系。而对于霍尔电阻随周期数增大而变小的实验事实则比较费解, 目前还没有比较好的理论解释。从图5中已经可以看到样品周期数n=3时的霍尔电阻最大, 同时样品霍尔曲线的矩形度最好, 矫顽力也较小。

综合以上分析, 最理想样品结构为Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]₃。对其进行磁性测量, 其垂直膜面和平行膜面方向的磁滞回线如图6所示。从图6中可以看到垂直磁滞回线具有良好的矩形度和100%的剩磁比, 而平行膜面磁滞回线则具有典型的难轴特征, 为通过原点的重合曲线, 饱和场接近4.0×10⁵A·m^-1。两条磁滞回线和y轴所包围的面积差即为样品的磁各向异性能^[19], 通过计算, 该样品的各向异性能为2.0×10⁵J·m^-3, 这证明此样品具有很好的垂直磁各向异性。

图5 Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]n的霍尔曲线 (a) 和Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]n的霍尔电阻及矫顽力随周期数的变化 (b) Fig.5 Hall curves of Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]n (a) and variations of Hall resistance (RHall) and coer-civity (HC) of Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]nfilms with n (b)

3 结论

通过磁控溅射方法制备了一系列Co/Pt周期层样品, 系统研究了周期层中Co层厚度、周期层中Pt层厚度、底层Pt厚度以及周期数对样品霍尔电阻和矫顽力的影响。通过比较发现在保持垂直磁各向异性的前提下周期层中Co层越厚霍尔电阻越大, 矫顽力也越大, 最佳厚度为0.4 nm;周期层中Pt层越厚霍尔电阻越小, 矫顽力则非单调变化, 最佳厚度为0.8 nm;底层Pt越厚霍尔电阻越小, 矫顽力越大, 最佳厚度为1.0 nm;周期数越多霍尔电阻越小, 矫顽力越大, 最佳周期为3。综合以上分析, 得到的最理想的样品结构是Pt 1.0 nm/[Co0.4 nm/Pt 0.8 nm]₃, 对其进行磁性测量发现其有很好的垂直磁各向异性, 可进一步研究其与CMOS的集成性。

图6 Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]3垂直膜面方向归一化的磁滞回线 (a) 和Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8nm]3平行膜面方向归一化的磁滞回线 (b) Fig.6 Normalized hysteresis loop of Pt 1.0 nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]3with field applied perpendicular to the plane (a) and normalized hysteresis loop of Pt 1.0nm/[Co 0.4 nm/Pt 0.8 nm]3with field applied in plane (b)