文章编号：1004-0609(2016)-11-2247-09

微量Sr对ZA35-4Si-3Sn合金组织与性能的影响

尹  斌，杜  军，李文芳

(华南理工大学 材料科学与工程学院，广州 510640)

摘  要：利用普通铸造法制备不同Sr含量的ZA35-4Si-3Sn合金，研究Sr含量对该合金凝固组织和拉伸力学性能的影响，并揭示影响机制，探讨Sr变质合金的摩擦磨损特性。结果表明：Sr含量为0.1%(质量分数)时，初生硅趋向于球状，细小的颗粒状或纤维状共晶硅数量显著增加；此时，合金的硬度达到143HBW，抗拉强度与拉伸应变分别提高45.8%和151.5%。Sr变质主要为促进共晶硅相形核和抑制共晶硅相的生长两种机制共同作用的结果。与ZA27合金相比，ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金具有更低的摩擦因数。在低速磨损条件下，两种合金的耐磨性相当；而在高速下，后者具有更低的摩擦温升和磨损量，表现出优异的摩擦磨损特性。

关键词：耐磨锌合金；Sr变质；热分析法；摩擦；磨损

中图分类号：TG146.1　　     文献标志码：A

锌合金以其优异的耐磨性能及工艺性能，一直受到广泛关注^[1-3]。特别是在当前铜资源日趋匮乏、价格日益攀升的背景下，“以锌替铜”是今后有色合金工业领域的重要方向，利用锌铝合金的良好摩擦磨损特性以实现部分耐磨件替代，如轴瓦和涡轮等^[4]。然而，锌铝合金抗软化能力较差，在高速、高载下因摩擦温升高，导致合金迅速软化，从而造成严重的粘着磨损，开发可适合于高速、高载下的耐磨锌铝合金显得尤为重要。

改善锌铝合金的显微组织是提高其耐磨性能的关键，其中通过合金化方式形成一定数量的硬质相，对于提高合金的耐磨性尤为显著。近年来，研究人员开展了大量的相关工作。SAVASKAN等^[5]在Zn-25Al合金中添加一定含量的Si，形成一定数量的硬质Si相，极大地提高了合金耐磨性，其磨损率仅为SAE660的一半。LI等^[6]、PRASAD^[7]采用Mn、Ni作为合金元素，在合金基体中形成含Mn化合物及NiAl₃硬质相，取得较好的效果。通过合金化形成的硬质相，提高了合金硬度，使得合金摩擦因数增大，高速高载下摩擦温升较高，对合金减摩性造成不利的影响。本文作者曾基于“耐磨+减摩”的复合思想，开发了一种Si+Sn复合的锌铝合金体系^[8]，其较佳组分为Zn-35%Al-3%Cu- 4%Si-3%Sn，记为ZA35-4Si-3Sn^[9]。然而，Si在合金中主要以不规则状初生硅相存在且尺寸较大，与基体结合较差，降低合金的力学性能，这是进一步提高锌铝合金性能需解决的问题。目前主要采用的改善手段为变质处理，采用的变质剂主要为稀土元素如Ce、La、Gd和Y等^[10-11]。Sr对Al-Si合金中的初生硅及共晶硅具有良好的变质效果，已有大量的相关研究报道^[12-13]，而对锌合金采用Sr变质的研究较为少见^[14]。在此，本文作者采用Sr对ZA35-4Si-3Sn合金进行变质处理，改善合金中硅相形貌及大小，以期提高合金力学性能及耐磨性，并基于热分析技术讨论合金组织演变过程及变质机理；最后探讨最佳变质条件下合金的干滑动摩擦磨损性能，并与商用ZA27锌合金的耐磨性进行对比，旨在为高性能耐磨锌合金的开发提供参考。

1  实验

试验原材料包括纯Zn (纯度99.99%，质量分数)、工业纯Al锭(≥99.7%)、纯Sn粒(纯度99.99%)、Al-50%Cu中间合金、Al-20%Si中间合金及Al-10%Sr中间合金。配制的目标合金体系为ZA35-4Si-3Sn，Sr的加入量依次为0、0.05%、0.1%、0.2%和0.4%(质量分数)，利用SG2-3-12型坩埚电阻炉熔制试样。先将纯Al、Al-20%Si、Al-50%Cu加入预热至暗红色的石墨粘土坩埚。将炉温升至680 ℃，待炉料完全熔化后，再向熔体中按配方加入纯Zn、纯Sn。待全部炉料熔化后，降温至650 ℃，搅拌均匀，保温5 min，再用0.1%(质量分数)的ZnCl₂对熔体进行精炼，充分搅拌后，静置10 min后扒渣。利用Al-10%Sr中间合金进行变质，搅拌均匀后保温15 min。将炉温降至580~600 ℃，轻轻搅拌后扒渣，将熔液浇入预热至250 ℃的金属模具中，浇铸成10 mm×30 mm×60 mm块状试样。在试样中部截取15 mm×15 mm×10 mm的金相试样，抛光后的试样用4%HNO₃(体积分数)酒精溶液进行腐蚀。利用Leica-DFC320型金相显微镜观察合金的显微组织。通过Image-Pro-Plus 6.0(IPP6.0)软件对合金中硅相尺寸进行测量，并分别计算出平均等径圆直径(d)和平均形状因子(Ω)。

采用由热电偶、温度采集模块、温度信号转化器及温度记录软件组成的温度采集系统，对合金凝固冷却过程中温度的变化进行测量。测温元件为K型热电偶，直径为0.3 mm，测温范围为0~750 ℃，电偶采用双孔陶瓷管保护。每次测量时放置3根热电偶，取3组数据平均值作为最终数据，利用Origin软件绘制成凝固冷却曲线，并分析其一次微分和二次微分曲线。

利用HB-3000B型布氏硬度计测试合金硬度值，取3次测量结果的算术平均值作为该试样的硬度值。利用线切割制成2.5 mm×5 mm×25 mm片状拉伸试样，在AG-X100KN精密电子万能材料试验机上测试合金拉伸力学性能，拉伸速度为1 mm/min。干滑动摩擦磨损实验在MM-2000型环-块式磨损试验机上进行。利用线切割加工10 mm×10 mm×5 mm的磨损试样，磨损试样和摩擦副均用细砂纸将表面打磨至同一粗糙度，在试样磨损面的侧面中心处钻取尺寸为d 2 mm× 2 mm的小孔，便于实验过程中放置热电偶，测试材料摩擦温升。摩擦副材质为经淬火+低温回火的GCr15，表面硬度为60~64HRC。试验条件：室温，载荷200 N，转速为低速(200 r/min)和高速(400 r/min)，滑动距离依次为314、942和1884 m。磨损试样在测试前后均需用丙酮和酒精超声清洗，去除油污和磨屑。利用精度为10^-4的电子天平测量试样磨损前后的质量，质量差即为磨损量，取3次磨损实验后的算术平均值作为最终磨损量。

2  结果与分析

2.1  Sr含量对ZA35-4Si-3Sn合金显微组织的影响

图1  铸态ZA35-4Si-3Sn-x%Sr合金的光学显微组织

Fig. 1  Optical microstructures of as-cast ZA35-4Si-3Sn-x%Sr alloy

图1所示为铸态ZA35-4Si-3Sn-x%Sr合金的显微组织，图1(a)~(e)依次对应Sr的含量为0、0.05%、0.1%、0.2%和0.4%。从图1(a)中可以看出，未添加Sr的ZA35-4Si-3Sn合金中，初生硅相呈多边形块状，尺寸较大，而共晶硅则呈条状，数量相对较少。而经Sr变质后，合金中初生硅得到不同程度的细化，其形态也逐渐趋向于球状，而共晶硅的数量则显著增加，形态上也由条状变为细小的颗粒状或纤维状。随Sr含量的增加，初生硅的尺寸先减小后增大，当Sr含量为0.1%时，初生硅尺寸最小，外形较为圆整(见图1(c))。当Sr含量增加至0.2%时，初生硅形态上变得更为圆整，但其尺寸有所增大(见图1(d))。共晶硅的数量随Sr含量的增加呈先增加后减少的趋势，当Sr含量为0.1%时，共晶硅的数量最多。进一步增加Sr含量，共晶硅的数量逐渐减少，当Sr含量增加至0.4%时，合金中共晶硅的数量与未添加Sr变质的合金接近(见图1(e))。

图2  不同Sr含量ZA35-4Si-3Sn合金的XRD谱

Fig. 2  XRD patterns of ZA35-4Si-3Sn alloy with different Sr additions

对不同Sr含量ZA35-4Si-3Sn合金的物相组成进行了XRD分析，其结果如图2所示。由图2(a)可知，ZA35-4Si-3Sn合金中除初生Si相外，还存在α(Al)相、η-Zn相、单质Sn以及部分Cu与Zn反应形成的CuZn₅化合物相。添加0.4%Sr后，合金中形成了微量的Sr₃Al₂Si₂相^[13]，如图2(b)所示。

图3所示为ZA35-4Si-3Sn合金中初生硅与共晶硅的尺寸及圆整度随Sr含量的变化。由图3可看出，当Sr含量为0.1%时，初生硅的尺寸最小，由41.4 μm减小至24.9 μm，减小了39.1%，此时初生硅的圆整度为0.8；Sr含量为0.2%时，初生硅的圆整度最高，为0.83，但其尺寸有所增大，达31 μm。结合图2(b)可知，当Sr含量为0.05%~0.2%时，共晶硅的尺寸较小，约为4.3~4.5 μm，其中Sr含量为0.1%时，圆整度最高达0.7。

图3  Sr含量对ZA35-4Si-3Sn合金中初生硅及共晶硅的平均尺寸及圆整度的影响

Fig. 3  Effect of Sr content on average size and roundness of primary Si (a) and eutectic Si (b) in ZA35-4Si-3Sn alloy

2.2  Sr对ZA35-4Si-3Sn合金凝固过程的影响

图4  不同Sr含量的ZA35-4Si-3Sn-x%Sr合金凝固冷却曲线

Fig. 4  Solidification cooling curves of ZA35-4Si-3Sn-x%Sr alloys

图4所示为不同Sr含量ZA35-4Si-3Sn-x%Sr合金的凝固冷却曲线。由图4可看出，随Sr含量变化，该合金中共晶硅的析出温度各有不同，通过分析获得各共晶硅析出反应阶段特征温度(见表1)。其中，θ_EN为共晶形核温度；θ_EU为共晶形核最低温度；θ_EG为共晶生长温度；θ_EC为共晶反应结束温度。△θ ′为再辉温差，等于θ_EG与θ_EU之差，该值一定程度上反应了晶粒的生长速度，晶粒生长越快，释放的结晶潜热越多，再辉温差越大^[15]。△θ_E为共晶过冷度，等于变质前后的θ_EG之差，△t为共晶生长时间。

由表1可知，随着Sr含量增加，合金的共晶形核温度θ_EN渐降低，共晶生长时间△t逐渐缩短，共晶过冷度△θ_E逐渐增大。当Sr含量为0.1%时，△θ_E增大为19.5 ℃，这表明Sr的加入使熔体产生较大的过冷度，提高共晶硅相形核率。同时，共晶生长时间△t由33 s缩短至17 s，再辉温差△θ ′减小为1 ℃，表明Sr降低了共晶硅的生长速率，并缩短其生长时间，一定程度上抑制了共晶硅相的进一步长大。然而，当Sr含量增加到0.2%~0.4%时，在图3中并未观察到明显的共晶硅析出平台，这可能与合金中共晶硅相数量较少有关。

表1  不同Sr含量的ZA35-4Si-3Sn-x%Sr合金共晶硅析出反应特征参数

Table 1  Characteristic parameters of eutectic Si precipitation of ZA35-4Si-3Sn alloy modified by various Sr contents

目前，关于Sr变质机理主要存在抑制形核和抑制生长两种理论^{[12-14, 16]}。前者认为，Sr可在一定程度上消除硅的异质形核质点， 并可削弱Si—Si共价键，降低初生硅的自发形核能力^[17]，同时，Sr在固液界面富集，产生一定的过冷度，增大了共晶硅形核率。后者主要从硅相生长机制角度考虑，认为未变质的硅相主要按台阶生长机制长成片状。当添加变质元素Sr后，Sr吸附在硅相生长台阶上，改变硅原子堆积次序，形成大量孪晶，抑制硅相的台阶生长，转而以孪晶凹谷方式生长为具有一定方向的纤维状共晶硅^[17]。另外，MAO等^[14]指出，Sr能提高共晶硅在初生硅相上的形核能力，从而增加共晶硅数量。因此，最终导致初生硅数量减少而共晶硅数量增加(见图1(b)~(c))。当Sr含量增加时，初生硅表面吸附大量的Sr，形成SrSi₂或 SrAl₂Si₂(见图2(b))化合物相^[13]，覆盖在初生硅的表层，产生物理隔离作用，降低共晶硅在其表面的成核率，从而导致共晶硅数量减少，出现Sr过变质现象，如图1(d)和(e)所示。TIMPEL等^{[12, 18]}研究发现，Sr-Al-Si相具有诱导硅相由各向异性生长转变为各向同性生长的作用，使硅相形貌发生球化，如图1(d)所示。综合实验结果来看，Sr的加入在合金中产生了较大的过冷度，促进共晶硅相形核，同时对共晶硅相的生长产生一定的抑制作用。因此，Sr对合金的变质效果应为两种机制共同作用的结果，但相比而言，本实验中Sr加入后产生的过冷现象更为明显。

2.3  Sr含量对ZA35-4Si-3Sn合金性能的影响

图5所示为铸态ZA35-4Si-3Sn-x%Sr合金拉伸应力应变曲线。由图5可看出，所有试样均未出现明显的屈服阶段，也均未出现明显的“颈缩”现象，表现为明显的脆性断裂。加Sr后，合金的抗拉强度和拉伸应变均有所提高，呈先增大后减小的趋势。当Sr含量为0.1%时，合金的抗拉强度与拉伸应变最高，分别由145 MPa和1.67%提高为211.4 MPa和4.2%，分别提高了45.8%和151.5%。合金的抗拉强度与拉伸应变出现上述变化与硅相的尺寸及形貌发生改变有关。当Sr含量为0.1%时，合金中初生硅与共晶硅的尺寸最小，外形较为圆整，降低了硅相与基体界面处微裂纹的萌生与扩展几率，从而提高合金强度。

而对于合金的硬度，随Sr含量的增加先增大后减小，磨损量则先减小后增大。Sr含量为0.1%时，合金的硬度最高，磨损量最小。从图1(c)中可以看到，此时合金中的初生硅数量较少且较为细小、圆整，同时，存在大量细小的纤维状及短杆状共晶硅，这在一定程度上提高了合金的硬度，在磨损过程中，硅相不易脱落，从而降低合金的磨损量。

图5  ZA35-4Si-3Sn-x%Sr合金拉伸应力应变曲线、硬度及其磨损质量损失

Fig. 5  Tensile stress-strain curves of as-cast ZA35-4Si-3Sn- x%Sr alloys (a) and their hardness and wear loss (b)

2.4  ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金的摩擦磨损特性

图6(a)所示为低速和高速下载荷200 N时ZA27与ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金摩擦因数随滑动距离的变化曲线。其中：最大滑动距离为1884 m，并得到图7(a)所示的不同滑动距离阶段的平均摩擦因数。对于ZA27合金，其摩擦因数曲线随滑动距离和滑动速度的变化呈大幅度波动，并随着滑动速度增大，ZA27合金平均摩擦因数由0.48增大至0.56，而ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金则较为平稳，随着滑动速度增大，ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金平均摩擦因数由0.26减小至0.21。

图6(b)所示为不同滑动速度下合金摩擦温度随滑动距离变化曲线。从图6(b)可以看出，两种合金的磨损表面温度随滑动速度增加而升高。随着滑动距离增加，滑动速度对ZA27合金磨损表面温升影响越大。滑动速度由200 r/min增加到400 r/min后，ZA27合金磨损表面温度由120 ℃增加至230 ℃，增幅高达91.7%。而ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金磨损表面温度仅由由110 ℃增加至130 ℃，增幅仅为18.2%。可见，在高速下ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金仍具有较低的摩擦温升。

图7(b)所示为两种合金在低速和高速下不同滑动距离阶段的平均磨损量。在低速下，两种合金的磨损量相当，表现出相近的耐磨性。与低速磨损相比，高速磨损条件下两种合金的磨损量均显著提升，但是ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr的磨损量显著低于ZA27合金的。同时，随着滑动距离的延长，ZA27合金磨损量的增幅更为显著。当滑动距离为1884 m时，ZA27合金磨损量从低速时的108 mg增加至高速时的360.9 mg，增幅高达234%，而ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金磨损量仅由121 mg增加至165.8 mg，增幅仅为37%。可见，在高速磨损条件下，ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金的耐磨性比ZA27合金的更佳。

图6  ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr与ZA27合金摩擦因数与摩擦温度随距离的变化

Fig. 6  Variation of friction coefficient (a) and temperature (b) with sliding distance under sliding speed of 200 r/min and 400 r/min

图7  不同滑动速度下ZA27和ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金的平均摩擦因数和平均磨损量

Fig. 7  Average friction coefficient (a) and wear loss (b) of ZA27 and ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr alloys under different sliding speeds

对不同滑动速度下的磨损试样表面进行SEM观察(见图8)。对于ZA27合金，无论是低速还是高速下磨损，其磨损表面均较为粗糙。在低速下，其磨损表面主要为塑性变形和局部粘着撕裂，并伴有磨粒磨损(见图8(a))。而在高速下，磨损表面存在大面积的剥落(见图8(c))。而对于ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金，其磨损表面始终较为光滑，在低速下的磨损表面主要为犁沟且边缘出现一定量的塑性变形，合金主要表现为犁削磨损(见图8(b))，而在高速下，磨损表面犁沟较浅且数量较少，仅存在轻微的局部粘着撕裂(见图8(d))。进一步对磨损表面进行EDS成分分析，其结果如表2所示。在磨损表面除合金的基本组分外，还存在大量的O，说明磨损过程中存在严重的氧化磨损。对于ZA27合金，其磨损表面还存在大量的Fe元素。

在磨损初期，ZA27合金摩擦表面上的微凸体受到较大的瞬间冲击力而发生变形，产生较大振动，导致摩擦因数波动较大。此时摩擦力做功产生的热量不均匀，导致摩擦表面温度波动较大^[19]。随着滑动距离增大，产生大量热量使合金软化，同时合金表面的Zn和Al与周围空气中的氧反应，形成一层较薄的氧化 膜^[19]，具有一定减摩效果，合金摩擦因数波动减小。随着滑动速度的增加，接触点数量及尺寸增加，摩擦表面变得更为粗糙，摩擦因数增大。随着磨损继续进行，氧化膜层厚度增加，与基体结合强度较低^[20]，在外力作用下容易剥落，裸露出新鲜的基体表面与对磨副形成新的粘着，摩擦力增大，产生大量热量，摩擦表面温度逐渐升高，对磨副与合金产生严重粘着转移，大量Fe元素转移至磨损表面，磨损表面材料粘着撕裂速度加快，导致合金磨损量增大。由于大量合金表面材料转移至对磨副表层，合金与对磨副的摩擦逐渐转变为合金自身材料间的相互摩擦^[21]，摩擦力降低，摩擦做功产生的热量减少，摩擦表面温度出现下降，并随着滑动距离增加在较小范围内波动。

对于ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金，由于合金中存在润滑减摩的软质Sn相，在低速和高速磨损中均可起到良好的润滑效果^[22]，合金中的高熔点硬质Si相具有很好的承载能力，从而使整个摩擦过程较为平稳，摩擦因数波动较小，摩擦力做功产生热量较为稳定，合金磨损表面温升较平稳。随着滑动速度增大，在磨损初期，磨损表面粗糙度较大，摩擦力做功产生大量热量，合金摩擦表面温度迅速升高。随着磨损继续进行，合金出现轻微软化，增大了η相及Sn相减摩润滑效果^[22]，且在合金磨损表面形成一层润滑性较好的氧化层，对磨副对合金犁削作用减弱^[19]，合金摩擦因数降低，摩擦力做功减少，摩擦温升变得较为平缓，仅出现小幅度增长。这在一定程度上减缓了合金表面材料的剥落速度，因而合金磨损量仅出现较小幅度增加。此外，在摩擦温度作用下，对磨副与合金开始形成少量的粘着点，在摩擦力作用下被剪断而产生轻微的粘着转移，但并未出现Fe元素转移现象。

综合上述分析可知，ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金在低速下主要为磨粒磨损，并伴有一定程度的氧化磨损，随着滑动速度增加，合金开始出现轻微的粘着磨损。而ZA27合金在低速下主要表现为粘着磨损和氧化磨损，并伴有轻微的磨粒磨损，随着滑动速度增大，摩擦温度升高，合金迅速软化，粘着转移加剧。

图8  载荷200 N、距离1884 m时不同滑动速度下ZA27与ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金磨损表面形貌

Fig. 8  Worn surface morphology with different sliding speed at sliding distance of 1884 m and load of 200 N

表2  ZA27和ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金磨损表面EDS分析结果

Table 2  EDS analysis results of worn surfaces of ZA27and ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr alloys

3  结论

1) 合金中加入微量Sr后，初生硅得到不同程度的细化，其形态也逐渐趋向于球状，而共晶硅的数量则显著增加，形态上也由条状变为细小的颗粒状或纤维状。Sr含量为0.1%时，合金的变质效果较好。Sr的变质效果主要为形成较大的过冷度促进共晶硅相形核和抑制共晶硅相的生长两种机制共同作用的结果。

2) 与ZA27合金相比，ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金具有更低的摩擦因数和摩擦温升。在低速下，两种合金的耐磨性能相当。与低速磨损相比，高速下ZA27合金平均摩擦因数由0.48增至0.56，摩擦温度由120 ℃最高升至230 ℃，磨损量增幅达234%。而ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金摩擦因数由0.26反而降低至0.21，摩擦温度仅由110 ℃升高至130 ℃，磨损量增幅仅为37%。高速下ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金表现出更优异的摩擦磨损性能。

3) ZA27合金主要表现为粘着磨损和氧化磨损，高速下粘着磨损和氧化磨损加剧。而ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr合金的磨损表面较为光滑，主要表现为磨粒磨损，随着滑动速度的增加，始终未发生明显的粘着磨损。

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Effect of trace Sr on microstructure and wear properties of ZA35-4Si-3Sn alloy

YIN Bin, DU Jun, LI Wen-fang

(School of Materials Science and Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510640, China)

Abstract: ZA35-4Si-3Sn alloy containing with different Sr contents were prepared by ordinary gravity casting. The effect of Sr content on the microstructure and tensile strength were investigated. The modification mechanism of Sr was deeply disclosed through thermal analysis. The dry sliding friction and wear properties under different sliding speeds were mainly studied. The results show that the primary Si crystals gradually become nodular, while the eutectic Si crystals with fine fibrous structure significantly increase with increasing the Sr content. After being modified by 0.1%Sr (mass fraction), the hardness of ZA35-4Si-3Sn alloy increases to 143 HB. The tensile strength and strain to failure are improved by about 45.8% and 151.5%, respectively. The modification mechanism is mainly ascribed to promote the nucleation and restrict the growth of eutectic Si crystals. Compared with ZA27 alloy, ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr possesses lower friction coefficient. There is no significant change in wear properties under the low sliding speed of 200 r/min. However, the ZA35-4Si-3Sn-0.1Sr exhibits excellent friction and wear properties under high sliding speed of 400 r/min with lower temperature rising and wear loss.

Key words: wear-resistant zinc alloy; strontium modification; thermal analysis; friction; wear

Received date: 2015-06-09; Accepted date: 2016-04-30

Corresponding author: DU Jun; Tel: +86-20-87113597; E-mail: tandujun@sina.com

(编辑  龙怀中)

收稿日期：2015-06-09；修订日期：2016-04-30

通信作者：杜  军，教授，博士；电话：030-87113597；E-mail：tandujun@sina.com